1 서론

최근, 원자력은 일상생활에 꼭 필요한 주요 전원으로 이 용되고 있다. 하지만 원자력은 우리에게 필요한 전기에너지 뿐만 아니라 방사성 폐기물도 함께 발생시키고 있다. 방사성 폐기물 중 고준위 폐기물인 사용후핵연료는 장수명 핵분열 생성물들(Long-Lived Fission Products : LLFPs)을 함유하고 있어, 관리 및 처분의 부담이 발생한다.

사용후핵연료가 심층 처분 된 후 수천 ~ 수만년 시간이 지나면 처분 용기가 부식되고 결국 사용후핵연료 내에 존재 하는 핵종은 지하수를 타고 생태계로 이동하게 된다. 이때 생 태계에 피폭선량을 주로 야기하는 핵종들이 LLFPs이다. 이 는 사용후핵연료를 재처리하여 이러한 핵종들을 분리하여 따로 관리 및 처분을 한다면 처분 효율성 및 안전성을 높일 수 있음을 의미한다.

이를 위한 방안 중에 하나로 초우라늄 원소 및 Iodine (I), Technetium (Tc) 등과 같은 LLFPs는 핵반응을 이용해서 인 위적으로 핵종변환을 시킬 수 있다. 핵종변환은 LLFPs를 반 감기가 짧은 핵종이나 방사능을 띠지 않은 안정적인 핵종으 로 바꿀 수 있는 것으로, 이를 통해 장시간 동안 위해를 야기 하는 핵종의 재고량을 감소시켜 처분 시 안전성을 크게 향상 시킬 수 있다.

⁹⁹Tc와 ¹²⁹I는 반감기가 매우 길 뿐만 아니라 방사성 폐기 물 처분 시 주변의 지하 환경에서 이동성이 크며 수백 keV 단 위의 베타선 방출자로 사용후핵연료 처분에 있어서 생태계에 장기간 피폭을 줄 수 있는 핵종이다[1]. 그러므로 이 두 핵종 을 따로 분리하여 원자로에서 소멸시킬 수 있다면 처분되는 폐기물의 독성 유지시간을 획기적으로 줄일 수 있어 처분 안 전성 측면에서 긍정적인 효과를 준다.

따라서 본 연구에서는 표적물질(Iodine 또는 Technetium) 안의 ⁹⁹Tc와 ¹²⁹I를 핵종변환을 통해 처리하는 데에 있 어서 경수로(PWR), 중수로(CANDU) 그리고 고속로(SFR, MET-1000) 중에서 어느 원자로에서 더 효과적으로 처리할 수 있는 지에 대해서 확인해 볼 것이다.

본 연구에서 표적물질에 사용된 Iodine과 Technetium 의 각 조성비는 OPR-1000에 장전된 PWR 핵연료 집합체가 55 GWD/MTU까지 연소되었을 때 생성되는 핵종비를 사용 하였다. 각 원자로 집합체의 중심에 존재하는 연료봉을 표적 물질봉으로 교체하여 서로 다른 평균 방출연소도까지 연소 계산을 실시하여 ⁹⁹Tc과 ¹²⁹I의 핵변환량을 비교하고 그 결과 를 통해 어느 원자로가 더 효율적으로 이 핵종들을 연소시킬 수 있는지를 확인하였다.

이 때 계산의 단순화를 위해 각 핵연료 집합체 또는 핵연 료 다발만 모델링하여 2차원 연소계산 시행하였으며 모델링 및 연소계산은 McCARD코드를 이용하였다[2].

서울대학교에서 개발한 McCARD코드는 다양한 형태 의 노심 및 핵연료, 핵연료 집합체의 중성자 분석을 위해 개발되어 있으며 연소분석기능도 있어서 쉽게 연소계산도 수행할 수 있다. 모든 McCARD계산에서는 ENDF/B-VII.0 단 면적 라이브러리를 적용하여 수행하였다.

