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ISSN : 1738-1894(Print)
ISSN : 2288-5471(Online)
Journal of Nuclear Fuel Cycle and Waste Technology Vol.16 No.1 pp.123-136
DOI : https://doi.org/10.7733/jnfcwt.2018.16.1.123

A Study on the Manufacturing Characteristics and Field Applicability of Engineering-scale Bentonite Buffer Block in a High-level Nuclear Waste Repository

Jin-Seop Kim*, Seok Yoon, Won-Jin Cho, Young-Chul Choi, Geon-Young Kim
Korea Atomic Energy Research Institute, 111, Daedeok-daero 989 beon-gil, Yuseong-gu, Daejeon, Republic of Korea
Corresponding Author. Jin-Seop Kim, Korea Atomic Energy Research Institute, E-mail: kjs@kaeri.re.kr, Tel: +82-42-868-2874
November 22, 2017 December 27, 2017 January 12, 2018

Abstract


The objective of this study is to propose a new methodology to fabricate a reliable engineering-scale buffer block, which shows homogeneous and uniform distribution in buffer block density, for in-situ experiments. In this study, for the first time in Korea, floating die press and CIP (Cold Isostatic Press) are applied for the manufacture of an engineering-scale bentonite buffer. The optimized condition and field applicability are also evaluated with respect to the method of manufacturing the buffer blocks. It is found that the standard deviation of the densities obtained decreases noticeably and that the average dry density increases slightly. In addition, buffer size is reduced by about 5% at the same time. Through the test production, it is indicated that the stress release phenomenon decreases after the application of the CIP method, which leads to a reduction in crack generation on the surface of the buffer blocks over time. Therefore, it is confirmed that the production of homogeneous buffer blocks on industrial scale is possible using the method suggested in this study, and that the produced blocks also meet the design conditions for dry density of buffer blocks in the AKRS (Advanced Korea Reference Disposal System of HLW).



고준위폐기물처분장 내 공학규모의 균질 완충재 블록 성형특성 및 현장적용성 분석

김 진섭*, 윤 석, 조 원진, 최 영철, 김 건영
한국원자력연구원, 대전광역시 유성구 대덕대로 989번길 111

초록


본 연구의 목적은 고준위폐기물 처분기술 개발과 관련하여 현장실증 연구를 위해 사용될 공학규모 이상의 균질 완충재 블록 을 제작하기 위한 새로운 방법론을 제시하는 것이다. 이와 관련하여 플롯팅 다이(floating die) 방식의 프레스 재하 및 냉간 등방압프레스(CIP; Cold Isostatic Press) 기법을 국내 최초로 완충재 제작에 적용하였다. 또한 소요 밀도기준을 충족하는 완 충재 블록을 생산하기 위한 최적의 제작조건(프레스 및 CIP의 소요 압력)과 현장 적용성을 분석하였다. 상기 기법의 적용을 통해 완충재 블록 내 밀도분포 편차가 현저히 감소하였으며, 이와 동시에 평균 건조밀도가 소폭 상승하고 약 5%의 크기가 감소하였다. 또한 CIP 적용을 통해 응력이완(stress release) 현상이 감소하고, 이로 인해 시간 경과에 따른 표면균열 발생이 현저히 저감됨을 시험제작을 통해 확인하였다. 본 연구에서 제시된 방법론은 공학규모 이상의 균질한 완충재 블럭을 성형할 수 있으며, 또한 이는 선진핵주기 고준위폐기물처분시스템(AKRS; Advanced Korea Reference Disposal System of HLW)의 완충재 소요 밀도기준을 충족하는 것으로 분석되었다.



    National Research Foundation of Korea
    2017M2A8A5014857
    © Korean Radioactive Waste Society. All rights reserved.

    This is an Open-Access article distributed under the terms of the Creative Commons Attribution Non-Commercial License (http://creativecommons.org/licenses/by-nc/3.0) which permits unrestricted non-commercial use, distribution, and reproduction in any medium, provided the original work is properly cited.

    1. 서론

    사용후핵연료 관리방안과 관련하여 정부는 2016년 5월 에 고준위폐기물 관리에 관한 국가기본계획을 발표한 바 있 다[1]. 일정과 관련된 국가정책의 기본방향은 부지조사와 부 지선정에 약 12년이 소요되고, 중간저장시설 건설에 약 7년, 인허가용 URL 건설 및 실증연구에 약 14년, 그리고 인허가용 URL에서 실증연구 이후 영구처분시설 건설에 약 10년이 소 요될 것으로 로드맵을 제시하였다. 비록 향후 일부 수정안의 필요성 및 재공론화의 여지가 있지만, 앞서 언급한 국가기본 계획의 주요 일정과 중수로형 원자로가‘19년부터 순차적으 로 포화될 것임을 감안하면 일정상 고준위폐기물 처분에 관 한 기술개발은 시급한 실정이다.

    고준위폐기물은 반감기가 길고 방사능 준위가 높아 심층 처분을 안전하게 하기 위해서는 장기간의 기술개발과 폐쇄후 처분 안전성에 대한 국민의 신뢰를 확보하는 것이 필수적이 다. 따라서 고준위폐기물 처분시스템의 장기안전성을 검증 하기 위해서는 처분조건과 유사한 실제 현장조건에서 사전 에 처분시스템의 구성요소에 대한 실증연구를 통해 그 기술 적 타당성을 입증하여야 한다. 이와 관련하여 국내 규제기관 에서는 부지 및 처분시스템 고유특성을 URL (Underground Research Laboratory)에서 수행한 실증연구를 바탕으로 평 가해야 한다고 명문화하였다[1]. 한국원자력연구원은‘97 년부터 원자력연구개발 사업을 통해 사용후핵연료 및 파이 로공정폐기물에 대한 심층처분 연구를 수행해 오고 있다. 개발기술과 더불어 현장실증연구의 중요성이 대두되면서 한국원자력연구원 내 지하처분연구시설(KURT; KAERI Underground Research Tunnel)을 활용한 다양한 현장실증연 구가 진행되고 있다[3].

