1. 서론

사용후핵연료와 같은 고준위방사성폐기물을 처분하기 위해서는 심층처분방식이 하나의 대안으로 고려될 수 있다. 고준위방사성폐기물은 지하 500~1,000 m 깊이의 심층처 분장에 다중방벽(공학적방벽과 천연방벽) 개념에 의해 안 전하게 처분되어야 한다. 이 중 공학적방벽은 처분시스템 의 안전성을 향상하기 위하여 인간이 인위적으로 개발한 방벽으로써 처분용기(canister), 뒷채움재(backfill), 완충재 (buffer), 근계영역 암반(near-field rock) 등으로 구성되어 있다[1]. 이 중 완충재는 몬모릴로나이트로 구성된 벤토나이 트 점토 광물이 완충재가 지녀야 할 주요 요구 사항을 충족 시키기에 완충재로써 최적의 후보재료로 고려되고 있다[2]. 벤토나이트는 실리카 4면체 2개층과 8면체 알루미늄수산기 1개 층이 2:1의 판상구조를 이루고 있으며, 이러한 판과 판 사이에 존재하는 교환성 양이온의 종류에 따라 Na형 벤토 나이트와 Ca형 벤토나이트로 구분되며, 우리나라의 경우 경 주 광산에서 Ca형 벤토나이트가 생산되고 있다.

심층처분장이 폐쇄되면, 주변 암반으로부터 지하수가 벤토나이트 완충재로 침투할 것이다. 처분장 폐쇄 후, 초기 에는 처분용기로부터 발생하는 붕괴열로 인해 벤토나이트 완충재가 불포화 상태에 있으며 그 후 지하수가 스며들면서 완충재는 포화상태에 도달하게 된다[3]. 이러한 완충재의 불포화 및 포화 과정은 함수특성곡선(soil-water characteristic curve)에 의해 설명될 수 있으며 이는 수분함량에 따른 불포화 완충재의 수분흡수력의 척도이다[3, 4]. 이러한 함수 특성곡선에 관하여 일반 토양에 대해서는 오래 전부터 많은 연구가 수행되어 왔으나 처분장의 압축 벤토나이트 완충재 에 대해서는 상대적으로 연구가 미진한 상황이다. 스웨덴, 핀란드, 스페인 등의 처분 선도 국가를 중심으로 자국 벤토 나이트에 국한되어 연구가 수행되어 왔으며[5-9], 우리나라 의 경우 Lee et al. (2011) [10] 이외에는 거의 수행된 적이 없 다(Table 1). Lee et al. (2011) [10] 은 구속 조건에서 국내 Ca 형 벤토나이트 완충재의 포화도에 따른 수분흡입력을 측정 하여 함수특성곡선을 도출하였다. 실제 처분장의 공학적방 벽 구성요소의 열-수리-역학 거동은 매우 복잡하게 발생할 것이다. 특히 처분용기로부터 발생하는 붕괴열과 주변 암 반에서 유입되는 지하수는 벤토나이트 완충재에 직접적으 로 영향을 끼치게 되기에 압축 벤토나이트 완충재의 건조 및 포과 과정에 따른 불포화 수분 특성은 전체 공학적방벽 의 성능과 안전성 평가에 있어 매우 중요하다고 할 수 있다. 그러므로 실제 처분장에서 발생될 수 있는 다양한 처분 환 경에 대비하기 위해서는 완충재의 건조 및 포화 이력, 구속 조건 여부, 건조밀도 등과 같은 다양한 요인들에 대한 완충 재의 함수특성곡선에 관한 연구가 필요하다.

따라서 본 연구에서는 국내의 고준위폐기물 심층처분 장 완충재의 주요 후보물질인 경주 Ca형 벤토나이트의 함 수특성곡선을 실내 시험을 통해 도출하였으며, 압축 벤토나 이트 완충재의 건조밀도, 구속조건 여부, 그리고 건조 및 포 화 이력에 따른 압축 벤토나이트 완충재의 수분흡입력 특 성을 분석하였다.

