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ISSN : 1738-1894(Print)
ISSN : 2288-5471(Online)
Journal of Nuclear Fuel Cycle and Waste Technology Vol.16 No.2 pp.183-193
DOI : https://doi.org/10.7733/jnfcwt.2018.16.2.183

Characterization of Cement Solidification for Enhancement of Cesium Leaching Resistance

Gi Yong Kim1, Won-Hyuk Jang1, Sung-Chan Jang2, Junhyuck Im1, Dae Seok Hong1, Chel Gyo Seo1, Jong Sik Shon1*
1Korea Atomic Energy Research Institute, 111 Daedeok-daero, Yuseong-gu, Daejeon, Republic of Korea
2Advanced Radiation Technology Institute, Korea Atomic Energy Research Institute, 29 Geumgu-gil, Jeongeup-si, Jeonbuk-do, Republic of Korea
Corresponding Author. Jong Sik Shon, Korea Atomic Energy Research Institute, E-mail: njsshon@kaeri.re.kr, Tel: +82-42-868-8221
December 7, 2017 February 7, 2018 March 5, 2018

Abstract


Currently, the Korea Atomic Energy Research Institute (KAERI) is planning to build the Ki-Jang Research Reactor (KJRR) in Ki-Jang, Busan. It is important to safely dispose of low-level radioactive waste from the operation of the reactor. The most efficient way to treat radioactive waste is cement solidification. For a radioactive waste disposal facility, cement solidification is performed based on specific waste acceptance criteria such as compressive strength, free-standing water, immersion and leaching tests. Above all, the leaching test is important to final disposal. The leakage of radioactive waste such as 137Cs causes not only regional problems but also serious global ones. The cement solidification method is simple, and cheaper than other solidification methods, but has a lower leaching resistance. Thus, this study was focused on the development of cement solidification for an enhancement of cesium leaching resistance. We used Zeolite and Loess to improve the cesium leaching resistance of KJRR cement solidification containing simulated KJRR liquid waste. Based on an SEM-EDS spectrum analysis, we confirmed that Zeolite and Loess successfully isolated KJRR cement solidification. A leaching test was carried out according to the ANS 16.1 test method. The ANS 16.1 test is performed to analyze cesium ion concentration in leachate of KJRR cement for 90 days. Thus, a leaching test was carried out using simulated KJRR liquid waste containing 3000 mg·L-1 of cesium for 90 days. KJRR cement solidification with Zeolite and Loess led to cesium leaching resistance values that were 27.90% and 21.08% higher than the control values. In addition, in several tests such as free-standing water, compressive strength, immersion, and leaching tests, all KJRR cement solidification met the waste acceptance or satisfied the waste acceptance criteria for final disposal.


Ki-Jang Research Reactor , KJRR , Cement solidification , Acceptance criteria , Zeolite , Loess

세슘 침출 저항성 증진 시멘트 고화체의 제조 및 특성 평가

김 지용1, 장 원혁1, 장 성찬2, 임 준혁1, 홍 대석1, 서 철교1, 손 종식1*
1한국원자력연구원, 대전광역시 유성구 대덕대로 989번길 111
2한국원자력연구원 첨단방사선연구소, 전라북도 정읍시 금구길 29

초록


현재, 한국원자력연구원은 부산 기장에 연구용 원자로(Ki-Jang Research Reactor, KJRR)를 건설 계획하고 있다. 원자로를 운 영하면 중·저준위 방사성폐기물이 발생하므로 방사성 폐기물을 안전하게 처리 하는 것이 중요하다. 현재, 다양한 형태의 방사성 폐기물을 처리 할 수 있는 시멘트 고화 방법을 일반적으로 사용하고 있으며, 방사성 폐기물 처분시설 인수 기준(압축 강도, 유리수, 침수 및 침출시험 등)을 만족해야 한다. 특히, 폐기물에 함유된 방사성 세슘이 유출 될 경우 범 국제적인 문제 를 야기하므로, 고화체 인수 기준 중에서 침출시험이 가장 중요한 인자이다. 시멘트 고화 방법은 다른 고화 방법 보다 공정 이 간단하며 비용이 적게 들지만, 침출 저항성이 낮다. 이에 본 연구는 시멘트 고화체 세슘 침출 저항성 증진을 위하여 기장 연구용 원자로(KJRR) 모사폐액과 대표적인 세슘 흡착제인 제올라이트와 황토를 혼합하여 기장로 모의폐액 시멘트를 제조하 였다. 제올라이트와 황토가 시멘트 고화체와 결합되어 있는 것을 SEM-EDS를 통하여 정량적으로 확인하였다. 침출 시험은 ANS 16.1 방법에 의해 90일동안 진행하였다. 기장로 모의폐액 시멘트의 세슘(3000 ppm)을 첨가하여 90일간의 침출시험 후 침출수의 세슘 농도 분석 결과, 제올라이트와 황토가 포함된 모의폐액 시멘트는 제올라이트와 황토를 첨가하지 않은 대조군 에 비해 최대 27.90%, 21.08%의 세슘 침출 저항성 정도를 나타내는 것을 확인하였다. 또한, 제올라이트와 황토가 포함된 기 장로 모의폐액 시멘트는 인수 기준(압축강도, 유리수 유무, 침수 및 침출 지수)을 통과 하는 것을 확인하였다.