    처분연구 관련 현장실증의 경우 부지 내 초기조건 및 경 계조건을 명확히 설정하기 어렵고, 주변 암반이 비균질적 특 성을 보이기 때문에 실내실험 조건과 상당히 다른 거동을 보 이는 경우가 잦다. 또한 실험실 수준에서 벗어나 공학적규모 이상의 벤토나이트 완충재 블록을 제작할 경우, 규모가 커지 면서 실험실 조건에서 발생하지 않는 다양한 변수가 발생하 게 된다. 공학규모(engineering scale)로 크기가 증가하면서 프레스 재하로 성형된 완충재 블록의 상·하단 부에는 밀도 차이가 발생하며(단축의 경우 일반적으로 상부가 하부 보다 밀도가 큼), 또한 블록 내 방향성(축방향 vs. 횡방향)이 존재 하게 된다. 이같이 완충재 내의 불균질도는 처분의 관점에서 THM (Thermal-Hydro-Mechanical) 복합거동 예측모델을 검 증하기 위한 실증 데이터를 생산함에 있어 불확실성을 제공 하는 주요 요인 중의 하나이다[4]. 완충재를 균질한 단일 밀도 로 가정하면 예측된 완충재 블록 내 열적, 수리적, 역학적 인 자들에 대한 해석결과 또한 신뢰성이 떨어지기 때문이다. 현 재 스웨덴과 핀란드 등 유럽 처분연구 선행국들을 중심으로 실증 규모의 완충재 블록을 생산하기 위하여 고하중의 단축 압축 방식의 프레스를 일반적으로 사용하고 있으나, 앞서 언 급한 단점들로 인해 이를 보완하기 위한 새로운 블록 제작방 식 개발을 위해 관련 연구를 계획 중에 있다[5]. 한편 국내의 경우 경주 벤토나이트를 이용하여 제작된 완충재 블록에 대 해 다양한 열적, 수리적, 그리고 역학적 물성 분석에 대한 다 양한 연구가 이루어 졌다[6, 7, 8, 9]. 하지만 완충재 블록이 공 학적 규모로 크기가 증가되면서 이를 생산하기 위해 적용했 던 블록 제작방식의 적절성에 대한 분석이나, 제작된 블록의 성형특성에 대한 연구는 매우 부족한 실정이다.

    따라서 본 연구에서는 In-DEBS (In-situ Demonstration of Engineered Barrier System) 현장실험을 위해 사용될 공 학규모의 균질 완충재 블록을 생산하기 위한 새로운 방법론 을 제시하고자 한다. 이를 위하여 선진핵주기 고준위폐기물 처분시스템(AKRS)의 설계요건(design criteria)을 적용하였 으며[10], 완충재 블록 생산을 위해 플롯팅 다이(floating die) 방식의 프레스 재하 및 냉간등방압프레스(CIP; Cold Isostatic Press) 기법을 국내 최초로 적용하였다. 또한 그 제작방법 과 관련하여 소요 밀도의 완충재 블록을 생산하기 위한 최적 의 제작조건을 도출하였고 이의 현장적용성을 분석하였다.

    2. In-DEBS 현장실증 시험

    In-DEBS 프로젝트는 선진핵주기 고준위폐기물처분 시스템(AKRS; Advanced Korea Reference Disposal System of HLW waste)을 기반으로 한 공학적방벽의 열- 수리-역학적 복합거동 특성을 규명하기 위한 공학규모의 현장시험이다. 이는 제 4차 원자력연구개발사업의 일환 으로 2012년부터 기획되어 예비성능평가를 거쳐 2016년 7월 KURT 내(Research Gallery(RG)-3 사이트)에서 열- 수리-역학 데이터를 생산하고 있다(Fig. 1). 이 실험의 주 요 목표로는 1) 공학규모의 공학적방벽재 제작 및 현장설 치기술 확보, 2) 국내산 공학적방벽 벤토나이트 완충재의 THM 복합거동 특성 규명, 3) 공학적방벽 및 처분 근계암 반 내 THM 특성 측정 및 모니터링 기술개발, 4) THM 복 합거동 모델링기법 검증을 위한 실증데이터 생산을 들 수 있다.

    In-DEBS 현장시험은 AKRS의 1/2.3 규모의 실험으로 써 핵연료의 모사를 위하여 설계 전력량 4.2 kW의 알루미 늄 재질 몰드히터(D×L : 254×1450 mm)가 삽입되어 있 다. 또한 암반 굴착 직경은 D860 mm이며 그 내부에 삽입 되는 완충재 블록의 직경이 800 mm이고, 두께는 70 mm에 해당된다. 4개의 1/4 조각이 하나의 블록층을 구성하므로 In-DEBS 실험에 최종적으로 사용된 완충재 블록은 132개 로 33개층으로 설치되었다(Fig. 1).

