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ISSN : 1738-1894(Print)
ISSN : 2288-5471(Online)
Journal of Nuclear Fuel Cycle and Waste Technology Vol.16 No.4 pp.479-490
DOI : https://doi.org/10.7733/jnfcwt.2018.16.4.479

Evaluation of Granite Melting Technique for Deep Borehole Sealing

Minsoo Lee*, Jongyoul Lee, Sung-Hoon Ji
Korea Atomic Energy Research Institute, 111, Daedeok-daero 989beon-gil, Yuseong-gu, Daejeon, Republic of Korea
Corresponding Author. Minsoo Lee, Korea Atomic Energy Research Institute, E-mail: minm@kaeri.re.kr, Tel: +82-42-868-2081
March 9, 2018 July 10, 2018 September 4, 2018

Abstract


The granite melting concept, which was suggested by Gibb’s group for the closing of a deep borehole, was experimentally checked for KURT granite. The granite melting experiments were performed in two pressure conditions of atmospheric melting with certain inorganic additives and high pressure melting formed by water vaporization. The results of atmospheric tests showed that KURT granite started to melt at a lower temperature of 1,000°C with NaOH addition and that needle shaped crystals were formed around partially melted crystals. In high pressure tests, vapor pressure was increased by adding water with maximum pressure of about 400 bars. KURT granite was partially melted at 1,000°C when vapor pressure was low. However, it was not melted at vapor pressures higher than 200 bars. Therefore, it was determined that high pressure with a small amount of water vapor more effectively decreased the melting point of granite. Meanwhile, high temperature and high pressure vapor caused severe corrosion of the reactor wall.


Deep borehole disposal , Borehole sealing , Granite melting , Recrystallization

심부시추공 밀봉을 위한 화강암 용융거동 평가

이 민수*, 이 종열, 지 성훈
한국원자력연구원, 대전광역시 유성구 대덕대로989번길 111

초록


본 연구에서는 심부시추공 처분을 위한 밀봉시스템으로서 Gibb’s Group에 의해 제안된 화강암 용융 및 재결정화에 의한 시 추공 밀봉 방안에 대해 KURT 화강암을 대상으로 실현 가능성을 확인하였다. 화강암 용융 실험은 첨가제를 이용한 상압 용 융시험과 물의 기화에 의한 수증기 고압용융시험 2가지로 수행되었다. 상압 용융시험 결과, KURT 화강암 분말에 NaOH를 첨가하여도 기본 융점보다 낮은 1,000°C에서 부분용융이 시작되었으며, 냉각된 용융물에서 침상결정의 형성을 확인하였다. 수증기 고압시험은 물의 첨가량에 따라 수증기압을 달리하며 최대 400 bar의 수증기압까지 용융 시험이 진행되었다. KURT 화강암은 낮은 수증기압에도 1,000°C에서 부분 용융이 시작되었으나, 물이 많이 첨가된 높은 수증기압에서 화강암의 부분 용융은 보이지 않았다. 따라서 소량의 수증기가 있는 고압상태가 화강암의 용융에 적합한 것으로 판단되었다. 한편, 고온고 압의 수증기는 내부식성의 반응기 벽을 부식시켜, 고온의 수증기에 의한 처분용기의 부식 문제가 발생되었다.


심부시추공 처분 , 시추공 밀봉 , 화강암 용융 , 재결정화
    Ministry of Science and ICT
    National Research Foundation of Korea
    2017M2A8A5014858
    © Korean Radioactive Waste Society. All rights reserved.

    This is an Open-Access article distributed under the terms of the Creative Commons Attribution Non-Commercial License (http://creativecommons.org/licenses/by-nc/3.0) which permits unrestricted non-commercial use, distribution, and reproduction in any medium, provided the original work is properly cited.

    1. 서론

    고준위폐기물을 지하 500 m 부근의 환원환경에 처분하고 자 하는 심지층 처분(DGD, Deep Geologic Disposal) 연구가 많은 나라에서 수십 년간 수행되어 오고 있다. 하지만 아직도 수천에서 수십만 년까지 요구되는 금속 처분용기의 부식수명 에 대한 논란은 지속적으로 진행 중이다[1-4]. 심부 환경은 부 식을 야기하는 산소가 없지만, 황화수소나 철산화물과 같은 무기부식인자, 그리고 방사분해로 발생되는 H2O2나 라디컬 에 의한 부식도 충분히 가능하다[5]. 따라서 최근에는 처분용 기의 기밀 상실에도 보다 안전한 지하 3~5 km 깊이 시추공에 처분용기를 격리시키려는 연구가 유럽지역과 미국 등에서 진 행되고 있다[6, 7]. 이에 국내에서도 기존 지하 500 m 지층처 분의 대안연구로서 심부시추공 처분(DBD, Deep Borehole Disposal)의 적용가능성을 검토 중에 있다[8, 9].