2. 실내 함수특성곡선 시험

2.1 시험 재료

본 연구에서는 경주시 감포읍 광산에서 ㈜클라리언트 코리아에서 생산한 Ca형 경주 벤토나이트를 이용하여 함수 특성곡선 시험을 수행하였다. Ca형 국내 벤토나이트는 신 생대 제3기층군 지역인 한반도 동남쪽의 경주, 울산, 포항 일대에 분포하고 있다. 국내 Ca형 벤토나이트 분말의 통일 분류 결과 고소성 점토인 CH로 분류되었으며 비중은 2.71, 액성한계와 소성한계는 각각 146.7%, 28.4%였으며 소성지 수는 118.3%이었다[1]. 통일분류법(unified soil classification system)은 흙을 입자크기와 입도분포 등의 기준으로 분류하는 체계를 뜻한다[11]. 또한 화학적 조성 분석 결과 SiO₂가 약 60%, Al₂O₃가 약 15%를 차지하였고, CaO는 NaO 보다 약 5~6배 높은 구성비율을 나타냈다[12]. 또한 광물 조 성 분석 결과 몬모릴로나이트는 약 60%, 장석 약 20%, 석 영은 약 5%의 구성비율을 가졌다[13]. 본 시험에서는 벤토 나이트 분말을 플로팅 다이(floating die) 방식의 하중을 재 하하여 다양한 밀도의 블록으로 시료를 제작하였다. 플로 팅 다이 방식의 하중 재하는 상·하부의 몰드가 동시에 시료 에 압을 가하는 방식으로써, 시료 상부에서 가압을 하되 중 간의 플로팅 방식의 성형 몰드가 하부 몰드를 눌러 상·하부 가 동시에 시료에 압을 가하여 균질한 밀도의 시료를 성형 할 수 있다[14].

2.2 시험 기기

압축 벤토나이트 완충재의 함수특성곡선을 도출하기 위 해 WP4C (Decagon Devices, Inc) 장비를 이용하여 압축 벤토나이트 완충재의 수분함량곡선을 측정하였다(Fig. 1). WP4C 장비는 식 (1)과 같이 시료 내의 물의 압력과 시료가 담긴 챔버 내의 수증기 압력이 평형상태에 도달했을 때 상 대습도(P/P_o)를 측정하여 시료의 수분흡수력(ψ)을 측정하 는 원리에 기반을 두고 있다[15].

여기서 P는 증기압을 나타내며, P_o는 포화수증기압을 뜻한다. 또한 R은 기체상수, T는 절대온도, M은 물의 몰체 적을 뜻한다. WP4C 장비는 냉각거울 이슬점 온도 응결 원 리에 입각하여 챔버 내에 공기가 냉각거울을 지나면 거울 표 면에 이슬이 맺히고, 이 때 광 검출기는 거울에서 반사된 빛 으로 응결수의 존재를 감지한다. 챔버 내 시료 온도, 이슬점 에서의 포화수증기압, 그리고 공기의 증기압이 측정되며 이 를 바탕으로 시료의 수분흡수력은 식 (1)을 이용하여 도출 될 수 있다. 함수특성곡선을 도출하기 위하여 압축 벤토나 이트를 물이 들어 있는 항온 챔버에 넣고 일정 시간이 결과 된 후에 함수비와 수분흡입력을 측정하였다.

2.3 함수특성곡선 이론

불포화매질의 함수특성곡선은 수분흡입력과 수분함량 의 관계를 나타내는 곡선으로, 토양이 수분을 흡수하고 저 장하는 정도를 나타낸다[4]. 수분흡입력은 크게 압력포텐셜, 삼투포텐셜, 중력포텐셜, 그리고 매트릭포텐셜로 구성되며, 압축 벤토나이트에서는 매트릭포텐셜이 주를 이루고 있다. 압력포텐셜(pressure potential)은 외부에서 물에 작용하는 압력 때문에 생기는 포텐셜이며 압력이며, 삼투포텐셜(osmatic potential)은 매질 중에 존재하는 이온이나 용질분자 에 의한 포텐셜을 뜻한다[3]. 또한 중력포텐셜(gravimetric potential)은 중력의 작용에 의해 물이 가질 수 있는 에너지 이다[3]. 매트릭포텐셜(matric potential)은 자유수와 벤토나 이트 흡입력에 의해 구속된 물의 에너지 차이에 의해 생기 는 포텐셜로써, 매트릭포텐셜은 점토입자 사이의 거리와 관 계가 있는 모세관력(capillary force)과 점토 표면의 화학조 성과 관련된 흡착력(adsorptive force)으로 구성되는데, 압 축점토에서는 모세관력이 주를 이룬다. 토양에서의 함수특 성곡선을 모사하기 위해 다양한 모델들이 제안되었으며 그 중 식 (2)와 같은 van Genuchen [16] 모델이 압축 벤토나이 트 완충재에 가장 널리 적용되고 있다[3,6,8].