    3. 실험방법

    본 연구를 위해 KJ-II 벤토나이트(클라리언트케미칼㈜) 를 사용하였다. 사용된 벤토나이트의 화학적, 광물학적 특 성에 대해서는 관련 문헌을 통해 확인할 수 있다[11]. 우선 적으로 Kyung Joo(KJ)-II 벤토나이트의 최적 함수비(OMC; Optimum Moisture Content)를 결정하였으며, 이를 바탕으 로 플롯팅 다이 방식의 프레스 재하 및 냉간등방압프레스 (CIP) 기법을 적용하여 완충재 블록을 제작하였다. 블록제 작과 관련하여 세라믹 소재 전문생산업체인 ㈜맥테크의 협 조를 얻었다. 관련 실험을 통해 프레스압과 CIP 압력에 따 른 완충재 성형밀도와의 관계를 규명하였다. 세부 실험방법 은 다음과 같다.

    3.1 플롯팅 다이 프레스 재하

    분말을 이용한 전형적인 프레스 가압 성형방식은 연직 하중 방향의 단축을 이용하는 방법으로, 일반적으로 하부가 고정되어 있고 상부가 내려오면서 압력을 가압하는(재하) 방 식이다(단동식 프레스). 하지만 이는 성형체의 규모가 커짐 에 따라 일반적으로 상부의 밀도가 하부에 비해 크게 성형되 는 특징이 있다. 따라서 본 연구에서는 상·하부의 몰드가 동시에 시료에 압을 가하는 방식을 사용하였다. 이를 위하 여 플롯팅 다이 방식의 프레스를 적용하였으며, 이는 상부에 서 가압을 하되 중간의 플롯팅(floating) 방식의 성형몰드가 하부 몰드를 눌러 결국엔 상·하부가 동시에 중간의 분말을 가압하게 되는 방식이다(Fig. 2(a)). 최적 함수비를 찾기 위 한 다짐시험에는 300톤 프레스를 사용하였으며(Fig. 2(b)), 실제 공학규모의 완충재 블록 생산을 위해서는 2,000톤 프레 스를 이용하였다(Fig. 3).

    3.2 냉간등방압 프레스 재하

    CIP 기법은 금속이나 세라믹 또는 폴리머 분말을 고무 백과 같은 저저항의 몰드 안에 밀봉한 후, 고압용기에 넣어 사방에서 균일한 등방압을 가해 밀도가 일정한 재료로 성형 하는 방법이다. 이는 일반적으로 등방적인 유체압력이 작용 하기 때문에 밀도가 균질하고 방향성이 적은 성형체를 얻을 수 있는 장점이 있어 고강도를 요하는 전력 부품 등의 제조 업 분야에서 많이 활용되고 있는 재료 가공방법 중의 하나이 다. 본 연구에서도 공학규모 이상의 균질한 완충재 블록을 성형하기 위하여 CIP 기법을 벤토나이트에 적용하여 블록을 성형하였다(Fig. 4). 즉 완충재 블록성형을 위해 플롯팅 다이 프레스 가압방식에 의해 1차 성형을 한 후, 성형된 완충재 블 록을 2차적으로 CIP 기법을 적용하여 재차 성형을 하였다.

    3.3 함수비 및 밀도 측정

    일반적으로 다짐 효과는 흙의 종류와 다짐 에너지의 크 기 그리고 흙의 함수비에 큰 영향을 받는다. 따라서 동일한 벤토나이트와 동일한 다짐 에너지를 이용할 때, 완충재 내 함수비의 영향을 보기 위하여 최적 함수비 측정실험(OMC; Optimized Moisture Content)을 하였다. 이를 위하여 토목 분야에서 일반적으로 사용되는 표준 다짐시험방법(Korea Standard(KS) F 2306)을 준용하였다. 하지만 이는 주로 도로 포장이나 흙댐 성토 등의 구조물 축조에 사용되는 방법으로 고준위폐기물 처분을 위한 공학적방벽재 제작과는 접근 및 적용방법이 소폭 상이하다. 전자는 현장에서 롤러다짐의 효 과를 판정하기 위해서 실내에서 봉다짐으로 추정하는 방식 이기 때문이다. 따라서 본 연구에서는 토목분야의 흙 다짐시 험방법(KS F 2306)과 원리는 동일하되, 처분분야의 공학적방 벽재 생산방식에 초점을 맞추어 프레스 가압방식으로 실험 을 진행하였다. 사전 예비실험을 통해 현재(실험실 상대습도 30~40%, 온도 20~22℃) 벤토나이트 원광 보관상태의 함수 비는 11.6%의 결과를 얻었으며 계절적인 요인에 의해 최대 ±1.6%의 편차를 보이는 것으로 분석되었다.

    이를 바탕으로 최적함수비 측정실험을 위하여 시료의 이 론적인 함수비가 10%, 12%, 14%, 16%, 18%, 20%, 30%이 각각 되도록 계량된 양만큼의 물을 주입하였으며, 전용 교반 기를 이용해 충분한 혼합이 이루어지도록 시료를 준비하였 다. 자연함수비 보다 적은 10%의 경우는 105℃의 오븐에 일 정 시간(본 실험에서는 6분) 가열한 후 상온으로 떨어뜨린 후 시료를 포장하였다. 시료의 보관 및 운송을 위해서는 진공 포 장랙을 2중으로 포장하여 운반에 사용하였다. 자연 보관상 태의 시료를 대상으로 300 kg·cm-2의 압을 가하여 예비실험 을 한 결과 단위중량이 1.6 kg·cm-3 이상이 되어 본 압력을 사용하였다. 시험용 블록제작을 위하여 300톤 (SPH-300, 송 우 ENG) 프레스를 사용하였으며, 각 시료는 350 g 씩 계량하 여 동일 하중을 가하였다.

