1. 서론
원자력발전소에서 발생되는 사용후핵연료는 지하 500~ 1,000 m 깊이의 심층 처분시스템의 다중방벽(공학적방벽과 천연방벽) 개념에 의해 안전하게 처분되어야 한다. 인간이 개 발한 기술로 처분시스템의 성능과 안정성을 확보할 수 있는 공학적방벽은 처분용기(canister), 뒷채움재(backfill), 완충재 (buffer), 근계영역 암반(near-field rock) 등으로 구성되어 있 다(Fig. 1). 이 중 완충재는 처분용기와 처분공 사이에 채워지 는 물질로써 사용후핵연료가 담겨있는 처분용기를 처분공에 고정시키며 주변의 물리적 충격으로부터 처분용기를 보호하 고 지하수 유입을 최소화하여 지하수에 의해 용해된 핵종이 주변 암반으로 유출되는 것을 저지한다[1, 2]. 또한 완충재는 처분용기로부터 발생되는 붕괴열을 주위 암반으로 신속히 발 산시키는 역할을 하기에 완충재의 열적 특성은 완충재의 온 도가 설정된 최고 온도를 넘지 않도록 하며, 아울러 온도증가 에 의한 열팽창으로 인해 주위 암반과 처분용기가 과도한 열 응력을 받지 않도록 하는데도 중요한 역할을 한다[3, 4].
따라서 완충재에 적합한 후보물질을 선정하기 위해 다양 한 연구가 이루어지고 있으며, 그 결과 주로 몬모릴로나이트 로 구성된 벤토나이트 점토 광물이 가장 적합한 물질인 것으 로 알려져 있다[5, 6]. 벤토나이트는 몬모릴로나이트를 다량 함 유하는 스멕타이트 군에 속하며, 이 군에 속하는 광물들은 연 접한(adjacent) 층상구조와 높은 팽윤 특성을 가진다[5]. 몬모 릴로나이트는 알루미늄 8면체의 내부치환에 의해 층간전하가 발생되는 광물이며, 벤토나이트는 층간사이에 존재하는 교환 성 양이온의 종에 따라 Na형 벤토나이트와 Ca형 벤토나이트 로 구분된다[7]. 우리나라의 경우 경주에서 Ca형 벤토나이트 가 생산되고 있기에 Ca형에 대한 연구가 주로 수행되고 있다.
완충재의 열적 특성인 열전도도와 비열에 관한 연구는 많 이 수행되고 있으나[3, 8-12], 역학적 물성으로 분류될 수 있 는 열팽창에 관한 연구는 거의 전무한 상황이다. 특히, 주변 암반으로부터 지하수가 유입되어 이로 인해 발생할 수 있는 팽창압과 처분용기에서 발생되는 고온의 열량으로 인해 완충 재에 열팽창응력이 작용될 수 있기에[13, 14], 완충재의 열팽 창 특성에 관한 연구도 다른 물성과 더불어 반드시 필요하다 고 할 수 있다.
따라서 본 연구에서는 국내외적으로 거의 연구된 적이 없 는 벤토나이트 완충재에 대한 열팽창 특성을 규명하고자 하 였다. 우선, 국내의 경주 Ca형 압축 벤토나이트를 이용하여 승온속도, 건조밀도, 온도 구간에 따라 선형 열팽창계수를 측 정한 후 영향 인자별 열팽창 거동을 분석하였으며, 측정된 값 을 근거로 압축 벤토나이트 완충재의 선형 열팽창계수 추정 모델을 제시하고자 하였다.
2. 실내 열팽창계수 실험
2.1 실험 재료
본 실험에 사용된 Ca형 국내 벤토나이트는 신생대 제3 기층군 지역인 한반도 동남쪽의 경주, 울산, 포항 일대에 분 포하고 있다[15]. 한국원자력연구원에서는 경주 벤토나이트 시료를 2015년을 기준으로 이전까지는 KJ-I, 이후 시점에는 KJ-II로 명명하여 연구를 수행중에 있으며[5], 본 연구에서는 ㈜클라리언트코리아에서 생산한 Ca형 경주 벤토나이트인 KJ-II를 이용하여 실험을 수행하였다. KJ-II 벤토나이트 분말의 통일분류 결과 고소성 점토인 CH로 분류되었으며 비중은 2.71, 액성한계와 소성한계는 각각 146.7%, 28.4%였으며 소 성지수는 118.3%이었다[15]. 또한 KJ-II 벤토나이트는 Table 1과 같이 대부분 SiO2와 Al2O3가 차지하였고, CaO는 NaO보 다 약 5~6배 높은 구성비율을 나타냈다. 열팽창계수 실험을 위하여 KJ-II 벤토나이트 분말을 압축하여 블록으로 성형하였 으며 시료는 직경 약 10 mm, 높이 약 20 mm의 원기둥 형태 로 제작되었다.