기장 연구용 원자로 , 시멘트 고화체 , 인수기준 , 제올라이트 , 황토
    © Korean Radioactive Waste Society. All rights reserved.

    This is an Open-Access article distributed under the terms of the Creative Commons Attribution Non-Commercial License (http://creativecommons.org/licenses/by-nc/3.0) which permits unrestricted non-commercial use, distribution, and reproduction in any medium, provided the original work is properly cited.

    1 서론

    현재, 연구용 원자로(Research Reactor)는 전 세계적으 로 262기가 운전 중이며, 건설중인 원자로는 8기이다. 연구 용 원자로의 주된 목적 중의 하나는 방사성 동위원소를 생 산하는 것이며, 2016년 IAEA(International Atomic Energy Agency)는 전 세계 방사성 동위원소 시장규모는 약 8조 944 억원에 이르며 매년 연평균 성장률이 10.4%에 이를 것으로 보여진다. 생산된 방사성 동위원소는 대부분 의료용으로 쓰 이며, 전체 방사성 동위원소 시장 80%에 육박한다[1]. 하지 만, 의료용 방사성 동위원소 수요는 늘지만 생산 능력은 점 차 줄어들고 있는 추세이다. IAEA 통계에 의하면 세계적으 로 의료용 방사성 동위원소를 공급하는 원자로는 5기에 불과 하며, 대부분 40년 이상 운영된 노후 원자로이다. 게다가, 대 부분의 의료용 방사성 동위원소는(99Mo, 89Sr, 131I, 18F, 99Tc) 반감기가 짧아 방사성 의약품은 공급과 동시에 사용되어야 하는 한계점이 있다. 이에, 한국원자력연구원(KAERI)은 부 산 기장에 연구용 원자로(Ki-Jang Research Reactor, KJRR) 를 건설 계획하고 있다. 기장로가 가동되면 수입에 의존했던 의료용 방사성 동위원소를 국내에 안정적으로 공급할 수 있 으며, 수출까지 가능할 전망이다.

    원자로를 운영하면 부산물인 방사성 폐기물(Radioactive waste)이 발생하며, 연구용 원자로는 중·저준위 방사성 폐 기물이 많이 발생한다. 대표적인 중·저준위 방사성 폐기 물 핵종인 세슘-134(134Cs), 세슘-135(135Cs), 세슘-137(137Cs) 의 반감기는 각 2.1년, 230만년, 30년의 긴 반감기를 갖는다 [2,3]. 기장 연구로의 경우 폐기물 방사선 준위는 수년 내에 급격히 줄어들며, 반감기가 30년인 세슘-137이 대부분을 차 지한다. 세슘이 유출 될 경우, 높은 용해도(Water solubility) 와 생체 필수 원소인 칼륨(K+)과 화학적 거동이 매우 유사하 기 때문에 유기체(Organism) 내부로 쉽게 흡수 및 축적되어 해수 및 토양에 치명적인 환경 오염, 파괴를 일으키며 최종적 으로 인간을 피폭시켜 심각한 질병의 원인이 된다[4]. 따라서, 세슘의 유출을 막기 위해 다양한 흡착제들을 사용하고 있으 며, 대표적으로 제올라이트(Zeolite)[5,6], 점토(Clay)[7,8], 칼 릭사렌(Calixarene)[9,10], 프러시안블루(Prusian blue, PB) [11] 등이 있다.