    실험결과의 신뢰도를 향상시키기 위하여 3개의 시료를 실험하여 평균한 값을 이용하였다. 한편 프레스가 운전되는 방식에 따라 성형되는 블럭의 상태가 달라지기 때문에 사전 실험을 통해 최적의 프레스 운전조건을 확인하여야 한다. 결 과적으로 본 실험을 위해서는 프레를 가압하는 데 10초, 탈 형을 위한 방출시간은 1초, 그리고 압력을 빼고 자중만 가한 상태에서의 유지시간을 10초로 설정하여 모든 시료에 대해 동일 조건을 부여하였다(Fig. 5). 벤토나이트 물성실험을 위 한 제작조건 및 실험에 사용된 시료수에 대해 아래의 Table 1 에 나타내었다. 최적함수비를 측정하기 위하여 각 함수비 별 3개의 시료를 측정하였으며, 프레스 방식에 의해서만 제작 된 완충재 블록을 실험하기 위해서는 재하 압력을 200, 400, 600, 800 kg·cm-2으로 가압하고 각각의 시료 3개씩을 실험 에 이용하였다. 한편 프레스 방식과 CIP 방식에 의해 제작 된 완충재 블록실험을 위해서는 앞에서와 같이 프레스 재하 압력을 200, 400, 600, 800 kg·cm-2으로 가압하고, 각각의 프레스 재하압력에 추가적으로 CIP 정수압을 40, 60, 80 MPa 로 가한 상태에서 제작된 시료 3개씩을 실험에 이용하였다.

    일반적으로 흙의 함수비을 측정하기 위해서는 건조를 위 해서 110±5℃로 설정한 오븐에 하루 동안 가열한 다음 무 게를 측정한다. 하지만 고압으로 성형된 벤토나이트 블록의 경우에는 하루의 시간으로 시료 내 수분을 충분히 증발시킬 수 없기 때문에 상대적으로 긴 건조시간이 필요하였다. 특 히 성형되는 시료가 클수록 그리고 재하 압력이 커질수록 이 같은 현상은 두드러진다. 따라서 본 연구에서는 2일간 건조 하였다.Fig. 6

    4. 완충재 블록의 최적함수비 결정

    다짐시험은 일정한 방법으로 흙을 다져 함수비와 건 조밀도와의 관계를 밝힘으로써 다짐곡선과 최적함수비 (OMC; Optimized Moisture Content) 그리고 최대건조밀도 를 결정하기 위한 실험이다. 이는 Fig. 7과 같이 일반적으 로 볼록한 형태가 되며 이의 최대값을 최대건조밀도, 그에 해당되는 함수비를 최적함수비라 한다. 아래의 Fig. 7에서 벤토나이트 블록의 함수비에 따른 건조단위중량을 나타내었 다(다짐곡선). 실험결과 벤토나이트(KJ-II) 블럭의 최적함수 비는 15.7%이고 그 때의 최대 건조밀도가 1.662 g·cm-3로 분 석되었다. Fig. 7 상에 영공기 간극곡선(zero air-void curve) 을 함께 나타내었다. 이는 측정된 벤토나이트의 비중이 2.74 일 경우로써[8], 벤토나이트 속에 공기 함유율이 0일 때(포화 도 Sr=100%) 건조밀도(γd)와 함수비(ω) 사이의 관계를 나타 낸 곡선이다. 이를 통해 완충재에 하중 재하시 이론상 얻어 질 수 있는 최대밀도 상태에서 현재 어느 정도 이격되어 있는 가를 상대적으로 보여주는 그래프이다. 또한 동일 실험에 대 해 포화도에 따른 건조밀도 변화를 Fig. 8에 나타내었다. 최 대 건조밀도 1.662 g·cm-3에 도달하였을 때의 벤토나이트 완 충재의 포화도는 0.662에 해당되었다.

    일반적으로 조립토(모래질)일수록 Fig. 7과 같은 다짐곡 선은 급하고, 세립토(점토질)일수록 다짐곡선은 완만하다. 또한 입도가 좋은 사질토일수록 다짐곡선의 폭은 좁고 최대 건조밀도는 크며, 최대건조밀도가 높은 흙일수록 그에 해당 되는 최적함수비는 낮은 경향을 보인다. Fig. 7의 벤토나이트 는 점토질 광물로써 상대적으로 완만한 곡선임을 알 수 있다. 한편 일본의 경우처럼 벤토나이트와 모래를 일정 비율로 섞 어서 완충재로 사용하는 경우에는 다짐곡선이 KJ-II 벤토나 이트의 경우 보다 위로 급한(다짐곡선의 폭이 좁은) 형태를 보일 것이며, 최대 건조밀도는 증가하고 최적 함수비는 상대 적으로 작을 것으로 예상할 수 있다. 한편 시료 내 수분이 많 이 포함될수록 시료를 건조하는 과정에서 시료 표면 및 내부 에 많은 균열이 발생하기 시작하였다. 이와 같은 현상은 함 수비가 20% 이상일 경우에 현저하게 나타났으며(Fig. 9), 이 같은 현상은 자연 건조시에도 과도한 건조수축으로 인해 시 료가 떨어져 나가는 현상이 발생하였다.

