1. 서론

북한은 영변에 있는 Magnox 흑연 감속 원자로에서 핵무 기용 플루토늄을 생산하였다. 북한의 비핵화 검증 과정에서 북한이 원자로를 이용하여 생산한 플루토늄 양을 정확히 추 정하는 것은 북한이 보유한 플루토늄 핵무기의 기수를 추정 하는데 결정적인 지표이기 때문에 필수적으로 요구된다. 북 한이 원자로 운전 이력을 투명하게 공개하면 생산된 플루토 늄 양을 계산을 통해 추정할 수 있다. 그러나 이를 신뢰할 수 없을 경우 계산 결과 또한 신뢰하기 어렵다.

원자로가 가동되면 ²³⁸U의 중성자 포획 반응에 의해 핵연 료 안에 플루토늄이 생성되어 축적된다. 동시에 흑연 감속재 내 불순물도 핵반응을 통해 다른 핵종으로 바뀌기 때문에 플 루토늄의 생성량과 불순물의 농도는 일정한 상관 관계를 갖 는다. 따라서 불순물의 초기 농도를 정확히 알고 있다면 이러 한 상관관계를 이용하여 불순물의 농도를 측정함으로써 생산 된 플루토늄의 양을 추정할 수 있다. 그러나 원자로가 오랜 기 간 동안 운전이 된 상황에서 이러한 불순물의 초기 농도를 정 확히 알아낼 수 없기 때문에 현시점에서의 불순물 농도를 측 정하여 생산된 플루토늄의 양을 추정하는 것은 불가능하다.

그러나 원자로를 가동함에 따라 불순물 원소의 동위원 소 비율도 달라지며 이 비율은 생산된 플루토늄의 양과 일 정한 상관 관계를 갖는다. 게다가 이러한 불순물 원소의 동 위원소 비율의 초기 값은 초기 불순물 농도에 상관없이 알려 져 있기 때문에 불순물 원소의 동위원소 비율과 플루토늄 생 산량의 관계는 흑연감속로에서 플루토늄 생성량을 예측하 는 유용한 도구가 될 수 있다. 이와 같이 흑연감속로에서 흑 연 감속재 불순물 원소의 동위원소 비율과 플루토늄 축적량 과의 상관관계를 이용하여 흑연감속로에서 생산된 플루토늄 양을 추정하는 기술을 흑연 동위원소 비율법(Graphite Isotope Ratio Method; GIRM) 이라 한다. 흑연 동위원소 비율 법은 1990년대 중반 미국 PNNL (Pacific Northwest National Lab.)에서 개발되었다[1-4].

PNNL에서 개발된 흑연 동위원소 비율법은 그 과정에 대 한 상세 내용 없이 기본 원리와 결과 위주로 간단히 보고되었 다. 따라서 북한의 비핵화 검증의 도구로 본 기술을 이용하 기 위해서 국내 기술 개발 차원의 연구가 수행되었다. 본 연 구에서는 흑연 동위원소 비율법에 관한 다양한 선행연구에 서 제시하고 있는 Boron, Lithium, Chlorine, Titanium, Uranium 등 다양한 지표 원소에 대해 그 적합성을 연구하였다.

2. 분석 방법

2.1 흑연 불순물 및 지표 핵종

흑연 동위원소 비율법의 지표 원소로 사용될 수 있기 위 해서는 해당 원소의 동위원소비와 생성된 플루토늄의 양 사 이의 상관 관계가 흑연 불순물 초기 농도에 무관해야 한다. 흑연 불순물의 초기 농도가 지표 원소별 상관관계에 어떠 한 영향을 미치는지 알아보기 위해 다양한 흑연 불순물 농 도를 가지고 민감도 조사를 수행하였다. Table 1은 흑연감 속원자로의 감속재로 사용되는 다양한 흑연의 불순물 함량 에 대한 조사 자료를 나타낸다. 각각의 조성(Composition) 은 서로 다른 구성의 불순물을 가진다. 이를 토대로 흑연 내 초기 불순물 농도에 따른 지표 동위원소 비율의 민감도 분석 을 수행하였다.