2.2 실험 기기
압축 벤토나이트 완충재의 선형 열팽창계수를 측정하기 위하여 Dilatometer (C-Therm Technologies Ltd) 장비를 사 용하였다(Fig. 2). 본 장비는 푸시로드 타입으로 푸시로드를 시료에 접촉시키면 푸시로드 반대편의 LVDT (linear variable displacement tranducer)가 연결되어 있어 샘플의 부 피가 팽창하면 푸시로드의 이동거리가 LVDT에 계측이 되는 원리이다[16]. Dilatometer는 시료에 열을 가해주는 Furnace 와, 실험 종료 후 냉각을 위한 Chiller, 그리고 실시간 데이터 를 계측할 수 있는 Data-logger 시스템으로 구성되어져 있다. Dilatometer를 이용하여 열에 의한 시료의 길이 변화를 측 정할 수 있으며 식 (1)에 의해 선형 열팽창계수를 도출할 수 있다.
여기서 α는 선형 열팽창계수 (1/℃), L (mm)은 샘플의 길 이, T (℃)는 온도를 뜻한다. 즉, 열팽창계수는 특정 구간에서 의 온도 변화에 따른 길이 변화를 초기 길이로 나누어준 값 을 뜻한다[14].
3. 실험 결과
Lee at al. (2014)[17]의 연구에 따르면 심층처분시스템에 서의 벤토나이트 완충재의 온도 상승 속도는 상당히 작은 것 으로 알려져 있다. 처분용기와 완충재가 접한 곳의 초기 온도 상승도 최대 0.1~0.3℃·min-1 인 것으로 파악되며 이를 고려 하여 온도 상승에 따른 벤토나이트 완충재의 열팽창 거동을 조사하였다. 실험의 용이성을 위해 압축 벤토나이트를 110℃ 에서 48시간 동안 건조한 후 건조 상태에서의 선형 열팽창계 수를 측정하였다.
우선 건조밀도에 따라 25℃ 에서 110℃ 까지 열팽창 거 동을 살펴보았으며 실험에 사용된 압축 벤토나이트 완충재의 건조밀도는 1,516 kg·m-3 에서 1,806 kg·m-3 값을 보였다. 본 Dilatometer 장비의 최소 승온 속도는 0.5℃·min-1 이기에 승 온 속도가 0.5℃·min-1 일 때 두 가지 건조 밀도에서의 압축 벤토나이트 완충재의 열에 의한 길이 변형값을 측정하였다. Fig. 3과 같이 상온 이후 대략 30℃ 에서 110℃ 구간까지 일정 한 기울기로 길이가 증가됨을 알 수 있으며 선형 열팽창계수 는 30℃ 에서 110℃ 까지 일정한 기울기를 갖는 두 지점에서 식 (1)을 통해 계산되었다.
또한 승온속도에 따라 압축 벤토나이트 완충재의 선형 열 팽창계수를 측정하였다. 실제 심층처분환경을 고려한다면 완 충재에 전달되는 온도 상승은 0.1~0.3℃·min-1 로 설정하여야 하나, 본 장비의 특성상 승온 속도를 0.5~10℃·min-1 로 설정 하였다. Fig. 4에서 알 수 있듯이 승온속도가 증가할수록 압 축 벤토나이트 완충재의 선형 열팽창계수는 감소하는 경향 을 보였으나 승온속도가 1℃·min-1 미만에서는 거의 일정한 값을 나타내었다. 따라서 실제 처분환경을 고려하여 승온속 도는 0.5~1℃·min-1 로 설정하여도 무방할 것으로 판단된다.