    현재, 가장 효율적으로 중·저준위 방사성 폐기물을 처 리 할 수 있는 방법은 전용 철제 드럼통에 고정 시켜 폴리 머(Polymer), 아스팔트(Bitumen), 유리(Vitrified form), 시멘 트(Cement) 등을 이용하여 고화 처리를 하는 것이다[12.13]. 다양한 고화 처리 방법 중에 아스팔트 고화체는 분쇄와 같 은 전처리 공정이 필요하며, 물과 접촉시 팽윤 등으로 인하 여 방사성 물질이 누출 될 수 있다[14]. 유리 고화체는 물리, 화학적으로 안정한 유리에 고정시켜 고화하는 방법이지만 공 정이 복잡하고 비용이 많이 든다는 단점이 있다. 이에 경주 중·저준위 방사성 폐기물 처분시설의 인수 기준(압축강도, 침출지수, 열저항성, 방사선조사 등)을 만족하며, 저비용·고 효율, 충분한 작업시간 확보, 다양한 형태의 폐기물을 처리 할 수 있어 안정적인 공정 운전이 가능한 시멘트 고화 방법을 일 반적으로 사용되고 있다[15]. 시멘트 고화체는 다른 고화체보 다 구조적 및 내수 안전성이 좋고, 다양한 형태의 폐기물을 처 리 할 수 있으나, 침출 저항성이 낮아 방사성 폐기물 핵종 침 출 가능성이 존재한다. 따라서, 본 연구는 기장 연구용 원자 로(KJRR) 모사폐액과 대표적인 세슘 흡착제인 제올라이트와 황토를 각 1, 5, 10% 시멘트대비 무게비율로 포틀랜트 시멘트 와 혼합하여 기장로 모의폐액 시멘트 고화체를 제조하였다. 그리고, 기장로 모의폐액 시멘트 고화체의 침출시험을 통해 침출수의 세슘 농도를 분석하여 제올라이트와 황토 함유량에 따른 세슘 침출 저항성 정도를 정량적으로 평가하였다. 최종 적으로, 기장로 모의폐액 시멘트 고화체의 경주 방사성 폐기 물 처분장 인수 기준 만족 여부를 확인하였다.

    2 실험

    2.1 실험재료

    본 연구에서는 KS 기준에 적합하여 시중에 판매되고 있는 1종 포틀랜트 시멘트(Portland cement), 제올라이트, 황토를 각각 쌍용시멘트, 제올빌더, 그린바이오에서 구매하 여 사용하였다.

    2.2 실험방법

    2.2.1 연구용 원자로 모사 폐액 제조

    기장로 모의폐액 시멘트 고화체 세슘 침출 영향 평가를 위해 모사 폐액을 제조하여 사용하였다. Table 1와 같이 기 장 연구용 원자로 폐액은 다른 연구용 원자로 폐액과 다르게 NaCl이 존재하며[16], 세슘의 농도를 3000 ppm으로 고정시 켜 실험을 진행하였다[17].

    2.2.2 시멘트 고화체 제조

    기장로 모의폐액 시멘트 고화체는 한국산업표준(KS-L- 5109)의‘수경성 시멘트 페이스트 및 모르타르의 기계적 혼 합방법’을 준수하여 혼합하였다. 기계적 혼합기는 한국산업 표준(KS-L-5109) 규격에 맞는 제일정밀산업기기㈜에서 제 조한 (Jl-206)을 사용하였다(Fig. 1a). 또한, 최적의 혼합비 율(W/C. W: water, C: cement)를 찾고자 0.45부터 1.30로 변화시켜 실험하였으며, 황토와 제올라이트를 각 1, 5, 10% 시멘트대비 무게비율로 첨가하여 고화체를 제조하였다.

    2.2.3 작업도 측정(Workability test)

    앞선 기계적 혼합방법으로 혼합된 기장로 모의폐액 시멘 트 고화체를 한국산업표준(KS-L-5111)‘시멘트 시험용 플로 테이블’의 기준에 준하는 모르타르 흐름시험기(Jl-205)를 제 일정밀산업기기㈜에서 구매하여 작업도를 측정하였다. 처음 에 플로우 테이블의 윗면을 깨끗이 닦고, 플로우 테이블 중앙 에 캡(cap)을 놓은 후 혼합된 시멘트 고화체를 캡 안에 넘치 지 않도록 조심스럽게 넣는다. 그 다음 템퍼로 25번 찧은 후 캡 안에서 폐액 시멘트 고화체의 평균 밑지름 증가와 캡을 제 거한 후 1분뒤에 고화체의 평균 밑지름 증가를 4번씩 측정하 여 평균값을 구하였다(Fig. 1b).

