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1. 서론
고준위방사성폐기물을 처분하기 위한 심층 처분장은 핵 연료로부터 발산되는 열과 방사성 핵종의 누출과 같은 위험 요소를 고려하여 안전한 운영이 이루어져야하는 지하 구조 물이다. 심층 처분에서는 처분용기를 이용하여 수 만년 이상 의 장기 안전성을 보장하는것이 핵심사항이다. 심층 처분시 스템의 안전성 향상을 위해 추천되는 공학적방벽은 처분용 기(Canister), 완충재(Buffer), 뒷채움재(Backfill), 근계영역 암반(Near-field rock)으로 구성된다(Fig. 1)[1, 2]. 이들 구성 요소중에서 완충재는 고준위방사성폐기물 처분의 장기 안정 성 및 건전성 측면에서 중요한 역할을 한다. 완충재는 근계 영역 암반으로부터 지하수 유입 감소, 핵연료에서 지하수로 유출되는 방사성 핵종 누출의 억제 및 암반 전단 거동과 같은 물리적인 충격으로부터의 처분용기를 보호하는데 사용된다. 완충재 설계를 위해 사용되는 재료는 벤토나이트가 가장 적 합한 물질로 고려되고 있다. 이러한 완충재 재료는 후보 물 질의 특성과 관련되어 많은 연구들에서 추천되었다[3-5]. 벤 토나이트는 낮은 투수성, 높은 팽윤성, 높은 핵종이동 저지능 및 방사성핵종을 흡착하는 특성을 갖고있다. 이와 같은 물성 은 핵연료로부터 발생되는 붕괴열 때문에 온도가 증가함에 따라 기본 성질이 더 약화 될 것으로 예상된다. 이러한 이유 로 벤토나이트의 수리적 특성 중 하나인 수리전도도는 핵종 물질 이동의 억제와 지하수 침투와 연관되어 완충재 성능에 영향을 미치는 것으로 보고 되고 있다[6]. 또한, 벤토나이트 완충재의 수리적 특성은 처분용기로부터 지하수의 유입의 저감을 위해 낮은 수리전도성이 요구된다.
처분 환경에서는 붕괴열에 의한 높은 열 발생이 필연적이 기 때문에 완충재 성능 유지를 위해서 많은 국가들에서 완충 재의 최대 허용 온도 범위를 100℃ 이내로 제한해 왔다[8-11]. 이러한 이유로 많은 연구자들은 높은 온도에 노출된 벤토 나이트의 특성 변화에 관한 연구를 수행해 왔다. 특히, 벤토 나이트의 수리적 특성은 온도에 따라 민감하게 반응하여 특 성 변화에 영향을 미치는 것으로 나타났다[12-14]. 일반적으 로 벤토나이트의 수리전도도는 밀도가 증가할수록 감소하 고, 고밀도의 경우에는 더 낮다. 반면에, 처분 환경에서 발생 되는 붕괴열에 의해 완충재의 온도가 상승하면 벤토나이트 의 수리전도도는 상온이상에서 열적 변화가 증가함에 따라 증가하는 것으로 알려져 있다[15]. 수리전도도 변화에 대한 이유는 온도 증가에 따라 변화되는 물의 점성과 밀도가 기여 한것으로 설명된다[16, 17]. 따라서, 처분장의 온도 변화를 고 려한 벤토나이트 수리적 물성에 대한 연구는 완충재의 밀봉 성능과 장기 건전성 측면에서 중요한 사항이다.
국내에서는 완충재에 적합한 후보물질로 Ca형 벤토나이 트를 대상으로 특성 규명에 관한 많은 연구들을 수행하여 왔 다[3, 6, 15]. 수행된 연구들에서 사용된 대상 벤토나이트는 경주 지역에서 생산되었던 KJ-Ⅰ (경주 벤토나이트)을 이용 하여 후보 물질로 연구된 바 있다. 최근에는 KJ-Ⅰ의 생산이 중단된 이유로 유사한 성분을 가진 KJ-Ⅱ(경주 벤토나이트) 에 대한 후보물질로서의 벤토나이트 완충재의 물성 규명 연 구가 수행되었다. KJ-Ⅰ을 대상으로 수행된 수리전도도에 대 한 연구는 많은 양의 데이터 확보가 이루어졌으며[15], 최근 사용되는 KJ-Ⅱ의 경우에는 수리전도도에 대한 특성이 규명 된 바 없다.