    심부시추공 굴착과 처분용기의 정치기술은 기존 석유 시추산업에서 오랫동안 사용하고 있는 드릴 파이프와 J-slot joint를 활용하면 공정 개발은 충분할 것으로 보고 있다[10, 11]. 하지만 심부시추공 처분 후 필요한 시추공의 밀봉 방안은 아직 연구 단계에 있으며, 미국 Sandia National Laboratories (SNL)[7, 10, 12, 13]와 영국 Sheffield 대학 Gibb’s Group에 서 몇 가지 안이 제안되는 정도이다[11, 14, 15]. 특히 Gibb’s Group은 기본적으로 장심도의 높은 지열과 고준위폐기물의 높은 붕괴열이 만드는 고온 환경에 착안하여, 암반 용융 및 재 결정화로 심부시추공 처분구간을 밀봉하는 개념을 언급하였 다. 처분공 온도가 300~400℃ 가까이 상승한다면, 납과 같은 고밀도 매질을 녹여서 밀봉할 수 있다. 특히 재처리 공정에서 나오는 고방열 유리화 폐기물의 경우에는 700℃ 이상까지 주 변 온도가 상승하여, 주변 슬러리와 암벽을 녹일 수 있다. 그 리고 고준위폐기물의 붕괴열이 감소하게 되면, 용융물은 재결 정화가 일어나서 완벽한 밀봉이 가능하다고 보았다[15]. 이러 한‘self-burial concept’는 Logan 등에 의해 앞서 제시된 바 있다[16]. 화강암은 상압에서 1,200℃ 이상의 고온에서 녹지 만, 고압에서 수분이 침투하면 융점이 700℃ 이하로 감소하는 것으로 알려져 있다[17].

    Gibb’s Group은 실제 고압의 화강암 용융 반응기를 구축 하고, 0.15 GPa 압력과 700℃ 고온에서 화강암의 용융이 시작 됨을 확인하였으며, 물을 첨가할 경우 훨씬 많은 용융이 발생 함을 실험적으로 확인하였다[15, 18]. 이에 국내 KURT 화강암 에 대해서도 고온용융에 의한 처분공 밀봉이 가능한지 확인할 필요성이 제기되었다. 특히 Gibb’s Group에서 실시된 고압 실험은 실제 5 km 심부에서도 도달하기 어려운 매우 높은 150 MPa의 압력을 외부 펌프로 가하였으며, 첨가한 물도 소량으 로 실제 처분공이 가지는 상황과는 거리감이 있었다. 실제 지 하처분공은 위에서 흘러 내려온 지하수, 정치용 머드, 굴착용 냉각수 등으로 인해 수분이 풍부한 편이며, 심부 5 km의 수압 은 57 MPa 정도로 추정하고 있다[13]. 따라서 처분공이 밀폐 되면, 처분공에는 붕괴열로 인해 높은 수증기압이 자연 발생 될 것으로 예상된다. 이에 본 연구에서는 충분한 수분이 있는 상태이며, 고온에서 형성되는 수증기압이 주변 화강암의 용융 에 어떻게 작용하는지 실험으로 확인하고자 하였다. 이를 통 해 Gibb’s Group이 주장한 화강암 용융에 의한 처분공 밀봉의 타당성을 실험적으로 검증하고, 국내 KURT 화강암에도 충분 히 적용가능한지 확인하고자 하였다.

    2. 선행 연구

    Gibb’s Group은 심부시추공에 처분된 처분용기의 밀봉 및 고정화 방법으로 온도조건에 따라 3가지의 저온 장심도 처분(LTVDD, Low Temperature Very Deep Disposal)과 고 온 장심도 처분(HTVDD, High Temperature Very Deep Disposal) 으로 나누어 제시하였다[19-20]. LTVDD-1은 비중이 4 이하의 저밀도 고준위폐기물 처분에 적합한 방식으로서, 처분 용기 주위를 밀도가 낮은 고온용 그라우트로 처분용기와 암벽 사이를 메운다. LTVDD-2는 사용후핵연료를 저장한 처분용기 에 적합한 방식이다. 처분공 온도가 300~400℃ 가까이 상승 하므로, 용기 주변을 납과 같은 고밀도의 매질(HDSM, High Density Support Material) 입자로 채우고, 녹은 고밀도의 납 이 용기를 밀봉하는 방식이다. LTVDD-3은 발열량이 낮은 Pu 와 악티나이드 폐기물 저장용기를 위한 방식으로써, 굴착공 직경이 0.3 m 이하로 작고 대신 심도가 깊은(6 km 이상) 것 이 특징이다. HTVDD은 고방열 핵종이 들어간 고온 처분용기 에 적합한 개념이다. 처분용기 주변 공벽 공간은 암반의 쇄석 슬러리로 채워진 후, 처분용기에서 나오는 발열 에너지로 온 도가 700℃ 이상이 되면 슬러리와 암벽이 녹게 된다. Gibb’s Group은 붕괴열이 감소하면, 용융물의 재결정화로 매우 낮은 투수율을 가진 밀봉층이 처분용기 주변으로 형성된다고 보았 다[14, 15, 20, 21]. 프랑스 COGEMA에서 생산되는 고방열 유 리고화체 처분용기의 경우, 충분히 HTVDD 방식 적용이 가능 하다고 보았다[16].