승온속도 0.5~1℃·min-1 구간에서 건조밀도에 따른 압축 벤토나이트 완충재의 선형 열팽창계수를 측정하였다. Fig. 5 와 같이 압축 벤토나이트 완충재의 건조밀도가 증가할수록 선 형 열팽창계수 값은 감소하는 것으로 나타났으며 건조밀도가 1,650 kg·m-3 미만에서는 큰 변화가 없었다. 이는 건조밀도가 작을수록 시료 내 공기가 차지하는 비율이 크다는 것이며 공 기의 열팽창계수는 1×10-3 단위로 흙 입자의 열팽창계수보다 매우 크기에[18] 전체 시료의 열팽창계수가 크게 나타난 것으 로 판단된다. 대표적인 열적 물성인 열전도도와 비열은 건조 밀도에 비례하는 것으로 알려져 있다[9,15].
전체적으로 본 실험에 사용된 KJ-II 압축 벤토나이트 완 충재의 선형 열팽창계수는 4.0~6.0×10-6/℃ 값을 나타냈으며 이는 Na 계열의 MX-80의 압축 벤토나이트의 열팽창계수보다 약 35~80배 정도 작은 값을 나타냈다. MX-80의 열팽창계수는 2.2~3.1×10-4/℃ 정도로 알려져있다[19]. 이는 Table 2에서 알 수 있듯이 Na 계열의 벤토나이트 보다 Ca 계열의 경주 벤토나 이트는 팽윤지수 값이 약 4~8배 정도 낮았으며, 팽창성이 우수 한 Na 성분은 약 2배 정도 낮았기 때문인 것으로 판단된다[5].
4. 선형 열팽창계수 추정 모델 개발
4.1 개요
흙과 같이 입자와 간극으로 구성된 물질들은 필연적으로 불확실성이 개입되어 공학적 특성 및 지질조건, 설계 정수 등 을 정확하게 판단하기 힘들기 때문에 확률론적 해석 방법을 통해 설계 인자를 도출할 수 있다[15,20]. 확률론적 해석방법 은 지반공학에서 적용되는 변수들을 확률변수로 가정하여 이 에 대한 확률 특성을 분석한 후, 확률론을 이용하여 해석하는 방법이다[20, 21]. Fig. 5와 같이 압축 벤토나이트 완충재의 선 형 열팽창계수는 건조밀도에 따라 비선형 관계를 보였다. 따 라서 본 연구에서는 압축 벤토나이트 완충재의 선형 열팽창 계수를 종속변수로 정하고 건조밀도를 독립변수로 정하여 비 선형 회귀분석을 통하여 압축 벤토나이트 완충재의 선형 열 팽창계수를 추정할 수 있는 모델을 제안하고자 하였다.
4.2 비선형 회귀분석
독립변수와 종속변수가 모두 연속형의 데이터이기에 회 귀분석을 채택하여 압축 벤토나이트 완충재의 선형 열팽창계 수를 추정하고자 하였다. 총 12가지 데이터를 토대로 Fig. 6과 같이 MATLAB의 surface tool 모듈을 이용하여 식 (2)와 같이 비선형 회귀식을 도출하였으며 Table 3은 회귀분석에 사용된 데이터들의 기초 통계량을 나타낸다.
여기서, γd는 압축 벤토나이트 완충재의 건조밀도(kg·m-3) 를 뜻하며 α는 열팽창계수 (1/℃)를 뜻한다. 식 (2)와 같은 비 선형 회귀분석은 일반 선형 회귀분석과 달리 독립변수 간 다 중공선성이 발생할 수 밖에 없다. 따라서 비선형 회귀분석에 있어서 이에 대한 유의성 검증은 의미가 없으며 잔차의 등분 산성 및 정규성 검증 같은 잔차 분석도 필요하지 않다[22]. 따 라서 계수에 대한 유의성과 ANVOA 분석을 실시하여 회귀식 에 대한 유의성을 검증하였다[23]. Table 4는 비선형 회귀분 석 결과에 대한 모형 요약표를 나타낸다. 상수 및 계수에 대 한 유의확률은 0.05보다 작았으며 이는 독립변수를 종속변 수의 예측에 사용할 수 있다는 것을 의미한다[15]. 결정계수 (R2) 및 조절 결정계수 (adjR2)값은 0.6~0.7 정도였다. Table 5 는 ANOVA 결과표를 보여주고 있는데 ANOVA 분석은 분산 비 검증이라고 하며 종속변수를 예측하는데 있어 독립변수의 기여도를 나타낸다[22]. 본 회귀식에 대한 유의확률 역시 0.01 보다 작게 나타났기에 독립변수와 종속변수간의 유의성이 상 당히 높다고 할 수 있다[23]. 따라서 식 (2)를 통해 국내 경주 압축 벤토나이트 완충재의 경우 건조밀도 값만 안다면 선형 열팽창계수를 합리적이고 쉽게 추정할 수 있음을 알 수 있다. 하지만 본 연구에서는 12개의 작은 실험 데이터를 토대로 회 귀모델을 제시하였기에 추후 실험을 추가하여 회귀모델의 수 정 및 보완이 필요할 것으로 생각된다.