    2.2.4 시멘트 고화체의 양생 및 가공

    시멘트 고화체는 실온(Room temperature, RT) 18 ~ 25℃, 상대습도(Relative humidity, RH) 40 ~ 60%의 조건에서 양 생(Curing)을 진행하였다. 먼저 폴리에틸렌 몰드(D60 mm × H130 mm)에 혼합된 시멘트 고화체를 약 1/3을 채워 다짐 봉(D3.5 cm × H3.5 cm × L17 cm, S1-582)으로 균일하게 다 진 후 나머지 공간을 시멘트 고화체로 채웠다. 마지막으로, 수 분의 증발을 막기 위해 뚜껑을 덮어 유지하면서 28일간 양생 하였다(Fig. 1c). 양생 후에 시멘트 고화체의 유리수 발생 여 부를 관찰하였으며, 미국시험재료협회(ASTM-C-39) 규정에 의거하여 원주형으로 높이가 지름의 2배가 되도록(D50 mm × H100 mm, D/H = 2) 시멘트 고화체로 가공을 진행하였 다. 가공 후에 시멘트 고화체 표면의 균일 유무를 육안으로 확인하였다(Fig. 1d).

    2.2.5 시멘트 고화체의 특성 분석

    기장로 모의폐액 시멘트 고화체 양생 후 이온빔 주사전 자현미경(SEM/EDS, LYRA3 XMU, TESCAN, Czech Republic) 을 이용하여 고화체 특성을 조사하였다. 그리고, 시멘트 고화체가 중·저준위 방사성 폐기물 인수 기준[18] 중 압축강 도 규정의 준수 여부를 판단하기 위해 한국산업표준(KS-F- 2405)의‘콘크리트 압축 강도 시험방법’에 의거하여 압축강 도를 측정하였다. 압축압력의 증가율은 매분 367.09 kgf·cm-2 이 되도록 설정하였으며, 시험 실시 후 고화체의 압축강도가 인수기준(35.2 kgf·cm-2, 3.45 MPa) 이상이 되는지 확인하 였다.

    그리고, 시멘트 고화체의 내수안정성을 평가하기 위해 침수 및 침출시험을 진행하였다. 시멘트 고화체는 침수시험 동안 팽윤(Swelling), 균열(Cracking), 부스러짐(Crumbling) 등의 변화가 없어야 하며, 침수시험 후 압축강도가 처분시 설 인수 기준을 만족해야 한다. 침출시험은 ANS 16.1 시험법 [19,20]에 따라 침출시험을 수행하였으며 방법은 다음과 같 다. 각 시멘트 고화체를 침수용기 안의 지지물체에 고정시켜 담근 후, 0.083, 0.292, 1, 2, 3, 4, 5, 19, 47, 90 day 간격으로 침출수(distilled water, 증류수)를 교환하여, 채취한 침출수 의 pH와 전기전도를 측정하였다. 그리고, 유도결합플라즈마 질량분석기(ICP-MS, 7500 CE, Agilent Technologies, USA) 를 사용하여 침출수 내 함유된 세슘 이온 농도를 정량적으 로 분석하였다.

