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ISSN : 1738-1894(Print)
ISSN : 2288-5471(Online)
Journal of Nuclear Fuel Cycle and Waste Technology Vol.14 No.4 pp.331-341
DOI : https://doi.org/10.7733/jnfcwt.2016.14.4.331

Establishment of the Physicochemical and Radiological Database of Raw Materials and By-Products in Domestic Distribution

Chung-Sup Lim1,3, Jong-Myoung Lim1, Ji-Young Park1,3, Kun Ho Chung1,3, Chang-Jong Kim1, Byung-Uck Chang2,3, Young-Yong Ji1*
1Korea Atomic Energy Research Institute, 111, Daedeok-daero 989beon-gil, Yuseong, Daejeon, Republic of Korea
2Korea Institute of Nuclear Safety, Gwahak-ro 62beon-gil, Yuseong, Daejeon, Republic of Korea
3University of Science and Technology, 217, Gajeong-ro, Yuseong-gu, Daejeon, Republic of Korea
Corresponding Author. Young-Yong Ji, Korea Atomic Energy Research Institute, yyji@kaeri.re.kr, +82-42-868-4958
June 1, 2016 July 14, 2016 July 28, 2016

Abstract

To evaluate the physicochemical and radiological properties of raw materials and by-products in domestic distribution, about 220 samples with 16 species were prepared. We measured the energy spectrum and the chemical content, such as U, Th, and K, using a LaBr3 scintillation detector and ED-XRF. In addition, HPGe detector was used to analyze the radioactivity of 234Th, 234mPa, and 214Bi in uranium decay series and 228Ac, 212Pb, and 208Tl in thorium decay series, and 40K. The correlation between characteristic variables, such as the count rate in several ROIs, chemical content, and radioactivity, was assessed to infer the radioactivity of natural radionuclides through a rapid screening method. Based on the results, a characteristic database for raw material and by-product in domestic distribution was established and it will provide useful information in the analysis procedure and improve the accuracy and reproducibility in the analysis of natural radionuclides.


국내 유통중인 원료물질 및 공정부산물의 물리화학적 및 방사선적 특성 데이터베이스 구축

임 충섭1,3, 임 종명1, 박 지영1,3, 정 근호1,3, 김 창종1, 장 병욱2,3, 지 영용1*
1한국원자력연구원, 대전광역시 유성구 대덕대로 989번길 111
2한국원자력안전기술원, 대전광역시 유성구 과학로 62번길
3과학기술연합대학원대학교, 대전광역시 유성구 가정로 217

초록

국내 유통중인 다양한 형태의 원료물질 또는 공정부산물들에 대한 물리적, 화학적 및 방사선적 특성을 평가하기 위해 약 220 여 개, 총 16 종의 표본 시료를 선정하였다. 해당 시료들에 대하여 LaBr3 섬광검출기를 이용한 에너지 스펙트럼 측정과 에너 지 분산형 X-선 형광 분광기를 이용한 U, Th, K와 물질의 주요 성분 분석을 수행하였다. 그리고 HPGe 검출기를 이용하여 234Th, 234mPa 및 214Bi 등의 우라늄 붕괴계열 핵종들과 228Ac, 212Pb 및 208Tl 등의 토륨 붕괴계열 핵종들 그리고 40K 등의 방사능 농도를 분석함으로써 원료물질 및 공정부산물의 특성에 관한 기초자료를 수집하였다. 추가적으로 ROI구간별 계수율과 원 소성분함량, 방사능농도와 같은 특성변수들 간의 상관관계를 분석함으로써 스크리닝 장비를 이용한 방사능 농도 분포 유추 가능성을 평가하였다. 본 연구에서 구축된 특성 데이터베이스는 천연방사성핵종 분석을 위한 절차 및 방법을 수립하는데 유 용한 정보를 제공하고, 천연방사성핵종 분석에 대한 정확성 및 재현성을 향상시킬 수 있을 것으로 판단된다.