    사용후핵연료 캐니스터와 접하고 있는 완충재 표면에서 의 제한온도는 KRS[12]와 AKRS[10]에서 100℃ 이하로 제시 하고 있다. 이는 함수비 측정을 위한 오븐 건조온도 105℃와 매우 유사하다. 즉 실제 처분환경에서도 처분용기가 처분공 에 설치된 후, 벤토나이트 완충재는 고온의 사용후핵연료와 갑작스럽게 접촉하게 되기 때문에, 완충재 내 갑작스런 수분 증발로 블록에 의도치 않은 균열이 발생할 수 있다. 이는 곧 벤토나이트 블록의 열전도도 저하와 직접적인 연관이 있는 현 상으로, 공학적방벽의 신뢰성 있는 예측모델을 개발하기 위 해서 추가적으로 고려해야 하는 요인 중의 하나가 될 수 있다. 완충재 외벽은 상대적으로 온도가 낮고 근계암반으로부터 의 지속적인 지하수 유입으로 인해 이 같은 현상이 두드러지 지 않으나, 처분용기와 접하고 있는 내부에서는 다른 상황이 될 수 있다. 특히 처분용기와 완충재 외벽 사이에 수 mm 이 상의 간극(gap)이 존재할 경우에는 이 같은 현상은 두드러진 다. 이는 암반손상영역(EDZ; Excavation Damaged Zone) 에 존재하는 균열과 유사하여, 암반손상영역에서의 추가적 인 균열존재는 과량의 지하수 유입을 야기하고, 열전도도의 저하를 초래하여 원계 암반(far-field rockmass)으로의 열전 달을 저해하는 요인이 된다.

    실제로 스웨덴 Prototype repository 프로젝트의 경우 완 충재의 목표 함수비 17.5%를 맞추기 위하여 일정량의 물을 공급하여 완충재 블럭을 제작하였다[13]. 따라서 스웨덴의 경 우처럼 최적함수비를 맞추기 위하여 추가로 물을 가하는 방 식은 처분용기와 접하고 있는 부분에 과도한 균열발생을 초 래할 수 있어 신중한 접근이 필요할 것이다. 이는 실제 양산 관점에서 살펴보면 대량의 완충재 블록을 생산하기 위해 일 정량의 물을 가하여 요구 품질을 충족하면서 블럭을 제작하 는 것도 쉽지 않은 일이며, 제작된 고함수비의 완충재 블록 을 균열발생 없이 저장하는 문제도 해결해야 하는 이슈이다. 그러나 이를 공학적인 측면에서만 보면, 최적함수비(OMC) 보다 약간 건조측에서 최대 전단 강도가 나오고, 최적 함수 비 보다 약간 습윤측에서 최소 투수계수가 나온다[14]. 따 라서 지진 등의 동적하중에 대한 완충재 저항성을 높이기 위해서는 건조 측으로, 그리고 지하수의 유입 및 핵종유출 방지라는 처분의 관점에서는 최적함수비(OMC) 보다 약간 습윤 측으로 다지는 것이 유리할 것으로 판단된다. 하지만 이 또한 과량의 균열발생을 고려해야 한다.

    5. 블록 제작조건 도출 및 성형특성

    5.1 프레스 재하에 따른 성형특성

    프레스 재하하중에 따른 성형블럭의 밀도를 측정하였다. 각 현장실험 마다 성형되는 완충재 블록의 크기가 다르기 때 문에 단위면적당 하중 즉, 압력을 이용하여 그 성형특성을 측 정하였다. Fig. 10에 프레스 압력에 따른 완충재 블록의 건조 단위중량을 나타내었다. AKRS에서 제시한 완충재의 건조단 위밀도는 1.60 g·cm-3 이상이다[10]. 따라서 현재 자연보관 상태의 함수비가 약 11.6%임을 감안할 때, 프레스 단독으로 소요 기준을 충족하는 완충재 블록을 생산하기 위해서는 최 소 300 kg·cm-2 이상, 그리고 공학적방벽 현장설치시 각종 간극들의 존재 및 안전율을 고려하면 최소 400 kg·cm-2 이상 의 프레스 압력이 필요함을 알 수 있다.

    5.2 프레스 및 CIP 적용에 따른 성형특성

    프레스에 의해 1차 성형된 완충재 블록을 대상으로 CIP 기법을 추가적으로 적용하였다. Fig. 11 에 동일 프레스 압력 조건에서 CIP 압에 따른 성형된 블록의 건조밀도변화를, 그 리고 Fig. 12에 동일 CIP 압력 조건에서 프레스 압에 따른 성 형블럭의 밀도변화를 각각 나타내었다. 프레스의 재하압력 이상의 CIP 압력이 추가적으로 가해질 경우에 최종적으로 성 형되는 블럭의 밀도는 소폭 증가되지만, CIP 압력이 프레스 압력과 유사하거나 그 이하일 경우에는 밀도증가 현상이 두 드러지게 나타나지 않았다. 또한 CIP를 적용함으로써 재하 압력에 따라 그 값은 변하게 되지만 평균적으로 블록 크기가 약 5% 정도 감소되었다. 따라서 AKRS의 기준에 부합하는 공 학규모의 완충재 블록을 생산하기 위해서는 플롯팅 다이 프 레스 단독으로 사용할 경우 400 kg·cm-2 이상의 압력이 필요 하고, 플롯팅 다이 프레스와 CIP 조합의 경우 프레스 압력이 200 kg·cm-2 이상이고 CIP 압력이 최소 40 MPa 이상이어야 함을 알 수 있다. 결과적으로 In-DEBS 현장실험을 위해서는 400 kg·cm-2의 플롯팅 다이 프레스와 50 MPa의 CIP 압력을 이용하여 최종적으로 블럭을 제작하였다.

    또한 400 kg·cm-2 프레스 및 50 MPa의 CIP로 성형된 완 충재 블록에 대해 각 공간 분포 별 그리고 깊이 별로 밀도를 측정하였다. 아래의 Fig. 13에 밀도분석을 위한 시료 샘플링 위치 및 실험방법에 대해 나타내었다. 제작된 완충재 블록의 다짐특성을 분석하기 위하여 블록 내부 높이를 상·중·하 로 나누어 밀도분포 변화를 분석하였다. 완충재 블록의 두께 는 7 cm이기 때문에 시료샘플 상·중·하단의 두께는 바닥 으로부터 각각 5.25 cm (N-3), 3.5 cm (N-2), 1.75 cm (N-1) 의 위치에 해당되며, 8개의 지점에서 상·중·하단 총 24개 의 샘플을 채취하였다.