여기서 h는 압력수두, α, n, m은 맞춤계수로써 함수특 성곡선 시험값을 통한 맞춤으로 구할 수 있다. 그리고 Θ는 무차원의 값으로 정규화된 체적함수비를 나타내며, 현재 체적함수비(θ)와 잔류 체적함수비(θ_r) 차이에 대한 포화 체 적함수비(θ_s) 와 잔류체적함수비 차이의 비에 의해 계산된 다(식 (3)).

닫힌 형태의 상대수리전도도 방정식을 유도하기 위해 Mualem (1976) [17]이 제시한 m=1-1/n의 관계식과 식 (2) 와 (3)을 이용하면 체적함수비는 다음과 같은 형태로 나타 낼 수 있다.

3. 시험 결과

3.1 비구속 조건

우선 세가지 건조밀도(1.52 g·cm^-3, 1.66 g·cm^-3, 1.73 g·cm^-3)의 압축 벤토나이트 시료를 제작하였으며, 25℃의 비구속 조건 하에서 시료의 함수비를 증가시키며 수분흡입 력을 측정하였다(Fig. 2). 수분함량이 증가할수록 압축 벤토 나이트는 팽창하였으며 초기 건조밀도가 클수록 팽창률이 증가하는 경향을 보였다. 이는 압축 벤토나이트의 팽윤압 이 건조밀도에 비례하기 때문에, 건조밀도가 클수록 벤토나 이트의 팽윤성도 큰 것으로 추정된다. 또한 동일한 수분흡 입력에서 초기 건조밀도가 클수록 벤토나이트의 함수비는 대체적으로 감소하는 경향을 보였다. 이는 건조밀도가 클 수록 간극비가 감소하기 때문에, 수분을 함유할 수 있는 능 력이 감소하는 큰 것으로 생각된다. 하지만 비구속 조건하 에서 건조밀도에 따른 함수특성곡선들은 뚜렷한 차이를 나 타내지 않았다.

3.2 부분 구속 조건

실제 고준위폐기물 심층처분장에서는 처분용기와 완충 재 사이, 완충재와 자연암반 사이에는 작업의 편의성 때문 에 빈 공간이 생성된다[18]. 따라서 이를 고려하여 초기에는 비구속 조건하에서 시료의 함수비를 증가시키며 시료가 수 직방향으로 자유롭게 팽창할 수 있도록 하였으며, 그 후에 는 구속 조건하에서 함수비를 증가시켰다. 구속 조건하에 서는 원기둥 형태의 시료를 철제 금형에 고정시킨 후 금형 내부로 물을 침투시켜 시료의 부피 팽창을 억제하였다. 부 분 구속 조건에 사용된 압축 벤토나이트의 초기 건조밀도는 1.72 g·cm^-3 였으며 중량함수비는 16%였다. 비구속 조건 (초기 건조밀도: 1.73 g·cm^-3)과 부분 구속 조건에서 측정한 압축벤토나이트의 함수특성곡선을 Fig. 3에 나타내었다. 수 분흡입력이 10 MPa 이상의 범위에서는 함수특성곡선들 사 이에 큰 차이가 없었으나 수분흡입력이 10 MPa 이하에서는 비구속 조건에서 측정한 수분흡입력이 부분 구속 조건에서 측정한 값에 비해 약간 크게 나타났다. 이는 수분흡입력이 감소할수록 벤토나이트의 포화도가 증가하므로, 팽창이 상 대적으로 더 자유로운 비구속 조건에서 수분을 흡수하는 경향이 크게 나타나는 파악된다. Villar and Lloret (2004) [6]도 FEBEX 벤토나이트의 함수특성곡선에 대해 유사한 연 구결과를 보고한 바 있다. Fig. 4는 부분 구속 조건의 포화 과정에서의 시험값과 van Genuchen 모델의 함수특성곡선 을 보여주고 있다.