Table 1

Impurity compositions of various graphite [5,7]

Table 2는 PNNL에서 수행된 흑연 동위원소 비율법에 관 한 선행 연구[1,4]에서 지시 핵종으로 제시되고 있는 주요 핵 종들과 적용 가능한 중성자 조사량 범위를 보여준다.

Table 2

GIRM Indicator Elements

2.2 Magnox 원자로 단위 핵연료 격자 모형

현재 운전 중인 여러 가지 MAGNOX 원자로 중에서 1956년에 지어져 가장 오래 된 Calder Hall 발전소를 기준으 로 하여 단위 핵연료 격자 모델을 구성하였다. Calder Hall 은 182MWt의 출력을 내며, 노심의 연료 채널 수는 1696개, 유효 노심 높이는 6.4 m이다.

2차원 단위 핵연료 격자 모델은 Fig. 1과 같이 구성되어 있으며, 설계 변수들은 아래의 Table 3에 나타내었다[6]. 연 료는 천연우라늄을 사용하였으며, 연료 피복은 Magnox를 이용하였다. 감속재인 흑연이 일정 간격을 두고 피복을 둘러싸고 있다. 흑연과 피복 사이에는 냉각재로 이산화탄소 가 흐른다.

Fig. 1

Fuel pin-cell geometry of Magnox reactor.

Table 3

Design parameters for Fuel pin-cell of Magnox reactor

McCARD코드를 이용하여 모델링 및 계산을 수행하였다.

단위 핵연료 격자 모델의 축 방향 높이는 1 cm이다. 출력은 167.6W로 12년간 40단계로 연소시켰다. 핵단면적 자료는 ENDF/B-VII.1을 사용하였다. 핵연료의 온도는 800 K, 피복 재의 온도는 700 K, 흑연 감속재와 냉각재의 온도는 모두 650 K으로 설정하였다.

3. 분석 결과

먼저, 흑연의 불순물 조성에 따른 2차원 단위 핵연료 격 자 모형의 무한증배계수를 Fig. 2에 나타내었다. 조성에 따 라 흑연의 초기 불순물 양이 달라지고 이에 따라 무한 증배 계수값의 차이가 160 pcm 이내로 발생하였다.

Fig. 2

Infinitive multiplication factors of various Compositions.

Fig. 3은 누적 플루토늄 생성량과 지표원소의 동위원소 비 관계를 나타낸다. Boron, Chlorine, Titanium, Uranium 에서는 불순물 조성에 상관없이 같은 상관 관계를 나타낸다. 반면 Lithium 에서는 ⁶Li/⁷Li 비와 플루토늄 생성량의 상관 관계가 불순물 조성에 따라 달라짐을 확인할 수 있다.

Fig. 3

Correlation between plutonium production and isotope ratios.

⁶Li/⁷Li 비율이 불순물 농도의 변화에 따라 차이가 나는 구 체적인 원인을 파악하기 위해 흑연의 불순물 조성에 따른 ⁶Li 와 ⁷Li의 수밀도 변화를 Fig. 4에 비교하였다. 초기 Li의 농도 가 다르기 때문에 규모는 다르지만, 각 조성의 ⁶Li을 비교하 였을 때, 비슷한 거동을 보이는 것을 알 수 있다. 그러나 ⁷Li 의 경우 조성2에서는 거의 일정한 반면, 조성1, 조성2 그리 고 조성4의 경우 연소가 진행 됨에 따라 증가하여 수렴하는 거동을 보인다.

Fig. 4

Comparison of Li isotopes conversion for various Compositions.