    Table 2은 CIP 성형 전과 후의 벤토나이트 완충재 블록 의 기초 통계량을 보여준다. 이를 바탕으로 완충재 성능 조 건과의 비교를 위해 통계검증을 실시하였다. 우선 CIP 적용 을 통해 성형된 완충재 블록의 평균 밀도는 CIP 적용전 블록 에 비해 약 5.6%의 밀도상승 효과를 나타내었다(Table 2). 또 한 CIP 적용 전 측정된 완충재 블록의 밀도 표준편차는 0.032 이었으며 CIP 적용 후 측정된 표준편차는 0.016 이내의 값을 도출하여, CIP 적용으로 인해 블록 내 밀도편차가 현저히 감 소함을 알 수 있다(Table 2). 아래의 Fig. 14과 Fig. 15에 프 레스와 CIP 적용을 통해 생산된 완충재 블록의 밀도분포와 함수비 분포에 대해 각각 나타내었다. 전체적으로 균질한 밀 도 분포를 보이고 있으나 완충재 블록 내 우측 하단부가 다른 위치 보다 상대적으로 높은 밀도를 보이고 있으며(Fig. 14), 그 위치에 해당되는 함수비는 상대적으로 주변 보다 낮은 함 수비 분포를 나타내고 있다(Fig. 15).

    추가적으로 정규성(normality) 검증 결과 CIP 성형 전의 건조밀도의 경우 첨도(kurtosis)의 절대값이 2를 넘었다(Table 2). 첨도의 절대값이 일반적으로 2 미만일 때 정규분포 와 비교하여 표준편차가 비슷하다고 판정한다. 이에 대한 Shapiro-Wilk의 정규성 검정 결과, Table 3과 같이 유의확률 이 0.05 보다 적게 도출되어 정규성을 만족하지 않았음을 알 수 있다. 하지만 CIP 성형 후의 건조밀도의 경우 왜도(skewness), 첨도의 절대값이 모두 2 보다 작았으며, Shapiro-Wilk 의 유의확률 또한 0.05 보다 크기에 정규성을 만족함을 알 수 있다. 즉 CIP 기법적용을 통해 블록 내 밀도분포가 정규분포 에 가까워지며, 좌우 쏠림현상이 없이 최빈수(mode)를 중심 으로 평균(mean)과 중위수(median)가 서로 가깝게 위치함 을 알 수 있다.

    이를 토대로 CIP 성형 후에 대해 단일표본 t 검증(1 sample t-test)를 통하여 기준치와 비교하였다(Table 4). CIP 성 형 후 도출된 건조단위중량의 표본값을 근거로 모평균을 추 정하여도 기준치인 1.6 g·cm-3 값보다 크게 도출되었으며 신뢰도 95% 범위에서 유의확률이 모두 0에 가까울 정도로 나타났다. 결론적으로 CIP 성형 후의 건조단위중량은 기본 물리적 성질을 충분히 충족시켰음을 알 수 있으며, 본 연구 에서 제시된 방법론을 통한 공학적규모 이상의 완충재 블록 의 성형밀도가 매우 균질함을 알 수 있다.

    함수비의 변화에 대해서도 CIP 적용 전·후의 경우 대해 분석하였다. 두 경우 모두 첨도(Skewness), 왜도(Kurtosis) 의 절대값이 2 보다 작아 정규성에서는 큰 변화는 발견되지 않았고, 함수비 분포의 편차는 CIP 적용을 통해 소폭 균질해 지기는 하였지만 큰 변화는 발견되지 않았다(Table 5). 하지 만 CIP 적용을 통해 블록 내 평균 함수비가 감소되는 현상이 발견되었다. 이는 CIP 등방압을 가하는 과정에서 블록 내 소 량의 수분이 표면으로 스미어 나오는 현상과 밀접한 관련이 있으며, 블록 내 함수비의 분포양상은 제작과정 보다는 벤토 나이트 파우더를 준비하는 과정에서 파우더 믹싱을 어떻게 하느냐에 보다 의존적임을 알 수 있다.

    6. 현장 적용성 분석 및 토의

    본 연구에서는 공학적규모 이상의 벤토나이트 완충재 제 작과 관련된 성형특성 분석에 초점을 맞추었다. 공학규모 완 충재 블록의 일축압축강도와 탄성계수 등을 포함한 다양한 열적, 수리적, 역학적 특성에 대한 세부정보는 기존의 문헌을 통해 확인할 수 있다[6-10]. 본 연구를 통해 획득한 현장적용 을 위한 경험들을 기술하면 다음과 같다.

    적정한 프레스 재하방식 및 재하압의 선정, 프레스 컨트롤 러의 설정 그리고 블록 내 함수비 등에 의해 제작되는 블록의 성형특성과 품질이 큰 영향을 받는다. 제작하는 과정에서 시 료에 층분리 현상이 발생할 수 있으며, 보관 하는 과정에서 균열이 발생할 수 있기 때문에 실증규모의 실험을 위해서는 제작 방식별 완충재 성형특성을 반드시 사전에 실험을 통해 규명하여야 한다. 이는 제작된 완충재 블록의 품질보증(QA; Quality Assurance)을 위해 활용될 수 있을 것이다.