    일반적으로 화강암의 융점은 상압에서 약 1,200℃ 이상이 므로 처분용기에서 나오는 열량으로 이러한 온도에 도달하는 것은 매우 힘들다. 그러나 젖은 상태의 화강암은 고압에서 쉽 게 침투한 물이 유화제로 작용하여 융점이 감소한다고 알려져 있으며, 화강암에 약 0.6wt%의 물이 포함되면 융점은 950℃로 떨어진다고 한다[16, 17].

    실제 Gibb’s Group은 고압인 150 MPa의 조건에서 화강 암 용융시험을 실시하고, 700~850℃의 낮은 온도에서 부분용 융이 시작되고, 재결정이 일어남을 확인하였다[15, 18]. 물을 1% 첨가할 경우 800℃에서 40%의 화강암이 용융 되었지만, 건조 조건에서는 850℃에서 오직 5%의 화강암 용융이 발생하 였다고 보고하였다[18]. 그리고 냉각 시 결정 성장 속도는 수 분의 함량에 비례하였으며, 냉각속도가 느린 0.1℃·h-1인 경우 가 1℃·h-1일 경우보다 결정입자가 약 2.5배 가까이 크게 성장 하였다고 한다.

    화강암의 용융 및 재결정의 분석방법으로는 용융되거나 결정화가 되는 과정에서 발생하는 음파를 추적하는 방법이 가 능하다[22-24]. Gibb’s Group은 화강암 용융 및 재결정 시험 을 진행하면서 발생하는 음파의 발생횟수, 간격, 그리고 주기 를 분석하였다. 그 결과, 광물의 부피와 상변화, 즉 고체-액체 또는 고체-고체의 상전이 과정에서 음파가 발생하였다고 한 다. 이에 음파 탐사 기술은 매우 깊은 지반에서의 화강암 용융 거동을 파악하는데 중요한 기술이 될 것으로 보인다.

    한편, 처분용기의 정치구역 상부의 3 km 지점에서 지상까 지 이송구간 역시 밀봉해야 한다. 이 부분의 밀봉재 요건에 대 해 미국 SNL에서 언급한 바 있다[10]. 이송구간의 밀봉은 단 일 물질로 채우기보다는 낮은 수리전도도 (1x10-12 m·sec-1 이 하), 비흡착 핵종(I, Tc)의 이동억제, 뛰어난 내구성과 화학적 안정성, 그리고 하중지지능력 등과 같은 기능을 고려한 다양 한 층들로 구성할 것을 제안하였다[10, 13]. SNL에서 제안한 밀봉시스템은 주로 벤토나이트와 시멘트로 구성되어 있다. 처 분용기 정치 구역에는 고밀도 벤토나이트 머드가 고려되었으 며, 정치 후 핵종의 상부로의 전달을 억제하기 위한 목적으로 압축벤토나이트 층을 처분구간 상부에도 도입하였다. 그리고 지상까지 심부시추공을 메우는 수단으로 낮은 수리전도도와 열적 안정성을 가진 시멘트 고화체가 고려되었다.

    3. 실험

    3.1 상압 용융 시험

    일반 고온로에서 50 ml 알루미나 도가니에 화강암 분말과 첨가물을 넣고 압력을 가하지 않은 대기압 조건에서 용융 시 험들을 수행하였다. 용융시험에 사용된 화강암은 국내 KURT 터널의 굴착공사에서 채취한 igneous 화강암 (I-type)을 분쇄 한 후[25], 20 mesh (< 850 ㎛)로 걸러서 얻은 분말을 사용하 였다(Fig. 1). 한편, Gibb’s group에서 실험에 사용한 화강암 은 북 잉글랜드 칼레도니안 조산대에서 채굴한 sedimentary 화강암 (S-type) 이었으며, 화강암은 약 35 mesh (< 500 ㎛) 분 말로 분쇄하여 실험에 사용하였다 [15].

    화강암 분말에 더해지는 첨가제로는 벤토나이트, NaOH, 그리고 실리카 3종류를 사용하였다. 벤토나이트는 정치용 머 드로 사용되는 것으로서 화강암 분말에 혼입될 경우 용융거 동에 미치는 것을 파악하기 위해 첨가하였다. NaOH와 같은 알카리 성분은 유리의 융점 강하를 낮추기 위해 유리공업에서 사용되기 때문에 화강암 분말의 융점 강하를 확인하기 위해 첨가하였다. 그리고 유리 성분의 기본 골격은 실리카(SiO2)이 므로, 실리카를 추가하면 화강암 분말의 유리화에 이점이 있 을 것으로 보고, 미분의 흄드 실리카를 첨가제로 사용하였다. 선택된 세가지 첨가제의 함량은 특별히 정해져 있지 않으나, 각 첨가제가 용융점에 미치는 영향을 확실히 알 수 있도록 화 강암 분말에 충분한 많은 양을 혼합하였다. 주로 화강암 분말 대비 첨가제의 양을 중량 대비 2:1 혹은 많게는 1:1로 하였으 며, 실리카의 경우에는 분말의 밀도가 너무 낮아서 중량 대비 10:1 정도로 낮게 혼합하였다.