    3 결과 및 논의

    3.1 시멘트 고화체 제조 및 특성평가

    3.1.1 시멘트 고화체의 작업도

    본 연구에서는 최적의 물, 시멘트 혼합비율을 찾기 위 해 기장로 모의폐액 시멘트 고화체를 W/C = 0.4 ~ 1.3까 지 한국산업표준(KS-L-5111)‘시멘트 시험용 플로 테이블’ 에 의거하여 작업도 시험을 수행하였다(Fig. 2). 작업도 (유동성)가 클수록 고화체의 물 혼합비율이 커지게 되므 로 유리수(free-standing water)가 생기게 된다. 유리수 는 방사성 폐기물 고화체 드럼통을 부식시켜 방사성 물 질이 유출 될 수 있으므로 유리수의 유무가 고화체 제조 에 있어 매우 중요한 인자이다. Fig. 2a와 같이 캡 안에 서 폐액 시멘트 고화체 W/C 혼합비율에 따른 작업도는 큰 변화가 없었지만, 캡을 제거 하고 1분 뒤에 작업도를 측정하였을 때는 W/C 혼합비율이 0.95부터 유동성을 지 니는 것을 확인 할 수 있었다. 또한, Fig. 2(b-c)와 같이 W/C = 0.4, 1.3처럼 캡 안에서 시멘트 고화체의 유동성 변 화 유무를 육안으로 확인 할 수 없었지만, 캡을 제거하고 1분 뒤 W/C 혼합비율에 따라 유동성 변화 유무를 쉽게 관 찰 할 수 있었다.

    3.1.2 시멘트 고화체 제조 및 유리수 유무 판별

    기장로 모의폐액 시멘트 고화체의 양생 기간 동안 유리수 의 존재 여부를 관찰하였다. Fig. 2(a) 작업도 결과와 달리 유 동성이 덜한 시멘트 고화체 W/C = 0.85부터 유리수가 발생 하였다. 그 이유는 기장로 폐액에 함유된 염(Na2SO4, NaCl)의 조해성(Deliquescence)으로 인하여 낮은 W/C 혼합비율에 서도 유리수 생성에 기여한 것으로 보인다. 유리수가 생성되 면 폐기물 드럼통을 부식시킬 수 있기 때문에 기장로 모의폐 액 시멘트 고화체는 유동성과 유리수 유무를 고려하여 혼합 비율 W/C = 0.7로 제조를 하였다(Fig. 3).

    3.1.3 시멘트 고화체 특성 분석

    Fig. 3와 같이 황토가 포함된 기장로 모의폐액 시멘트 고 화체는 황토 함유량이 증가 할수록 육안으로 정성적으로 확 인이 가능하였지만, 제올라이트 함유량에 따른 기장로 모의 폐액 시멘트 고화체는 정성적으로 확인하기가 어려운 한계 점이 있었다. 따라서, 제올라이트가 기장로 모의폐액 시멘 트에 포함 되어 있는 것을 SEM-EDS 분석을 통하여 정량적 으로 확인하였다. Table 2와 같이 제올라이트의 주성분인 (Na, Al, Si, Ca) 이온들이 기장로 폐액 시멘트의 제올라이트 함유량에 따라 증가 하는 것을 확인할 수 있었으며, 특히 제 올라이트의 높은 성분비를 가진 Na, Al, Si 이온들이 두드러 지게 증가하는 것을 확인할 수 있었다.

    3.2 시멘트 고화체 안정성 평가

    3.2.1 시멘트 고화체 침수시험

    제올라이트 및 황토가 포함된 기장로 모의폐액 시멘트 의 내수 안정성 평가를 보기 위해 90일동안의 침수시험 결과, Fig. 4처럼 침수시험 전·후의 고화체 시편 물리적 외형변 화(팽윤, 균열, 부스러짐)는 나타나지 않는 것을 확인할 수 있었다.

    3.2.2 시멘트 고화체 침출시험

    Fig. 5는 제올라이트와 황토가 포함된 기장로 모의폐 액 시멘트 고화체의 침출액 pH와 전기전도도 변화를 침출 시간에 따라 나타내었다. 모든 실험군에서 pH와 전기전도 도는 증가하였다가(2 hour ~ 1 day), 이후 감소하는 것을 확인하였다(1 ~ 5 day). 5일 후에는 47일까지 침출시간 증가 에 따라 pH와 전기전도도가 계속해서 증가하는 것을 확인하 였다. 그 이유는 시멘트 고화체 내의 Ca(OH)2, C3S2H3, Al2O3, CaOAl2O3 등의 이온들이 침출수에 용해되어 pH 및 전기전 도도가 높아지기 때문이다. 47일 후에는 모든 실험군에서 전 기전도도가 감소하는 것을 확인하였다. 즉, 기장로 폐액 시멘 트 고화체는 47일 까지 이온들이 침출 되며 그 이후에는 이온 침출이 덜 되는 것을 확인하였다. 또한, Fig. 5(c,e) 처럼 고 화체의 제올라이트와 황토 함유량이 증가하면 제올라이트와 황토에 포함된 다양한 이온들이 용해되어 전기전도도가 상 대적으로 높아지는 것을 확인 할 수 있었다.