2 표적물질

Table 1에서 보여주듯이 ⁹⁹Tc와 ¹²⁹I는 붕괴하면서 수백 keV의 베타선을 방출하며 수십만년 이상의 반감기를 가진 다. 이는 사용후핵연료의 처분 안전성측면에서 부정적 효과 를 준다. 따라서 사용후핵연료의 재처리를 통해 두 핵종을 분리하여 원자로에서 연소시킨다고 가정했을 때 핵변환율 을 살펴보려고 한다. 핵변환율은 중성자 스펙트럼과 중성 자 흡수 단면적에 따라 달라진다. Fig. 1은 ⁹⁹Tc와 ¹²⁹I의 중 성자 흡수 단면적으로 ⁹⁹Tc는 1 eV ~ 7 keV 사이에서 ¹²⁹I는 50 eV ~ 4 keV 부근에서 중성자 흡수 공명 피크가 존재하고 있다[3]. Fig. 2는 각 원자로의 핵연료집합체 및 핵연료 다발 에서의 중성자 스펙트럼이다. CANDU원자로가 다른 원자로 에 비해 더 높은 열중성자속으로 인한 표적의 흡수반응율이 상대적으로 높아지기에 더 효율적으로 핵변환 시킬 것이라 고 예상된다.

높은 융점과 금속 밀도를 갖는 ⁹⁹Tc는 핵변환을 위해서 Technetium 금속 표적물질로 가정하는 한편, 중성자 흡수 후 β붕괴를 거쳐 기체인 제논(Xe)으로 변환하는 ¹²⁹I은 순수 Iodine 표적물질로 하기에는 핵변환과 관련되어 물리적 문 제가 존재한다. 그 물리적 문제란, ¹²⁹I의 녹는점과 끓는점이 노심 온도와 압력보다 낮다는 것이다. 이를 해결하기 위해서 다른 원소와 화학적 결합을 통하여 물리적, 열적 그리고 화 학적 안전성을 고려한 표적물질 형태로 가정하여 계산한다. Table 2는 원자로에서 조사 가능한 표적물질들의 특성을 보 여준다. 여기서 Iodide의 열적, 화학적 특성과 Iodine 수밀 도를 고려하면 적정 후보인 표적물질의 화학적 형태는 CuI, CaI₂, MgI₂으로 판단된다[4]. 이에 표적물질을 Technetium 금속, CuI, CaI₂, MgI₂, 이렇게 4가지로 특정하고 시뮬레이션 을 하였으며 여기서 Table 3는 전형적인 PWR의 16×16 핵연 료 집합체를 평균 방출연소도(55,000 MWD/MTU)까지 연소 계산하여 나온 Technetium과 Iodine의 동위원소 비를 보여 주며 이 동위원소 비를 본 계산에서 사용하였다.

3 원자로의 핵연료 집합체 모델

Fig. 3은 PWR의 연소계산 시 이용한 16×16 핵연료 집 합체 모델의 수평 단면도이고 전형적인 OPR-1000에서의 16×16 핵연료 집합체 자료를 이용하여 모델링하였다[5]. 여 기서 집합체 내 핵연료들은 235U의 농축도가 4.5wt%인 동일 한 연료로 가정하였다.

Fig. 4는 표적물질봉을 장전한 각 원자로의 핵연료 집합 체 또는 다발의 횡단면도이다.

표적물질봉을 각 원자로의 핵연료봉과 같은 규격의 봉으로 만들고 핵연료 집합체 또는 다발의 중심에 있는 연료봉과 교 체하여 장전하였다는 가정 하에 연소계산을 실시하였다. 단, PWR의 경우에는 중심의 안내관에 추가적으로 장전하였다고 가정하였다.

Table 4는 연소계산 시에 사용한 각 원자로의 사양이 다[5-11]. CANDU는 전형적인 중수로 EC6의 핵연료 다발 자료를 바탕으로 모델링하였다[6-7]. 더하여 PGSFR과 MET- 1000은 고속로이며 둘의 차이는 PGSFR은 고농축 U을 MET- 1000은 TRU를 연료로 사용한다는 점이다[8-11]. 각 원자로 의 평균 방출연소도까지 연소시킨 후 표적물질봉 내의 ⁹⁹Tc 와 ¹²⁹I가 연소 전에 비해서 어느 정도 핵변환 되는 지를 알아 보기 위하여 시뮬레이션을 실시하였다.