    총 6개의 도가니에 첨가물을 달리한 혼합물을 넣고, 순차 적으로 500, 650, 800, 1,000, 그리고 1,200℃로 온도를 올려 가면서 각 온도 단계에서 상태를 관찰하였다. 각 온도에서 노 출시간은 약 2시간이었다. Fig. 2에 실험에 사용된 도가니 모 습을 나타내었으며, Table 1에 6가지 도가니의 조성을 정리 하였다.

    3.2 고압 용융 시험

    본 연구에서는 국내 KURT 화강암이 고온고압의 조건에 서 용융되는 거동을 실험적으로 확인하고자 하였다. 실험에 사용된 반응기의 구성은 Gibb’s group에서 사용한 고온고압 반응기와 유사한 원통형 가열로와 고압 튜브관으로 구성하고 자 하였다. Gibb’s group에서는 화강암 분말을 금 캡슐에 물 과 함께 넣어 용접으로 밀봉한 후, 고온으로 올려서 용융 실 험하였다. 그리고 금 캡슐이 내압으로 터지지 않도록 고압펌 프를 이용하여 150 MPa까지 반응기 내부 압력을 상승시켜 용 융 실험하였다[16, 17]. 그러나 본 연구에서는 Gibb’s group 에서 구현한 실험 조건이 실제 심부에서 가능한 고온 고압 조 건이 아니라고 보았다. 이에 본 연구자는 반응기 내부의 물 을 고온으로 끓임으로써 자연스럽게 형성되는 증기압이 실제 와 유사하다고 보고 고온고압 반응기를 독자적으로 설계하였 다. 본 연구에서 제안된 수증기압을 활용한 고온고압 용융장 치 구성은 Fig. 3에 제시되어 있으며, 장치의 각 부품을 설명 하면 다음과 같다.

    고온고압반응기 재료로 1,000℃에서 기계적 강도가 우수 하고, 공기 중 부식 저항성이 높은 재질을 조사하여, Ni-Cr-WMo 알로이 물질인 Haynes230을 최적의 재료로 선정하였다 [26]. 반응기는 Haynes230 강봉(D44.7×L500 mm)을 가공하 여 원통용기(ID18, H450, t13.4 mm)로 제작하였다. 제작된 원통용기 두께는 KS B6743의 내압용기 규정에 따라 산정한 결과, 약 135 MPa의 내압을 견딜 수 있는 것으로 평가되었다. 반응기의 내용적 1/3을 수증기가 차지할 경우, 약 5 g의 물은 이상기체방정식에 따라서 1,000℃에서 최대 77 MPa의 압력을 형성시킬 수 있는 것으로 계산되었다. 하지만 상당량의 수분 은 반응기의 저온부에 응축될 수 있기 때문에 더 많은 양의 물 이 들어가야 할 것으로 예상하였다.

    반응기 내부에 화강암 분말을 담지할 수 있는 소형 알루미 나 도가니(OD13, H24, t1.5 mm)를 준비하였다. 알루미나 도 가니를 반응기 상부의 고온구역으로 밀어 올리기 위해서 알루 미나 봉(OD10, H180 mm)을 사용하였다. 그리고 반응기 말 단에는 물을 담을 수 있는 직경 16 mm 스테인리스 튜브를 넣 어 알루미나 봉을 받쳤다.

    반응기 하단의 입구는 고압용 압력계(Meacon, MIKP300G, Max P. 1,000 bar)가 장착될 수 있도록 나사가공 하였다. 사용된 MIK-300G는 연결부가 길고 냉각핀이 있어 고온용으로 제조된 것이다. 반응기의 온도를 측정하는 열전 대로는 XC-14-K-24 (K-type)를 사용하였다. 고온용 열전대는 반응기 상단의 알루미나 도가니의 위치 높이에서 반응기 외부 에 밀착시켜 설치하였다. 압력계와 열전대의 전압신호를 데 이터로거(GRAPHTEC, LOGGER GL220)로 기록하였다. 그리 고 화강암의 상전이 거동에서 발생하는 음파를 수집하기 위 해 음파센서(PKWDI, 200-1000 kHz Wideband differential Integral Preamp AE Sensor)를 반응기 말단 비가열부에 장착 하였다. 온도를 올리는 원통형 가열로는 반응기 크기에 맞게 주문 제작하였다. 가열로의 최대 온도는 1,200℃로서, 내부 가 열구간은 내경 50 mm, 길이 300 mm 이었다. 완성된 화강암 용융 장치의 모습을 Fig. 4에 나타내었다.