본 연구에서는 KJ-Ⅱ 벤토나이트 완충재의 열-수리-역학 적 물성 중 수리전도도에 대한 추정 모델을 제시하고자 하였 다. 기존의 KJ-Ⅰ에 대한 수리전도도 측정 및 추정 모델에 관 한 연구는 수행된 바 있으나[15], 이들은 실내 시험에서 얻어 진 자료를 활용하여 KJ-Ⅰ에서만 활용할 수 있는 단순 모델을 제시하였다. 본 연구에서는 건조밀도, 온도와 같은 다양한 변수를 고려하여 KJ-Ⅱ의 수리전도도 시험과 추정 모델에 대 한 통계적 검증을 추가하였으며, KJ-Ⅰ과 KJ-Ⅱ의 수리전도도 자료를 통합하여 경주 벤토나이트의 수리전도도에 대한 종 합적 추정 모델을 제시하고자 하였다.
2. 실내 수리전도도 시험
2.1 시험 재료
벤토나이트는 일반적으로 몬모릴로나이트, 석영, 장석, 할로이나이트, 크리놉틸로라이트, 크리스토발라이트 및 소 량의 유기물 등의 광물로 구성된다. 연구에 사용된 벤토나이 트는 경주 지역에서 생산되는 벤토나이트이다. 경주 벤토나 이트는 Ca형 벤토나이트로 구분되며, Ca형 벤토나이트는 교 환가능양이온이 Ca2+인 것을 의미한다. 경주 벤토나이트의 광물 구성은 몬모릴로나이트(62%), 장석(21%), 석영, 크리 스토발라이트, 칼싸이트와 같은 소량 광물(~17%)들로 이루 어져 있다. 이는 XRD (X-ray diffraction)를 이용하여 분석된 벤토나이트 시료에서의 광물 비율 평균치를 의미한다(Table 1). 본 연구에서는 벤토나이트 분말을 이용하여 다양한 건조 밀도 블록을 제작하기 위해 하중 재하 방식의 시료 제작법인 플로팅 다이(Floating Die)법에 따라 시료를 만들었다. 플로 팅 다이법은 상하부 하중에 따라 시료를 동시에 압축하여 몰 드의 형태에 따라 원하는 시료의 성형이 가능하다[19].
2.2 시험 방법 및 장치 구성
흙 재료에 대한 수리전도도 시험은 정압이나 정수위 시 험법으로 측정할 수 있다. 이 두 방법은 투수성이 높은 흙 재 료에 대해 적합한 시험법이다. 이와 같은 시험법을 이용하여 압축 벤토나이트의 수리전도도 측정에 사용한다면, 물의 증 발과 물이 투수되는 과정의 시간지연 때문에 나타나는 오차 발생 가능성이 있을 것이다[6]. 많은 연구자들은 압축 벤토나 이트의 수리전도도 시험을 수행하기 위하여 수정된 정수위 방법을 이용해 왔다[12, 15, 20]. 수정된 정수위 방법은 일반 정수위 시험과 유사하지만, 그 차이점은 정수압 조건을 부여 하는지 여부에 따라 구분 할 수 있다. 이를 기반으로 압축 벤 토나이트의 수리전도도는 식 (1)의 Darcy의 법칙에 따라 식 (2)에서처럼 계산 할 수 있다.