    또한, 제올라이트와 황토 함유량에 따른 세슘 침출 저항성 정도를 정량적으로 보기 위하여 침출수의 세슘 농도 를 분석하였다. Fig. 6와 같이 침출수의 세슘 이온 농도 변 화량은 Fig.5 처럼 전기전도도, pH 변화량과 유사한 형태를 지니는 것을 확인하였다. 그 이유는, 5일 전까지는 침출수 교체 주기가 짧아 세슘 이온이 용출이 덜 되는 반면, 5일 후 에는 시간이 지남에 따라 세슘 이온 침출이 증가 하는 것을 확인하였다. 그리고, 제올라이트와 황토 함유량이 증가할 수록 대조군에 비해 세슘 침출이 덜 되는 것을 확인하였다 (Table 3).

    Fig. 7와 같이 제올라이트 황토 함유량 변화에 따른 세 슘의 누적침출분율(Cumulative fraction leached, CFL)을 미 국의 ANS 16.1 시험법을 이용하여 계산하였다. 침출기간 동 안 지속적으로 유출된 세슘이온의 정도를 고려하여 침출저 항성을 판단하였으며, 누적침출분율은 다음과 같이 정의한 다[19].(1)

    C F L = Σ A n A 0
    (1)

    An= 침출수간격 동안 유출된 물질 A의 누적침출량(g)

    A0= 시편에 있는 물질 A의 초기함유량(g)와 같이 정의 한다.

    Fig. 7처럼 세슘의 누적침출분율은 시간이 지날수록 낮 아지는 것을 확인 할 수 있었다. 세슘의 누적침출분율이 낮 을수록 침출이 덜 되는 것이므로, 제올라이트와 황토가 포함 된 기장로 모의폐액 시멘트는 대조군에 비해 세슘 침출이 덜 되는 것을 확인할 수 있었다.

    또한, 침출지수는 다음과 같은 식으로 구할 수 있다.(2)

    D e = π [ A n / A 0 ( Δ t ) n ] 2 ( V S ) 2 T
    (2)

    • De = 유효확산계수(cm2·s-1)

    • V = 시편의 체적(cm3)

    • S = 시편의 표면적(cm2) 이며,

    (3)

    T = [ 1 2 ( t n 1 / 2 + t n − 1 1 / 2 ) ] 2
    (3)

    T = n 번째 침출구간의 평균시간을 의미하는 침출시간이 며, 위 식에서 구한 유효확산계수로부터 아래 식을 이용하여 침출지수(Leachability index, Li)를 결정한다.(4)

    L i = − l o g D e
    (4)

    위 식을 토대로 구한 침출지수 및 침출저항성은 Table 4 와 같다. Table 4처럼 모든 실험군에서 침출지수 인수 기준 조건인 6을 넘는 것을 확인하였으며, 특히, 제올라이트와 황 토가 포함된 기장로 모의폐액 시멘트는 대조군에 비해 침출 지수가 증가 하는 것을 확인하였다. 또한, 제올라이트, 황토 가 함유된 기장로 모의폐액 시멘트는 대조군에 비해 최대 27.90%, 21.08%의 세슘 침출 저항성을 나타내는 것을 확인 하였다. 그 이유는 기장로 모의폐액 시멘트 내부의 포함된 제 올라이트와 황토가 세슘 이온을 흡착하여 세슘 침출 저항성 증대에 기여한 것으로 보인다.

    3.3 압축강도 측정

    제올라이트와 황토를 첨가한 기장로 모의폐액 시멘트 고 화체의 압축강도 측정 결과를 Table 5에 나타내었다. 모든 실험군에서 방사성 폐기물 처분장 압축강도 인수 기준치인 3.45 MPa 이상을 만족하였으며, 90일간의 침수시험 후에도 인수 기준치를 모두 만족하여 구조적 안전성을 지니는 것을 확인하였다.