    처분시스템의 실증을 위해서는 실내실험과 마찬가지로 관련 계측센서를 공학적방벽 내에 설치하여야 한다. 일반적 으로 완충재 내에 THM 센서(온도센서, 습도 및 간극수압센 서, 응력센서 등)를 설치하기 위하여 해외 처분연구 선진국 들은 블록 내 센서위치를 전용 공구를 사용하여 수동으로 카 빙하는 방식을 사용하고 있다(Fig. 16). 이와 관련하여 한국 원자력연구원 에서도 완충재 내 THM 센서의 최적 밀봉 및 설치방안에 대해 연구를 수행한 바 있다[15]. 하지만 공구를 이용한 카빙방식은 성형되는 블록의 품질이 상당히 떨어질 수 있으며, 센서위치 가공시 블록의 파손 등 실패할 가능성이 매우 높다. 하나의 블록을 제작하는데 많은 시간과 예산이 소 요되고 매우 노동집약적임을 감안하면 개선의 필요성이 크 다. 본 연구에서는 In-DEBS 실험용 완충재 블록을 위해 CNC (Computer Numerical Control) 기법을 이용하여 블록 내 센 서위치를 정교하게 성형하였다(Fig. 17). 특히 센서 케이블 을 위한 완충재 내 카빙이 쉽지 않음을 고려하면 향후 공학 적 규모의 실증연구를 위해서는 CNC 기법의 사용이 필수적 일 것으로 판단된다.

    아래의 Fig. 18(a)에 스웨덴에서 실증 규모의 완충재 블 록 제작을 위하여 사용하고 있는 단축압축 방식의 프레스 를 나타내었다. 유럽 선행국들 역시 규모가 커질수록 단축 압축으로 성형된 완충재 블록의 비균질 및 방향성 존재에 대해 문제점을 인식하고 있으며, 새로운 제작방법의 도출을 위해 다양한 신규연구를 계획하고 있다. 앞서 언급하였듯이 SKB (Swedish Nuclear Fuel and Waste Management Company) 와 POSIVA (Finnish Company for Nuclear Waste Management)는 공동으로 단축 압축성형(uniaxial compressing) 방식과 등압 압축성형(isostatic pressing) 방식으 로 제작된 블록의 차이점을 면밀히 분석하고, 이를 통해 최적 의 성형방법을 도출함으로써 실제 생산라인과 연계하기 위 한 연구를 2014년부터 착수하였다[5].

    한편 캐나다의 경우에는 한국과 유사하게 CIP 기법을 이용하여 완충재 블록을 제작한 바 있다. NWMO (Nuclear Waste Management Organization)에서는 세가지 박스형태 (banding concept, shell concept, two-piece concept)의 완 충재 블록을 고려하고 있다. 아래의 Fig. 19에 NWMO에서 시험 제작한 엔지니어링 규모의 완충재 블록을 나타내었다. 하지만 캐나다처럼 전 공정을 CIP 기법을 이용하여 제작할 경우 고용량의 등방압 가압장치 및 챔버가 필요할 뿐만 아니 라 가공을 통해 유실되는 벤토나이트 양이 상당할 것으로 예 상된다. 또한 실규모의 큰 완충재 블록을 한번에 제작할 경 우 취급상에 상당히 불리할 수 있으며, 수직처분의 개념에 서는 실제 처분공 내 설치시 파손의 위험이 매우 클 것이다. 따라서 본 연구를 통해 제시된 완충재 성형방식(1차 성형: primary pressing, 2차 성형: CIP pressing)을 이용하여 다수 의 블록으로 제작한 후 조립하는 방식이 하나의 대안이 될 수 있을 것이다. 향후 CIP 단일적용을 통한 다수의 블록으로 분 할제작 후 조립하는 방식도 검토할 필요가 있다.

    또한 완충재 블록은 각 공정 후 바로 진공포장을 하여 보 관을 하여야 한다. 본 연구에서는 1차 가압 이후와 CNC 가 공 후 2차례에의 진공포장 과정을 거쳤으며, 일단 제작된 블 록은 가능하면 빠른 시일 내에 실험에 사용을 하는 것이 바 람직하다. 이는 벤토나이트 재료 자체가 주변 수분환경에 민 감한 특성을 가지고 있을 뿐만 아니라, 시간 경과에 따라 완 충재 표면에 응력이완(stress release) 현상이 발생하여 균열 이 발생하기 때문이다.

    완충재가 주변 수분환경에 민감한 특성을 보이는 이유는 벤토나이트의 주요 구성광물인 몬모릴로나이트가 물과 접촉 하면 크게 팽윤(swelling)하는 성질이 있기 때문이다. 이는 물 분자가 몬모릴로나이트의 입자 층 사이로 들어가 층간에 존재하는 Na+, Ca2+ 등 양이온들을 수화시켜 약한 반데르발 스힘으로 결합되어 있던 점토 입자층 사이의 간격을 증가시 키기 때문이다. 즉 주변이 습윤조건인 경우에는 완충재 블록 표면과 내부의 팽윤특성의 차이로 인해 표면부터 미세균열 이 발생하며, 과한 습윤조건일 경우에는 기 발생한 균열이 사 라지게 되고 블록 자체의 부피가 크게 증가하게 된다. 하지 만 건조한 상태라 할지라도 벤토나이트 파우더에 높은 압력 을 가한 후 응력을 제거할 경우, 성형된 완충재 블록이 원래 의 형태로 되돌아가려는 성질이 있기 때문에 시간경과에 따 라 일정량의 균열발생은 불가피하다. 따라서 공학규모로 제 작된 완충재 블록은 벤토나이트의 높은 팽윤특성과 응력이 완 현상으로 인해 균열발생 가능성이 크며, 이를 방지하기 위 해서는 건조한 조건에서 진공포장 상태로 보관하고 가능하 면 실험에 바로 사용하는 것이 바람직하다.