여기서, Kh는 포화 수리전도도(Saturated hydraulic conductivity; m/s), Q는 유량(Volumetric flow rate; m3/s), A 는 시료의 표면적(Cross sectional area; m2), Hh는 수리 구배 (Hydraulic gradient; m/m)를 의미한다. Darcy의 법칙은 매 질 입자가 구형이고 균일하며, 포화 다공성 매질에서 층류 (Laminar flow)가 흐를 때의 유체 흐름으로 기술된다. Darcy 의 법칙은 일반적으로 유량과 수리 구배 사이의 선형성이 존 재한다는 것을 가정으로 한다. 이 선형적인 가정은 다공성 매질을 통과하는 유체의 양에서 발생되는 수리 구배가 정비 례하는 것을 의미한다. 이러한 이유로 수리전도도를 측정하 기 위해서는 수리 구배를 측정이 가능한 장치 구성이 요구된 다. 본 시험에서는 GDS Advanced Pressure/Volume Controller를 이용하여 압축 벤토나이트의 수리전도도를 측정하 였다. 이 장치는 정수압과 유량의 부피 변화를 측정 및 제어 할 수 있게 구성되어 있다. 이 장치에 사용할 수 있는 유체는 물이나 기름을 주입하여 시험을 수행 할 수 있으며, 추가적인 장치 구성을 통해 공기 주입도 가능하다. 본 시험에서는 증류 수를 이용하여 유체 주입을 수행하였다. 정수압 상태를 유지 하기 위한 장치는 압력 범위가 0.1~8 MPa까지 유지가 가능 하며, 시험에서 사용된 압력 범위는 주입압이 1.2~1.3 MPa, 흡입압이 0.2 MPa으로 구성하였다. 이러한 압력 구성이 반 영되어 시험에서는 Fig. 2와 같이 셀에서 유체가 압축 벤토나 이트에 들어가고 나오는 유체의 양이 측정된다.
본 시험에서는 함수율 11%를 갖는 KJ-Ⅱ (경주 벤토나이 트)를 직경 50 mm, 높이 10 mm의 압축 원형 블록으로 제작 하여 수리전도도 측정을 수행하였다. 시험 조건은 시험을 실 시하기 전 시료에 유체를 0.1~1 MPa의 압력으로 건조밀도 에 따라 1~10일 동안 완전 포화되도록 유지하였다. 또한, 다 양한 온도 조건에서의 수리전도도의 영향을 비교하기 위해 서 Fig. 2와 같이 온도 유지 장치를 통해 시험이 수행되었다.
3. 시험 결과
본 연구에서 측정된 수리전도도는 압축 벤토나이트의 다 양한 건조밀도와 온도 조건에서 나타난 결과를 위주로 기 술하였다. 시험 결과는 기존에 수행된 KJ-Ⅰ 벤토나이트와 본 연구에서 수행된 KJ-Ⅱ 벤토나이트의 결과를 종합하여 경 주 벤토나이트의 수리전도도가 평가되었다. 건조밀도 조건 은 1.3 g/cm3, 1.4 g/cm3, 1.5 g/cm3, 1.6 g/cm3, 1.74 g/cm3, 1.8 g/cm3 의 압축 벤토나이트 시료를 대상으로 측정되었다. 온도 조건은 상온부터 40℃, 60℃, 80℃, 90℃를 유지하였으 며, 완충재의 허용 온도인 100℃ 이내에서 시험이 수행되도 록 조건을 만들었다. 수리전도도 시험은 시간에 따라 주입 펌프로부터 들어간 물의 부피 변화에 의해 측정된다. 시험에 대한 신뢰성 있는 결과는 시료에 물이 들어간 만큼 물이 동 일하게 나오는 물의 부피 변화를 통해 알 수 있다. 이는 Fig. 3과 같이 물 주입 후 변화를 통해 확인할 수 있다. Fig. 3에 서는 시간에 따라 물의 유입과 유출되어 나타나는 부피 변화 가 선형적인 형태를 보이는 것으로 관찰되었다. 즉, 물의 유 입 및 유출되는 기울기는 그 변화 형태가 유사하여야 사용 가 능한 시험 결과로 볼 수 있다. 본 시험에서는 이러한 선형적 인 변화가 관찰된 시험 결과들을 종합하여 건조밀도와 온도 에 따라 압축 벤토나이트의 수리전도도 평가를 수행하였다.
Fig. 4는 상온에서 다양한 건조밀도에 따른 수리전도 도 측정 결과이다. 측정된 수리전도도의 범위는 2.65×10-14 ~ 4.88×10-12 m/s 사이에서 결과가 나타났다. 건조밀도가 증가할수록 수리전도도는 약 2 차수 정도 감소하는 것으로 확인되었다. 수리전도도의 감소는 건조밀도 증가에 따라 반 비례하는 관계를 보였다. 이러한 이유는 건조밀도가 증가함 에 따라 시료 내부에 있는 벤토나이트의 유효공극의 감소 때 문인 것으로 판단된다. 벤토나이트의 유효공극은 벤토나이 트 표면에 존재하는 수화물층(Hydarate layer)의 물 분자들 이 실리케이트 표면의 산소와 강하게 결합하고 있어 건조밀 도가 증가할수록 물이 흐를 수 있는 공극이 감소하기 때문 이다[21].