4 시뮬레이션 결과 비교

McCARD코드를 이용하여 3절에서 설명한 핵연료 집합 체 및 핵연료 다발을 모델링하고 2차원 연소계산을 통해 얻 어진 물질 정보 파일에서 ⁹⁹Tc과 ¹²⁹I의 수밀도 변화량을 확 인하고 핵변환 비율을 원자로 유형 및 표적물질 별로 비교 하여 보았다.

McCARD의 계산조건으로 10000 history per cycle, 20 inactive cycle, 100 active cycle를 주었으며 표준편차가 50 pcm이하가 되게 계산하였다. 추가적으로 depletion step 간격을 초기에는 1~10일 간격으로 1 GWD/MTU부터는 1 GWD/MTU 간격으로 설정하여 계산하였다.

4.1 표적물질에 따른 ¹²⁹I 핵변환에 대한 계산 결 과 비교

Fig. 5는 각 원자로에서 Iodide 표적물질(CuI, CaI, MgI₂) 을 장전했을 때 연소도에 따른 ¹²⁹I의 핵변환비를 보여주며 각 Iodide 표적물질의 핵변환비는 동일한 원자로에서 거의 같 은 결과를 가진다는 것을 알 수 있다.

Fig. 6은 연소도에 따라 변하는 ¹²⁹I의 수밀도와 초기 ¹²⁹I 의 수밀도 차이인 핵변환밀도를 나타낸다. 이는 Table 2에 서 제시된 각 표적물질의 Iodine 수밀도를 고려한 결과로 핵 변환되는 ¹²⁹I의 양은 MgI₂, CuI, CaI₂ 순으로 많다는 것을 보 여준다.

4.2 원자로 유형별 핵변환에 대한 계산 결과 비교

Fig. 7은 표적물질을 각 원자로에서 연소시킬 때 연소도 에 따른 ¹²⁹I 및 ⁹⁹Tc의 핵변환비를 보여준다. 각 원자로의 평균 방출연소도와 총 핵변환비를 고려한다면 다른 원자로에 비해 PWR에서 가장 많이 핵변환되었다. 반면에 ¹²⁹I 및 ⁹⁹Tc의 핵 변환율을 고려하면 짧은 기간 안에 중수로에서 ¹²⁹I과 ⁹⁹Tc을 빠르게 핵변환시킬 수 있는 것을 볼 수 있다.

5 결론

Technetium금속 표적물질과 열적, 화학적 안전성을 고 려한 Iodide 표적물질을 장전한 PWR, CANDU, PGSFR 그리 고 MET-1000의 핵연료 집합체 및 다발을 McCARD코드로 모 델링 및 연소계산을 실시하였다.

Iodide 표적물질별 ¹²⁹I의 핵변환에 대하여 비교 결과, 3가지 표적물질(CuI, CaI₂, MgI₂ )에서는 연소도에 따른 핵변 환비는 거의 동일하며 핵변환량 측면에서는 MgI₂가 더 좋다.

원자로별 ⁹⁹Tc 과 ¹²⁹I의 핵변환비를 비교한 결과, CANDU 에서의 핵변환율이 가장 좋으나 짧은 평균 방출연소도로 인 해 총 핵변환비는 크지 않았다.

반면에, PWR에서는 핵변환율은 CANDU에 비해 적으나 다른 고속로보다는 컸으며 평균 방출연소도를 고려한 총 핵 변환비는 다른 원자로에 비해 가장 많았다.

이는 원자로를 동일 연소도로 운전하였다고 가정하였을 때 2 절에서 예상한 대로 CANDU에서 연소시키는 경우가 다 른 원자로에 비해 표적물질의 핵변환에 대해서 더 효율적이 라는 것을 보여주지만, 장전하여 방출할 때까지 연소시킨다 고 가정한다면 방출연소도가 긴 PWR에서 연소시키는 경우 가 다른 원자로에 비해 표적물질의 핵변환량이 가장 크다는 것을 알 수 있었다.