    4. 결 과

    4.1 상압 용융 시험

    모든 시료가 800℃까지 온도를 올려도 용융현상을 전혀 보이지 않았으나, 1,000℃가 되면서, NaOH를 넣은 #4과 #5 도가니에서는 부분 용융현상이 나타나면서 분말의 엉김과 표 면 유리질이 관찰되었다. 그리고 #2, #3, 그리고 #6의 도가 니들은 입자들끼리 뭉쳐서 소결된 상태를 나타내었다. 특히 NaOH 수용액이 가장 많이 첨가된 #5 도가니의 내용물은 가 장 많이 용융된 모습을 보였다. 다시 도가니들을 1,200℃로 올려서 가열해 보았다(Fig. 5). #1 도가니에서 순수 화강암 분 말은 입자가 뭉치는 소결 현상을 보였으나 유리화까지 진행 되지 않았다. 반면에 #2 도가니의 순수 경주 벤토나이트는 완 전 용융 상태가 되었다. #3 도가니는 녹은 벤토나이트에 녹 지 않은 화강암 분말이 엉겨 있었다. NaOH가 들어간 #4 도가 니는 대부분이 녹아서 유리질을 형성하였다. 과량의 NaOH 와 벤토나이트가 추가된 #5 도가니는 녹아서 액상으로 변했 다는 것을 알 수 있었다. #6번 도가니는 입자들이 강하게 뭉 쳐 있었으나, 첨가된 실리카가 전혀 섞이지 않고 상층에 분리 되어 분말 상태를 보였으나, 내부 화강암 분말은 소결되어 덩 어리 형태로 있었다.

    상압 용융 실험결과, 일반적인 화강암의 용융점이 1,215~ 1,260℃ 사이에 분포하는 것을 고려하면[27], 수분이 없는 상 압 조건임에도 NaOH가 첨가되면, 1,000℃ 부근에서도 충분 히 화강암이 용융되는 것을 볼 때, NaOH는 화강암 용융점을 강하시킨다고 할 수 있다. 한편 NaOH와 함께 첨가된 흄드 Silica는 1,200℃에서도 녹지 않아 용융에 의한 밀봉에는 부적 합하였다. 정치용 머드로 사용되는 벤토나이트는 1,000℃부 터 소결되기 시작하여 1200℃에서 완전 용융상태를 보이는 것 으로 보아, 용융에 의한 밀봉 물질로 나쁘지 않다고 보여진다. 이에 따라 실험을 통하여 정치용 머드 혹은 정치 구간의 지하 수에 NaOH 농도를 높이면 상압에서도 화강암의 용융점을 낮 출 수 있는 것을 확인하였다.

    4.2 고압 용융 시험

    고압용융 반응기에 KURT 화강암 분말과 증류수를 조절 하여 넣고 원통형 가열로의 온도를 올려가며 용융시험을 실시하였다. 시험 후에는 화강암 분말의 용융상태를 육안으 로 살펴보았다.

    4.2.1 무수 시험.

    물이 없는 상태에서 2.0 g의 화강암 분말을 넣고 반응기의 온도를 1,000℃로 올린 후 약 50분간 유 지하였으며, 그 이후 전원을 끊고 자연 냉각시켰다. 반응기 내 부는 온도 증가로 약 3 bar의 압력증가(ΔP)가 발생하였다. 냉 각 후, 화강암 분말은 용융 및 소결이 전혀 되지 않은 분말 상 태를 유지하였다.

    4.2.2 1차 수증기 시험.

    증류수 1.48 g과 2.4 g의 화강 암 분말을 넣고 가열로의 온도를 1,000℃로 올린 후 약 140분 간 유지하였으며, 그 이후 전원을 끊고 자연 냉각시켰다. 반 응기 내부 압력 증가(ΔP)는 약 10 bar 이상이었다. 화강암 분 말은 용융상태는 아니었고 뭉친 소결상태를 보였으며, 약간의 가루도 떨어져 나왔다.

    증류수 5.38 g과 1.9 g의 화강암 분말을 넣고 가열로의 온 도를 1,000℃로 올린 후 약 60분간 유지하였으며, 그 이후 전 원을 끊고 자연 냉각시켰다. 압력계 연결부에서 기밀이 새어 나가 반응기 내부 압력 증가(ΔP)는 약 5.6 bar이었다. 화강암 분말은 용융상태는 아니었으나 단단히 뭉친 소결상태에서 가 루가 떨어지지 않는 것으로 보아, 앞선 시험에 비해 더 많이 부분 용융된 것으로 평가되었다. 스테인리스 수조관에는 푸 른 녹이 나타났다.

    기밀 문제를 해결한 후에도 반응기의 압력증가는 높게 형 성되지 않았다(Fig. 6). 이는 시험 종료 후, 수조 안에 초기 넣 어준 물이 대부분 수조 안에 남아 있었던 것으로 보아 첨가된 대부분의 물이 차가운 수조 안에 증발되지 않고 그대로 있었 거나 다시 응축되었기 때문인 것으로 판단되었다.