    © Korean Radioactive Waste Society. All rights reserved

    This is an Open-Access article distributed under the terms of the Creative Commons Attribution Non-Commercial License (http://creativecommons.org/licenses/by-nc/3.0) which permits unrestricted non-commercial use, distribution, and reproduction in any medium, provided the original work is properly cited.

    1.서론

    원료물질 또는 공정부산물 등에 존재하는 천연방사성핵 종에 의한 종사자 및 일반인의 방사선피폭을 방지하거나 저 감하기 위하여 생활주변방사선안전관리법에서는 해당 물질 내 천연방사성핵종들의 방사능농도에 따른 안전관리 체계를 제시하고 있다. 즉, 40K의 농도가 1 Bq·g-1을 초과하거나 그 외 235/238U, 232Th 등 천연방사성핵종 농도가 0.1 Bq·g-1을 넘 는 물질을 원료물질로 정의하며, 원료물질을 처리하는 공정 에서 발생하는 물질 중 40K의 농도 5 Bq·g-1 및 그 외 천연방 사성핵종의 농도가 0.5 Bq·g-1을 초과하는 물질을 공정부산 물로 고시하여 규제하고 있다. 또한, 40K의 농도가 10 Bq·g-1 그리고 그 외 천연방사성핵종 농도가 1 Bq·g-1을 초과하는 원료물질 및 공정부산물을 취급하는 경우에는 원자력안전위 원회에 등록하도록 하고 있다[1]. 따라서 국내 유통중인 원료 물질 및 공정부산물 등의 체계적인 안전관리 준수 그리고 해 당 물질의 수출입 등의 취급을 위한 등록신청 과정에서 천연 방사성핵종의 농도를 조사하기 위한 방사능분석 요구가 증 가하고 있는 실정이다.

    원료물질 또는 공정부산물 중의 천연방사성핵종분석 방 법에는 주로 알파분광분석법(Alpha spectrometry), 유도결 합플라스마 질량분석법(inductively coupled plasma-mass spectrometry, ICP-MS), 액체섬광계수법(Liquid scintillation counting, LSC)과 감마분광분석법(Gamma-ray spectrometry) 을 이용한 직·간접측정법이 활용되고 있다[2~5]. 그러나 선행 연구[6~9]에서 보듯이, 원료물질 및 공정부산물 시료의 분석에는 매질 특성 및 붕괴계열 내 비평형 등 시료조 건에 의한 선택성이 존재하므로 해당 물질 내 천연방사성핵 종의 방사능농도 평가 시 분석법에 대한 한계를 명확히 인지 하는 것이 중요하다. 이를 위해서는 원료물질 및 공정부산물 의 물리화학적 및 방사선적 특성에 대한 기초 자료와 각 특성 변수들 간의 상관관계를 통해 최적의 분석방법을 제시할 수 있는 특성 데이터베이스의 구축이 필요하다. 더 나아가 신속 스크리닝 개념으로 소형 감마선검출기 또는 X-선 형광 분광 기(X-ray fluorescence spectrometer, XRF)를 이용한 시료의 계수율 또는 성분분석 결과와 해당 물질의 방사능농도 간의 상관성을 평가하여 DB화함으로써, 스크리닝 기법으로 평가 된 방사능농도 분포가 규제기준보다 크게 작거나 초과하는 시료의 경우 불필요한 분석을 자재하여 사회 및 경제적 비용 을 줄이는 연구도 필요한 상황이다.