3.3 건조 및 습윤 과정

고준위폐기물 심층처분장에서는 처분용기로부터 발생 하는 붕괴열로 인해 초기 벤토나이트 완충재는 초기에는 건조되다가, 그 후에는 주변 암반으로부터 침투하는 지하 수로 포화되는 과정을 거치게 될 것이다. 따라서 벤토나이 트 완충재의 함수특성곡선은 포화 과정의 함수특성곡선뿐 만 아니라 건조 과정의 함수특성곡선도 규명할 필요가 있 다. 건조 과정의 경우에는 수분이 빠져나가면서 압축 벤토 나이트가 수축이 되기 때문에 부피를 일정하게 유지하는 구속 조건에서의 함수특성곡선을 측정하는 것은 불가능하 다[8]. Fig. 5(a)는 Fig. 3의 부분 구속 조건하에서 포화된 압 축 벤토나이트를 건조시키면서 측정한 함수특성곡선을 나 타낸 것이며, Fig. 5(b)는 벤토나이트 분말에 대해 측정한 포화 및 건조 과정에서의 함수특성곡선이다. 시험 결과, 건 조 과정에서의 수분흡입력은 포화 과정에서의 수분흡입력 보다 약 20~30% 크게 나타났다. 이러한 이력현상(hysteresis) 은 벤토나이트 공극의 불균일성과 이로 인한 물과 벤 토나이트 공극의 접촉각 변화, 벤토나이트의 수축 또는 팽 창으로 인한 구조 변화 등 다양한 원인으로부터 비롯되는 것으로 알려져 있다[19]. 이는 건조 과정에서는 물과 입자의 접촉각이 작아 이에 따른 수분흡입력도 큰 것으로 파악된다 [20,21]. 부분 구속 조건에서의 포화 과정에서 측정한 함수 특성곡선 시험 결과를 이용하여 식 (4)의 van Genuchen 모 델의 인자 α, n의 값을 산정한 결과, α는 0.082, n은 1.256이 었으며, 건조과정에서의 α, n 값은 α는 0.033, n은 1.448로 도출되었다(Table 2).

4. 결론

본 연구에서는 고준위폐기물을 처분하기 위한 공학적 방벽의 가장 중요한 구성 요소 중 하나인 압축벤토나이트 완충재의 함수특성곡선을 평가하였다. 처분용기로부터 발 생되는 고온의 열량과 주변 암반으로부터 유입되는 지하 수에 의해 벤토나이트 완충재는 건조 및 포화 과정을 겪게 되기에 건조 과정 및 포화 과정에서의 함수특성곡선에 대한 규명은 매우 중요하다고 할 수 있다. 미국 및 유럽에서 생 산되는 압축 벤토나이트에 대한 함수특성곡선에 관한 연구 는 많이 진행되고 있는 반면에 국내 경주에서 생산되는 벤 토나이트의 함수특성곡선에 관한 연구는 매우 부족한 상황 이다. 따라서 본 논문에서는 국내 경주 벤토나이트를 사용 하여 실제 고준위폐기물 심층처분장에서 발생될 수 있는 환 경을 고려하여 건조밀도, 구속조건 여부, 그리고 건조 및 포 화 이력에 따른 압축 벤토나이트 완충재의 함수특성곡선을 측정하였다.

우선, 상온 25℃에서 비구속 조건으로 시료의 함수비를 증가시키며 수분흡입력을 측정하였으며, 수분함량이 증가 할수록 압축 벤토나이트는 팽창하였으며 초기 건조밀도가 클수록 팽창률은 증가하는 경향을 보였다. 초기 건조밀도가 클수록 수분흡수력에 따른 함수비는 대체적으로 감소하는 경향을 보였지만, 비구속 조건하에서 건조밀도에 따른 함수 특성곡선은 뚜렷한 차이를 나타내지는 않았다.

또한 부분 구속 조건하에서 초기 건조밀도 1.72 g·cm^-3 값을 지닌 압축 벤토나이트 완충재의 포화 과정에 따른 수 분흡입력을 측정하였다. 부분 구속 조건과 비구속 조건의 수분 흡입력이 10 MPa 이상에서는 함수특성곡선의 큰 차이 가 발생하지 않았으나 10 MPa 이하에서는 비구속 조건이 구속 조건에 비해 수분 흡입력이 약간 크게 나타났다. 이밖 에, 건조 과정에 관하여도 수분흡입력을 측정하였다. 포화 과정에 비해 건조 과정에서 수분흡입력이 약 20~30% 크게 나타났으며, 압축 벤토나이트 뿐만 아니라 초기 분말 상태 의 벤토나이트에 대해서도 동일한 결과를 보였다.

본 연구에서 제시한 국내 경주 벤토나이트의 완충재의 함수특성곡선 결과는 공학적방벽의 성능평가에 적합한 입 력 자료로 활용될 수 있을 것이다. 또한 압축 벤토나이트 완 충재의 함수특성곡선을 정확하게 측정하기 위한 시험 방법 들의 개발 및 비교 검증이 필요할 것으로 판단되며 아울러 실제 처분환경을 좀 더 구체적으로 모사하기 위해서는 완 전 구속 조건, 온도 변화, 그리고 불포화 상태에서의 압축 벤토나이트의 수리 특성에 관한 연구도 반드시 필요할 것 으로 판단된다.