    4.2.3 2차 수증기 시험.

    물이 응축되어도 다시 흘러 들 어가 증발될 수 있도록 가열로와 반응기 구조를 상하 반전시 켜 반응기 입구가 위로 가도록 하였다. 반응기 하단의 스테인 리스 수조를 제거하고 알루미나 받침대와 소형 도가니만 넣 고 반응기 아래를 가열하는 구조로 변경하였다(Fig. 7). 물 은 반응기에 주사기로 직접 주입하였다. 변경된 반응기에 증 류수 3.14 g과 1.42 g의 화강암 분말을 넣고 가열로의 온도를 1,100℃로 올린 후 바로 냉각하였다. 반응기 압력 증가(ΔP) 는 약 68 bar이었다. 시험 종료 후 소형 도가니가 끓어올라 터 진 화강암 가루가 도가니 밖의 반응기 사이에 고착되어 있었 다. 완전한 용융은 아니었지만 부분 용융된 모습을 보였다.

    증류수를 10.66 g으로 늘리고, 2.09 g의 화강암 분말을 넣 고 가열로 온도를 150℃까지 서서히 가열한 후 70분 유지시 켰다. 이는 물이 끓어서 화강암 분말을 분산시키지 않도록 하 기 위해서였다. 다시 가열로 온도를 1,100℃까지 상승시킨 후, 120분간 유지하였다. 내부 압력은 계속 증가하다가 압력 증가 (ΔP)가 약 230 bar로 되자 급락하였다. 압력이 줄어든 이유는 높은 수증기압에서 구리 가스캣 표면의 스크래치에 의한 문제 로 밝혀졌다. 과량의 물이 들어간 경우, 화강암 분말은 소결 되지 못하고 분말 상태를 유지하였다.

    증류수 10.15 g과 10 g의 화강암 분말, 그리고 벤토나이트 분말 2 g을 넣고 반응기 온도를 1,000℃까지 상승시켰다. 기밀 이 유지된 상태에서 반응기는 정상적으로 가압이 되었으나 가 열로의 온도 상승이 느리게 진행되었다. 가열로 온도 1,000℃ 에서 반응기 압력은 약 ΔP=400 bar를 유지하였다. 실제 반응 기 온도는 900℃로 높게 상승하지 못하였다(Fig. 8). 냉각 후 관찰한 결과, 화강암 분말은 전혀 소결되지 못하고 단지 응축 수에 젖은 상태이었다.

    4.2.4 시험결과.

    수증기압을 이용한 화강암 고압용융시 험은 수증기압이 낮은 상태에서는 화강암이 1,000℃에서도 부 분 용융되어 소결되는 모습을 보였다. 하지만 수증기압이 높 은 상태에서는 소결되지 않았다. 따라서 화강암의 융점을 낮 추기 위해서는 Gibb’s Group의 시험과 같이 소량의 물과 고 압조건이 효과적인 것으로 판단되었으나 시추공에 물이 풍부 한 경우에는 고열에도 주변 암반이 잘 녹지 않을 것으로 예측 되었다. 하지만 고온의 시추공이 오래 지속되어 많은 수분이 나 수증기가 외부로 방출되어 점점 건조해진다면 암반의 용융 이 가능해질 것이다. 이에 대해서는 앞으로 실험을 통해 추가 적으로 확인할 필요는 있었다.

    특기할 사항으로 고온 및 고압의 수증기는 부식저항성이 우수한 Ni-Cr-W-Mo 알로이 물질인 Haynes230을 상당량 부 식시켰다(Fig. 9). 이는 본 실험조건이 수증기의 초임계 상태 에 해당되기 때문에[28] 산화력이 높은 초임계가 반응기를 부 식시키는 것으로 판단되었다. 따라서 고온 고압의 심부처분공 에서 금속은 습공기에 의한 부식이 빠르게 진행되므로 처분 기간과 재료의 부식거동도 함께 고민해야 할 것으로 보인다.

    한편, 화강암의 용융 및 재결정화를 음파 탐사로 조사하려 고 하였으나 화강암 분말이 녹지 않고 입자들이 엉기는 소결 반응만 유도되어 의미있는 신호를 탐색하지는 못하였다.

    4.3 용융물의 분석

    상압 고온로 용융물과 고압용융시험에서 소결된 화강암 에 XRD 및 편광현미경 분석을 통해 상변화를 조사하였다.