    한편 CIP를 적용한 완충재 블록은 시간 경과에 따른 응력 이완 현상이 적용하지 않은 블록에 비해 현저히 적다는 점을 확인할 수 있었다. Fig. 20에 CIP를 적용하지 않은 공학규모 의 완충재 블록이 시간경과에 따라 응력이완으로 인해 표면 에 균열이 발생한 현상을 나타내었다.

    7. 결론

    본 연구에서는 공학규모의 균질 완충재 블록을 생산하기 위한 새로운 제작 방법론을 분석하였다. 이를 위하여 플롯팅 다이(floating die) 방식의 프레스 재하 및 냉간등방압프레스 (CIP; Cold Isostatic Press) 기법을 최초로 적용하였으며, 시 험제작을 통한 비교 및 통계량 분석·검정을 통해 공학적규 모 이상의 균질 완충재 블록의 성형이 가능함을 확인하였다. 주요 연구결과를 요약하면 다음과 같다.

    • 플롯팅 다이 프레스 및 CIP 기법 적용을 통해 공학규모의 완충재 블록 내 밀도분포 편차가 본 실험조건에서 0.032에 서 0.016으로 현저히 감소하였으며, 이와 동시에 소폭의 밀도상승 및 크기감소 효과가 수반되었다. 반면 함수 비 분포편차에는 큰 영향을 미치지 못하였으며, 블록 내 평균 함수비는 소폭 감소하는 경향을 나타내었다.

    • KJ-II 벤토나이트의 최적함수비(OMC)는 15.7%이었으 며, 선진핵주기 고준위폐기물처분시스템(AKRS)의 완충 재 블록 성형요건(건조밀도 > 1.6 kg·cm-2)을 충족하기 위해서는 1차로 400 kg·cm-2 이상의 플롯팅 다이 프레 스 압을 가하고, 2차고 50 MPa의 CIP 압력이 소요된다.

    • 시간경과에 따라 응력이완(stress release)으로 인한 표 면균열 발생이 CIP 적용을 통해 현저히 감소하였다. 또 한 일정량의 물을 벤토나이트에 가하여 완충재 블록제 작을 위한 최적함수비 조건을 맞추는 것은 블록 내 추가 적인 균열발생을 야기하고 이는 결국 완충재의 열전도도 에 영향을 미칠 수 있기 때문에 신중한 접근이 필요하다.

    • 플롯팅 다이 방식으로의 프레스 구조변경은 완충재 블록 의 비균질 및 방향성을 저감하는데 효과적이며, 완충재 내 각종 센서류의 설치를 위해 CNC 기법의 적용은 현장 적용성 향상 측면에서 필수적일 것으로 판단된다.

    본 연구결과는 In-DEBS에서 사용될 공학적규모 이상의 신뢰성 있는 균질 완충재 블록을 생산하는데 중요한 기초자 료로 활용될 수 있으며, 나아가 현장실증 실험을 통한 THM 복합거동 예측모델의 신뢰성 향상에 크게 기여할 수 있을 것 으로 예상된다.

    감사의 글

    본 연구는 미래창조과학부의 재원으로 시행하는 한국연 구재단의 원자력기술개발사업의 지원으로 수행되었습니다( 과제번호: NRF-2017M2A8A5014857).

    Figure

    JNFCWT-16-123_F1.gif

    AKRS and In-DEBS design.

    JNFCWT-16-123_F2.gif

    Principle of floating die press (a) and 300 ton floating die press (b).

    JNFCWT-16-123_F3.gif

    Engineering-scale bentonite block (D800 mm) manufactured from 2000 ton press.

    JNFCWT-16-123_F4.gif

    CIP apparatus and fluids for hydrostatic pressure.

    JNFCWT-16-123_F5.gif

    Press control panel (a) and fabricated bentonite samples (b).

    JNFCWT-16-123_F6.gif

    Flow chart for experimental procedure and measured parameters.

    JNFCWT-16-123_F7.gif

    Compaction and Optimum Moisture Content curve of KJ-II bentonite.

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    Compaction test in accordance to degree of saturation.

    JNFCWT-16-123_F9.gif

    Crack generation inside the block samples after 48 hr drying.

    JNFCWT-16-123_F10.gif

    Dry unit weight in accordance to the pressure of die-floating press.

    JNFCWT-16-123_F11.gif

    Density variation of bentonite block in according to the applied CIP.

    JNFCWT-16-123_F12.gif

    Density variation of bentonite block in according to the applied press pressure.

    JNFCWT-16-123_F13.gif

    Sampling location of buffer block and dry density measurements.

    JNFCWT-16-123_F14.gif

    Density distribution of buffer at different depth of bentonite block (distance measured from bottom).

    JNFCWT-16-123_F15.gif

    Water content distribution of buffer at different depth of bentonite block (distance measured from bottom).

    JNFCWT-16-123_F16.gif

    Sensor instrumentation in buffer block (right: pressures sensors, left: RH sensors)[16].

    JNFCWT-16-123_F17.gif

    CNC application for THM sensor instrumentation in KAERI.

    JNFCWT-16-123_F18.gif

    Uniaxial compressive press for fabrication of buffer block.

    JNFCWT-16-123_F19.gif

    Density distribution of buffer at different depth of bentonite block (NWMO)[18].

    JNFCWT-16-123_F20.gif

    Crack generations caused from stress release without CIP application.

    Table

    Fabrication conditions of buffer blocks and sample numbers used in tests

    Summary of descriptive statistics quantity on dry unit weight

    Normality analysis of dry unit weight

    Analysis of one sample t-test

    Summary of descriptive statistics quantity on water content

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