    4 결론

    본 연구에서는 기장 연구용 원자로(Ki-Jang Research Reactor, KJRR) 방사성 폐액의 효율적인 고화 처리를 위해 모사폐액을 제조하였으며, 대표적인 세슘 흡착제인 제올라 이트와 황토를 비율(S/C 1, 5, 10wt%)로 모사폐액과 혼합하 여 기장로 모의폐액 시멘트 고화체를 제조하였다. 기장로 모의폐액 시멘트 고화체는 28일간의 양생 기간 동안 유리 수의 존재 여부를 관찰하였으며, 적합한 시멘트고화 공정 의 운전범위는 W/C = 0.45 ~ 0.85인 것을 확인하였다. 시멘 트 고화체는 기장로 폐액에 함유된 염의 조해성을 고려하여 W/C = 0.7로 실험하였다. 그리고, 제올라이트와 황토가 기장 로 모의폐액 시멘트 고화체와 혼합되어 결합 되어 있는 것을 육안 및 SEM-EDS를 이용하여 정성 및 정량적으로 확인하였 다. 내수 안전성의 척도인 90일간의 침수시험 전, 후 압축강 도 측정 결과 기장로 폐액 시멘트 고화체는 모든 실험군에서 경주 방사성 폐기물 처분장 압축강도 인수 기준치인 3.45 MPa 이상으로 구조적 안전성을 지니는 것을 확인하였다.

    또한, 침수시험 기간 동안 외형변화(팽윤, 균열, 부스러 짐)는 나타나지 않았으며, 침출수의 세슘 농도 분석을 통해 제올라이트, 황토가 함유된 기장로 폐액 시멘트는 대조군에 비해 최대 27.90%, 21.08%의 세슘 침출 저항성 정도를 나타 내는 것을 확인하였다. 이는 시멘트 내부의 제올라이트와 황 토가 세슘 흡착에 기여한 것으로 보인다. 그리고, 모든 실험 군에서 침출지수 인수 기준조건인 6을 넘는 것을 확인하였 으며, 제올라이트와 황토가 증가함에 따라 침출지수가 증가 하는 것을 확인하였다. 따라서, 본 연구는 제올라이트와 황 토를 시멘트 고화체와 혼합하여 보다 효율적으로 세슘 흡착 을 가능하게 하였으며, 구조적 안전성을 지니는 것을 확인하 였다. 그리고, 제올라이트와 황토를 첨가함에 따라 기존 포 틀랜트 시멘트의 고화체보다 많은 기장로 방사성 폐액을 처 리 할 수 있기 때문에 처분비용 저감화에 크게 기여할 수 있 을 것으로 기대된다. 더 나아가, 제올라이트와 황토를 포함 한 시멘트 고화체는 일반 원자로 방사성 중·저준위 폐기물 시멘트 고화체의 세슘 침출 저항성 증진에 적용 될 수 있을 것으로 예상된다.

    Figure

    JNFCWT-16-183_F1.gif

    Schematic diagram showing cement solidification including KJRR liquid waste.

    JNFCWT-16-183_F2.gif

    Workability of Portland cement containing KJRR liquid waste (W: water, C: cement). All values are mean ± standard deviation(SD). (b-c) W/C ratio = 0.40, 1.30.

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    Real images of cement solidification. (a) Original Portland cement, (b) Portland cement including KJRR liquid waste(KJRR cement), (c) Zeolite KJRR cement(S/C 1, 5, 10wt%), (d) Loess KJRR cement(S/C 1, 5, 10wt%).

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    Images of cement for leaching test. (a) Zeolite KJRR cement (S/C 1~10wt%), (b) Loess KJRR cement (S/C 1~10wt%).

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    pH and electronic conductivity with a leaching time. (a) KJRR cement, (b) Zeolite KJRR cement (S/C 1.0wt%), (C) Zeolite KJRR cement (S/C 10wt%), (d) Loess KJRR cement (S/C 1.0wt%), (e) Loess KJRR cement (S/C 10wt%).

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    Analysis of cesium concentration with a leaching time. (a) Zeolite KJRR cement, (b) Loess KJRR cement.

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    Cumulative fraction of Cs+ leached in (a) Zeolite and (b) Loess KJRR cement.

    Table

    Component of KJRR (Ki-Jang Research Reactor) liquid waste

    SEM/EDS spectrum of Zeolite and KJRR cement

    Concentration of cesium (mg/L) with a reaching steps

    Cesium Leachability index and leaching resistance of KJRR cement

    Compressive Strength test of Zeolite and Loess KJRR cement

    *Compressive strength acceptance criteria ≥ 3.45 MPa

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