    4.3.1 XRD 분석.

    KURT 화강암 원 분말과 상압 용융시 험에서 얻은 #1~#6 도가니의 고형물, 그리고 고압 용융시험 1차 및 2차 소결물에 대해 XRD 분석을 실시하고 분석에서 얻 어진 광물 성분들을 Table 2에 나타내었다. KURT 원광에서 는 장석류(albite, orthoclase), 석영(quartz), 흑운모(biotite) 등의 다양한 광물이 분석되었다. 이러한 광물 조성은 Gibb’s group이 사용한 칼레도니아 화강암을 이루는 장석류(Perthite, plagioclase), 석영(quartz), 흑운모(biotite) 등의 구성과 매우 비슷하였다[15]. 그리고 조원진[25]에 의해 수행된 KURT 화강암의 성분별 정량분석 결과와 칼레도니아 화강암의 성분 별 정량에서도 뚜렷한 차이를 보이지 않았다. 그러나 칼레도 니아 화강암에는 소량의 운모(Muscovite)가 추가로 보이고 있 었지만 2% 정도로 소량이기 때문에 KURT 화강암과 용융거동 에는 큰 차이는 없는 것으로 보았다.

    KURT 화강암은 고온용융 시험을 거친 후에는 주로 조 장석(Albite)과 석영(Quartz)만 분석되었다. 벤토나이트가 녹 은 #2 도가니에서는 중정장석(Andesine; Albite & Anorthite mixture)이 나타났다. #6 도가니에서는 강옥(Corundum)이 분석되었는데, 이는 첨가된 NaOH가 알루미나 도가니를 녹여 서 형성된 것으로 보인다. 고압의 수증기압에서 소결된 화강 암에서 금속산화물(Maghemite)이 분석되었으며, 이는 반응 기가 산화되면서 도가니를 오염시킨 것으로 보인다. 이상의 XRD 정성 분석 결과, 1,000~1,200℃의 용융시험을 거치면서 화강암 성분중의 융점이 낮은 미네랄은 사라지고, 용융점이 높은 Albite와 Quartz의 결정만 남는 것으로 나타났다.

    4.3.2 편광현미경 분석.

    고압 수증기 용융시험에서 나 온 소결체는 쉽게 부스러져서 편광분석을 할 수 없었기 때 문에 KURT 화강암과 상압 고온용융시험에서 나온 용융물에 대해서만 편광현미경 분석을 진행하였다(Fig. 10). 분석결과, KURT 화강암은 정장석(Orthoclase), 사장석(Plagioclase), 석 영(Quartz), 흑운모(Biotite) 등으로 구성된 엽리상 화강암(Foliated granite)으로 구성되어 있었다. KURT 원광은 모든 결 정간의 경계가 뚜렷하였으며, 비정질 부분은 거의 나타나지 않았다.

    Table 1의 #1~#6까지 상압 용융물의 편광 현미경 사진을 Fig. 11에 나타내었다. 순수 화강암 분말은 결정이 녹은 주위로 비정질 부분이 증가하였으나, 조장석(Albite)과 석영(Quartz) 으로 보이는 부분은 결정경계가 선명하였다(Fig. 11a). 순수 벤토나이트는 갈색의 불투명 매질에 둥근 기공이 많은 조직으 로 이루어져 있었으며, 소량의 작은 결정이 분산된 것을 볼 수 있었다(Fig. 11b). Fig. 11c의 용융물은 순수화강암 분말과 큰 차이가 없이 벤토나이트가 녹은 갈색의 불투명한 성분이 약 간 추가되었다. NaOH가 추가된 경우, 용융물은 결정 경계의 윤곽이 희미해졌으며, 결정 크기도 원석에 비해 줄어든 것을 볼 때, 융점이 높은 조장석(Albite)과 석영(Quartz)도 녹기 시 작했음을 알 수 있었다(Fig. 11d). 그리고 결정 경계쪽을 자세 히 보면, 새로운 침상결정이 경계면에서 새로 자라난 것을 발 견하였다. NaOH가 2배 더 추가된 경우에는 용융물의 결정 경 계 윤곽이 더욱 흐릿해지고 결정이 잘게 줄어들었다. 역시 침 상의 결정이 많이 생겨났다(Fig. 11e). 흄드 실리카가 추가된 경우에는 NaOH가 들어갔음에도 용융물 #1과 육안으로 차이 가 없이 결정경계도 선명하였다(Fig. 11f).

    4.3.3 분석 결과.

    용융물에 대한 XRD와 편광현미경 분 석결과, KURT 화강암이 1,200℃ 이하에서 소결된 경우, 용융 점이 낮은 광물이 비정질의 매질을 형성하였으나, 용융점이 높은 조장석과 석영 등의 결정은 부분적으로 용융되었음을 확 인하였다. 용융점 강하를 위해 첨가된 NaOH는 용융점이 높 은 결정들을 녹이면서 결정크기를 줄였다. 또한, 용융물이 냉 각 되면서 기존 결정 주위로 등방성의 침상 결정이 생성되었 으며, 실리카가 들어간 경우에는 NaOH와 반응하여 기존 광물 결정의 용융을 방해하는 것으로 보였다. 한편, 첨가된 벤토나 이트는 1,200℃ 이하에서 용융이 되었으나 다른 광물 결정의 용융에는 영향을 주지 못하는 것으로 나타났다.