5. 결론
본 논문에서는 원자력발전소에서 발생하는 사용후핵연 료를 처분하기 위한 심층처분시스템의 공학적방벽인 압축 벤 토나이트 완충재의 열팽창특성을 실험적 방법을 통해 평가하 였으며, 측정된 데이터를 이용하여 선형 열팽창계수를 추정 할 수 있는 모델을 제시하였다.
우선 국내 경주산 벤토나이트인 KJ-II를 가지고 110℃ 의 건조로에서 건조 후 상온에서 110℃ 까지 선형 열팽창계수 를 측정하였다. 승온속도가 증가할수록 선형 열팽창계수 값 은 감소하였으나 1℃·min-1 미만에서는 큰 차이를 보이지는 않았다. 실제 심층처분시스템에서 완충재에 가해질 수 있는 최고 순간 승온 속도가 0.1~0.3℃·min-1 인 점을 고려할 때 승온 속도는 0.5~1℃·min-1 로 설정하여도 무방할 것으로 판단된다. 또한 다양한 건조밀도에 따라 압축 벤토나이트 의 선형 열팽창계수를 측정하였으며 건조밀도가 증가할수 록 선형 열팽창계수는 감소하였다. 전반적으로 본 실험에 사용된 KJ-II 압축 벤토나이트 완충재의 선형 열팽창계수는 4.0~6.0×10-6/℃ 값을 나타냈으며 이는 Na 계열의 MX-80 의 압축 벤토나이트의 열팽창계수보다 약 35~80배 가량 작 은 값을 나타냈다. 이는 Na 계열의 벤토나이트 보다 Ca 계 열의 경주 벤토나이트의 경우 팽윤지수 값과 팽창성이 우 수한 Na 성분이 상대적으로 낮았기 때문인 것으로 판단된 다. 아울러 건조밀도에 따른 선형 열팽창계수 실험값을 토 대로 비선형 회귀분석을 실시하여 선형 열팽창계수 추정식 을 개발하였다.
벤토나이트 완충재는 처분 용기에서 발생되는 고온의 열 량을 주변 암반으로 전달하는데 있어 중요한 역할을 하기에 완충재의 열적 특성은 매우 중요하다고 할 수 있다. 완충재의 열적 물성인 열전도도와 비열에 관련된 연구는 많이 수행되 어 왔으나, 역학적 물성 중 하나인 열팽창계수에 관한 연구는 거의 수행된 적이 없는 실정이다. 따라서 본 연구에서는 국내 외적으로 연구된 적이 거의 없는 벤토나이트 완충재에 대한 열팽창 특성을 온도범위, 승온속도 및 건조밀도에 따라 규명 하였다. 공학적방벽 시스템의 완충재에는 지하수 유입에 의 한 팽창압 뿐만 아니라 처분용기에서 발생되는 고온의 열량 으로 인한 열팽창응력이 작용된다. 이에 따라 본 연구에서 제 시한 완충재의 열팽창 특성 및 회귀 모델은 전체 처분시스템 의 열-수리-역학 복합해석 및 전체 안전성 평가에 있어서 중요 한 입력자료로 활용될 수 있을 것으로 기대된다.
본 연구에서는 건조 상태에서의 압축 벤토나이트 완충재 의 열팽창 특성을 고려하였지만, 실제 처분시스템에서는 초 기 함수비가 존재하는 벤토나이트 완충재가 사용될 것이다. 따라서 처분용기에서 발생되는 고온의 열량과 주변 암반에 서의 지하수 유입으로 인해 벤토나이트 완충재는 팽창 및 수 축 등의 복합 현상을 보일 것으로 예상되기에 추후에는 이를 고려할 수 있는 벤토나이트 완충재의 열팽창 규명에 관한 연 구도 반드시 필요할 것으로 판단된다. 또한 벤토나이트 완충 재의 열팽창으로 인한 주변 암반 및 처분용기에 가해지는 열 응력에 관한 정량적인 한계값 및 기준 등에 관한 연구도 필요 할 것으로 생각된다.