Fig. 5는 다양한 온도조건에서의 수리전도도 측정 결과 이다. 온도에 따른 수리전도도는 온도가 올라감에 따라 증 가하는 경향을 보였다. 이는 온도가 상승할 때, 물의 밀도 와 점성이 변하기 때문이다. 물의 점성은 온도 증가에 민감 하여 100℃ 이내에서 온도가 상승할 때 감소하는 것으로 알 려져 있다[15].
4. 포화 수리전도도 추정 모델 개발
4.1 개요
흙이나 암석과 같은 재료는 입자, 공극, 광물 등으로 구 성되어 불확실성이 필연적으로 존재하기 때문에 공학적 특 성을 정확하게 판단하는 것이 어려우므로 확률론적 방법을 이용한 해석 기법이 추천되어진다[22, 23]. 확률론적 방법은 공학적 특성에 반영되는 인자들을 확률변수로 가정하여, 이 에 대해 확률 특성 분석을 수행하고 확률론을 적용하여 해석 되는 과정을 갖는다. Fig. 4와 5에서처럼 압축 벤토나이트 완 충재의 수리전도도는 건조밀도와 온도에 따라 선형 및 비선 형관계를 갖는 것으로 나타났다. 본 연구에서는 압축 벤토나 이트의 수리전도도를 종속변수로 결정하고 건조밀도와 온 도를 독립변수로 정하여 다중 회귀분석을 통하여 압축 벤토 나이트의 수리전도도를 추정할 수 있는 모델을 제시하였다.
4.2 다중 회귀분석
우선, 다중 회귀분석에는 49개의 기존 KJ-Ⅰ 실험 결과와 본 연구에서 새롭게 추가된 71개의 KJ-Ⅱ 실험 결과를 종합 한 총 120개 압축 벤토나이트의 수리전도도 실험결과값들이 사용되었다. 독립변수는 실험에서 사용된 다양한 조건에서 의 건조밀도(1.3~1.8 g/cm3)와 온도(상온~90℃)를 대상으로 하였다. 회귀분석에서는 종속변수의 정규성이 만족되어야 계산이 가능하다. 본 연구에서의 다중 회귀분석을 수행하기 위한 종속변수인 수리전도도는 정규성 검정 결과 정규성을 따르지 않는 것으로 나타났다. 정규성을 갖도록 하기 위하 여 종속변수는 로그 변환을 실시하였으며, 로그 변환한 값 은 왜도(Skewness)와 첨도(Kurtosis)가 절대값이 2보다 낮 게 계산되었다. 이는 종속변수인 수리전도도가 정규성을 만 족하며, 이전 연구에서처럼 왜도와 첨도에 의한 정규성 결 과가 유사한 것을 알 수 있었다[21, 22]. 또한, SPSS Statistics 24의 Q-Q Plot 모듈을 이용하여 종속변수인 수리전도도 의 정규성을 검증하였으며, Fig. 6과 같이 결과값들이 선형 직선에서 범주에 벗어나지 않았으므로 정규성이 만족됨을 알 수 있다[24].
다중회귀분석은 SPSS Statistics 24을 이용하여 수행되었 다. 표준화 잔차의 분석 결과에서는 수치가 3이 넘어가면 회 귀식에 유의하지 않는 것으로 알려져 있다[25,26]. 이를 고려 하여 표준화 잔차 절대값은 3이 넘는 5개의 데이터를 제외하 고 다중회귀분석을 실시하였다. 다중회귀분석을 수행하여 얻어진 회귀식은 식 (3)과 같이 제시되었다.
여기서, K는 포화 수리전도도(m/s), γd는 건조밀도(g/ cm3), 그리고 T는 온도(℃)를 의미한다. Table 2는 다중회 귀분석 결과에 대한 모형 요약표이다. 결정계수(R2)는 0.93 으로 1에 가깝고 건조밀도와 온도에 따른 유의확률이 0.05보 다 작았다. 이러한 이유로 식(3)에 사용된 독립변수는 종속 변수 예측에 사용 가능할 것으로 판단된다[22, 25]. 또한, VIF (Variance Inflation Factor)는 10보다 작은 1에 가까운 값을 갖기 때문에 다중회귀분석의 유의성에 만족된다.