    5. 결론

    본 연구에서는 화강암 용융에 의한 심부시추공 밀봉 방법 으로 영국 Sheffield 대학교 Gibb’s Group에서 제안한 화강암 용융 및 재결정화 기술을 KURT 화강암 용융 실험을 통해 확 인하였다. 먼저 KURT 화강암을 대상으로 상압의 전기로에서 화강암 미분에 벤토나이트 분말, NaOH, 실리카 분말 등의 무 기 첨가제를 배합하여 상압조건에서 용융시켰다. 그 결과, 벤 토나이트는 화강암 보다 낮은 1,000℃ 온도에서 용융이 시작 되었으며, 화강암에 NaOH를 첨가하여도 기본 융점보다 낮 은 1,000℃에서 부분용융이 발생됨을 확인하였다. 그리고 실 제 시추공 조건에서 발생할 수 있는 고온 수증기압을 형성할 수 있는 용융 반응기를 제작하고 KURT 화강암에 대해 고압의 수증기압에서 용융시험을 수행하였다. 실제 물의 기화에 의 한 수증기압은 Gibb’s group의 시험 압력 0.15 GPa보다 낮은 최대 0.04 GPa (400 bar)까지 올릴 수 있었다. 따라서 부분용 융에 의한 소결도 700℃ 보다 높은 1,000℃ 이상에서 관찰되 었다. 그리고 본 실험에서는 수증기압이 높은 경우보다 수증 기압이 낮은 조건에서 효과적으로 KURT 화강암 입자가 부분 용융되어 입자 간 소결이 발생하였다. 따라서 화강암의 용융 에는 소량의 물과 고압조건은 효과적이지만, 높은 수증기압은 오히려 화강암 용융에 방해되는 것으로 나타났다. 한편, 고온 고압의 수증기는 내부식성이 강한 Haynes230 재질의 반응기 를 빠르게 부식시키는 것을 확인하였으며, 이는 수분에 의한 화강암 용융점 저하를 기대할 경우, 처분용기 재료의 부식도 함께 고민해야 하는 것을 의미하였다.

    이상으로 본 연구에서 Gibb’s Group이 제안한 사용후핵 연료 붕괴열에 의한 시추공 화강암의 용융 및 재결정화 방안 을 KURT 화강암을 대상으로 검증 실험한 결과, 고압 조건에 서 수분으로 인한 융점 강하를 확인하였다. 하지만, 동시에 고 압수증기에 의한 화강암 용융 및 재결정화에 따른 밀봉 방안 은 아직도 기술적으로 해결해야 할 점이 많아 보였다. 그리고 화강암 용융에 의한 밀봉방법은 대부분의 방사성 폐기물이 붕 괴열 만으로 충분히 높은 온도에 도달하기 힘들기 때문에 별 도의 가열체를 삽입하는 방법이 논의되고 있으나, 현재 기술 적 적용가능성은 불투명한 편이다. 따라서 아스팔트, 시멘트, 압축 벤토나이트 등과 같은 새로운 시추공 밀봉재와 그 적용 방안에 대해 연구하는 것이 향후 필요하다.

    감사의 글

    본 연구는 과학기술정보통신부 지원에 의한 원자력기술개발 사업 처분지질환경 진화모델 개발(NRF- 2017M2A8A5014858) 의 일환으로 수행되었습니다.

    Figure

    JNFCWT-16-479_F1.gif

    KURT granite and its powder (8 mesh & 20 mesh size).

    JNFCWT-16-479_F2.gif

    The alumina crucibles containing different ingredients, and the hot furnace.

    JNFCWT-16-479_F3.gif

    Schematic diagram of a granite melting apparatus.

    JNFCWT-16-479_F4.gif

    Optical view of the granite melting apparatus; (a) outside, (b) inside.

    JNFCWT-16-479_F5.gif

    The status of compositions of Table 1 after 1,200℃ heat treatment.

    JNFCWT-16-479_F6.gif

    Pressure & temperature curves in the 1st granite melting experiment.

    JNFCWT-16-479_F7.gif

    Schematic diagram of the reversed granite melting apparatus (left) and its installed figure (right).

    JNFCWT-16-479_F8.gif

    Pressure & temperature curves at furnace and reactor in the 2nd granite melting experiment.

    JNFCWT-16-479_F9.gif

    Corroded metal powder from Haynes230 reactor (left), and the coagulated granite powder covered with corroded metal powder (right) after a granite melting test.

    JNFCWT-16-479_F10.gif

    Photomicrograph of KURT granite showing Or (Orthoclase), Pl (Plagioclase), Qtz (Quartz), Bt (Biotite) through crossed nicol at X50 magnification.

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    Polarized optical micrographs (open nicol) of partially melted KURT granite mixtures; (a) pure granite, (b) pure bentonite, (c) granite + bentonite, (d) granite + NaOH 5 ml, (e) granite + bentonite + NaOH 10 ml, (f) granite + fumed silica + NaOH 5 ml.

    Table

    The compositions applied in the atmospheric granite melting experiment

    Mineral components of the coagulates from a granite melting experiment in XRD analysis

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