붕소 농도에 대한 ⁷Li의 민감도를 조사하기 위해, 조성1 에서 붕소의 농도를 0 ppm으로 설정한 경우(Case1)와 조성1 에서 붕소의 농도를 0.05 ppm으로 설정한 경우(Case2)를 조 성1에서 붕소 농도를 그대로(0.1 ppm) 사용한 경우(Case3) 와 비교하였다. Fig. 5는 각 경우에서 ⁶Li와 ⁷Li의 수밀도를 비 교한 것이다. ⁶Li는 Boron의 농도변화에 상관없이 세 경우 모두 같은 결과를 보인다. 특히 Case1의 경우에는 Boron의 초기 농도가 0 ppm으로 영향이 없다면, ⁶Li/⁷Li의 비율은 ⁶Li 의 변화에 기인한다. ⁷Li의 경우에는 Boron의 초기 농도에 따 라서 거동이 달라지는 것을 확인할 수 있다. 이러한 현상은 ¹⁰B이 열중성자에 대해 약 3400barns의 (n, α)반응 단면적을 가지고 ⁷Li으로 변환되기 때문이다.

Fig. 5

Boron sensitivity test of Composition 1.

4. 토의 및 결론

흑연 동위원소 비율법은 흑연감속로에서 생산한 플루토 늄 양을 정확히 예측함으로써 비핵화 검증에 이용되는 기술 이다. 흑연 감속재 안의 불순물 원소의 동위원소 비와 플루토 늄 생성량 사이에는 일정한 상관관계를 가지며 흑연 동위원 소 비율법에서는 흑연 불순물 원소의 동위원소 비를 측정함 으로써 해당 원자로에서 생산한 플루토늄 양을 추정한다. 흑 연 동위원소 비율법에서는 적절한 지표 원소의 선정이 중요 하며 지표 원소로 사용될 수 있기 위해서는 해당 원소의 동위 원소 비율과 플루토늄 생성량 사이의 상관 관계가 흑연 불순 물 조성에 영향을 받지 않아야 한다. 본 연구에서는 Boron, Lithium, Chlorine, Titanium, Uranium과 같은 지표 원소의 동위원소 비율과 플루토늄 생성량의 상관관계에 불순물 조 성이 어떠한 영향을 주는지를 확인하였다.

¹⁰B/¹¹B, ³⁶Cl/³⁵Cl, ⁴⁸Ti/⁴⁹Ti, ²³⁵U/²³⁸U 비율은 흑연의 초 기 불순물 농도에 상관없이 누적 플루토늄 생성량과 일관된 상관 관계를 보여 Boron, Chlorine, Titanium, Uranium은 지표 원소로 사용될 수 있음을 확인하였다. ¹⁰B/¹¹B 비의 주 된 변화 요인은 (n, α) 반응에 의한 ¹⁰B의 감소이며 ³⁶Cl/³⁵Cl 비의 주된 변화 요인은 ³⁵Cl의 중성자 포획반응에 의한 ³⁶Cl 으로의 변환이다. ⁴⁸Ti/⁴⁹Ti 비의 주된 변화 요인은 ⁴⁸Ti의 중 성자 포획반응에 의한 ⁴⁹Ti 으로의 변환이며 ²³⁵U/²³⁸U 비의 주 된 변화 요인은 핵분열 반응에 의한 ²³⁵U의 감소이다. 반면 ⁶Li/⁷Li 비율과 플루토늄 생성량의 상관관계는 불순물 원소 의 초기 농도에 따라 달라진다. 이는 ⁷Li이 ⁶Li의 중성자 포획 반응으로도 생성되지만 ¹⁰B의 (n, α)반응으로 생성되는 것이 더 지배적이므로 ⁶Li/⁷Li 비가 불순물 중 Boron의 양에 매우 의존하기 때문이다.

흑연 동위원소 비율법에서 지표원소로 사용되기 위해서 는 해당 원소의 동위원소 비가 흑연 불순물의 초기 농도에 영향을 받지 않아야 한다. Boron, Chlorine, Titanium, Uranium의 경우 그 동위원소의 비가 다른 원소의 농도에 영향을 받지 않기 때문에 지표 원소로 사용될 수 있다. 그러나 Lithium의 경우 그 동위원소의 비가 Boron의 초기 농도에 민감하 게 영향을 받기 때문에 Lithium은 지표원소로 적합하지 않다.