이전 연구 따르면 회귀분석 결과에 대한 유의성을 검 증하기 위해서는 잔차분석이 반드시 필요하며, 잔차의 정 규성 및 등분산성을 만족하여야 회귀식이 통계적으로 유 의하다고 판단 할 수 있다[25, 27]. 잔차의 정규성은 정략 적 분석법인 Kolmogrovo-Smirnov법과 Shaprio-Wilk법이 사용되며, 실험 데이터는 주로 Shaprio-Wilk법이 적용된다 [25]. Table 3에서 Shaprio-Wilk의 유의확률은 0.05보다 컸 으며, 이는 잔차의 정규성이 만족하는것으로 판단할 수 있 다. 왜도와 첨도의 절대값은 2보다 작았으며, Fig. 7의 Q-Q plot 결과가 직선 주위에 분포하였기 때문에 정규성을 만 족할 수 있다. 또한, Fig. 8에서처럼 잔차가 일정한 형태의 추세나 경향없이 분포하였기 때문에 등분산성을 만족한다 고 할 수 있다.
5. 결론
본 연구에서는 고준위방사성폐기물 처분 개념에서 사용 되는 공학적방벽 완충재 물질 중 하나인 경주 벤토나이트의 수리전도도 물성 평가 및 통계적 기법을 통한 추정 모델을 제시하였다. 벤토나이트 완충재는 처분 용기에 주변 암반으 로부터 유입되는 지하수 흐름을 최소화하는 차수재의 역할 을 하기 때문에, 완충재의 수리적 성능은 공학적방벽의 처분 시스템에서 장기 안정성 및 건전성 측면에서 중요한 인자로 볼 수 있다. 따라서, 본 연구에서는 벤토나이트 완충재의 수 리적 성능 중 하나인 수리전도도를 측정하였으며, 실험 및 통 계 분석을 수행한 결론은 다음과 같다.
(1) 포화 수리전도도 실험에서는 과거 생산 되었던 경 주산 벤토나이트인 KJ-Ⅰ을 이용한 수리전도도 결과 와 이와 성분이 유사하고 현재 생산 중인 경주 벤토 나이트 KJ-Ⅱ에 대한 수리전도도 결과를 종합하였다. 수리전도도는 다양한 건조밀도에 따라 수리전도도 가 약 2 차수 정도 감소하는 경향을 보였으며, 측정 된 수리전도도의 범위는 2.65×10-14 ~ 4.88×10-12 m/s로 나타났다. 온도 변화의 실험조건에서는 온 도가 증가할수록 수리전도도의 증가하는 경향이 나 타났다.
(2) 포화 수리전도도 추정 모델은 경주 벤토나이트 실험 데이터를 바탕으로 제시하였다. 다중 회귀 분석을 이 용한 추정 결과에서는 다양한 건조밀도와 온도에 따 라 추정된 수리전도도 모델이 결정계수(R2)가 0.93 정도로 높았으며, 모든 통계적 유의성을 만족하였다. 이는 경주 벤토나이트의 수리전도도 추정 모델을 통 해 정확히 예측가능하다.
본 연구에서는 완충재 성능과 연관된 인자들을 고려하여 다양한 건조밀도와 온도를 이용하여 추정한 회귀 모델이 공 학적방벽 처분시스템의 안정성 및 건전성 평가에 활용될 수 있을 것으로 판단된다. 본 연구에서는 완전한 처분 초기 환 경이 아닌 지하수에 의한 완전 포화 환경을 고려한 벤토나이 트의 수리전도도 실험이다. 추후 연구에서는 초기 처분 환경 에서의 지하수 유입을 고려하여 완충재 벤토나이트가 완전 포화되기 전의 불포화 정도에 대한 수리전도도의 물성 평가 연구를 계획하고 있다. 이와 같은 연구는 처분 초기 환경에 대한 수리적 거동 모사 예측을 위한 자료 활용에 기여 될 것 으로 판단되며, 본 연구와 유사한 방법으로 불포화 수리전도 도의 물성 평가를 통한 추정 모델에 대한 제시가 동반될 것 으로 생각된다.