    본 연구에서는 원료물질 및 공정부산물의 물리화학적 및 방사선적 DB를 구축하기 위하여 국내 유통중인 약 220여 개, 총 16종의 표본 시료를 선정하고, 문헌조사를 통해 해당 물 질의 광물학적특성 등을 조사하였다. 그리고 신속 스크리닝 기법으로 LaBr3 섬광검출기(Lanthanum bromide scintillation detector)를 이용한 방사선에너지 스펙트럼측정과 에너 지구간(Region of interest, ROI)별 계수율 분석 그리고 에너 지 분산형 X-선 형광 분광기(Energy dispersive X-ray fluorescence spectrometer, ED-XRF)를 이용한 해당 물질 내 U, Th 및 K 그리고 주요 원소들의 성분분석을 수행하였다. 또한 해당 시료 내 천연방사성핵종의 방사능농도를 정밀분석하 기 위하여 감마분광분석을 수행하였으며, 이로부터 시료 내 234Th, 234mPa 및 214Bi 등의 우라늄 붕괴계열 핵종들과 228Ac, 212Pb 및 208Tl 등의 토륨 붕괴계열 핵종들 그리고 40K 등의 방 사능농도에 대한 기초자료를 수집하였다. 이를 토대로 ROI 구간별 계수율, 원소성분함량 그리고 방사능농도 등 특성변 수들 간의 상관관계를 도출하여 특성DB에 수록함으로써 신 속 스크리닝 과정에서 얻을 수 있는 임의의 특성변수로부터 해당 물질의 방사능농도를 예측하는데 필요한 기초 자료로 활용하고자 하였다. 이상과 같이, 개발된 원료물질 또는 공 정부산물의 물리화학적 및 방사선적 특성 DB는 해당 물질 의 방사능농도 분석을 수행하기에 앞서, 분석을 위한 절차 및 방법을 수립하는데 유용한 정보를 제공할 수 있을 것으 로 판단된다.

    2.재료 및 방법

    2.1.데이터베이스 구축 절차

    국내 유통중인 원료물질 및 공정부산물에 대한 특성 DB 를 구축하기 위하여 물리화학적 및 방사선적 특성조사를 위 한 표본시료를 준비하였다. 이를 위해, 과거 원자력연구원에 분석 의뢰된 시료들을 그 종류 및 수량에 따라 재 분류하였 으며, 그 결과 원료물질 및 공정부산물에 대하여 약 220여개, 총 16종의 시료를 선정하였다. 원료물질의 경우 Zr계열 광 물, 인광석, 보오크사이트(Bauxite) 및 알루미나(Alumina), 염화칼륨(KCl) 등의 K계열 원료물질, 석탄, 점토광물, 탄산 염 및 대리석으로 구성되며, 공정부산물은 제강 및 제련, 화 력발전 및 비료제조 공정 등에서 발생하는 분진, 석고, 석탄 재, 슬래그, 내화물, 비료, 슬러지 및 탈사잔류물 등으로 구 성된다[10~16].

    선정된 표본시료들에 대한 특성 DB에는 해당 물질의 광 물학적 특성을 기초로 한 물리화학적 특성자료와 에너지스 펙트럼 측정을 통한 계수율 정보, XRF를 이용한 원소성분 분석결과 그리고 천연방사성핵종 방사능농도 조사결과 등 이 포함된다. 그리고 물질별 계수율 또는 원소성분 정보로 부터 천연방사성핵종 농도 분포를 예측하기 위한 변수들 간 의 상관관계를 평가하여 수록하며, 이를 위한 특성 DB 구 축절차를 Fig. 1에 나타내었다. 먼저, 약 100 mL의 알루미 늄 용기에 포장된 표본시료들에 대하여 스크리닝 개념으로 LaBr3섬광검출기를 이용하여 에너지스펙트럼을 측정하였으 며, 이로부터 천연방사성핵종들에 대한 ROI구간별 계수율을 조사하였다. 그리고 HPGe(high purity germanium) 검출기 를 이용하여 해당 시료들 내의 감마핵종농도를 정밀분석함 으로써, 계수율과 방사능농도 간의 상관관계를 평가하고 이 를 신속 스크리닝 개념의 방사능농도 예측 수단으로 활용하 고자 하였다. 또한 감마핵종분석이 끝난 시료를 개봉하여 ED-XRF를 이용한 원소성분 분석을 수행하였으며, 이로부터 U, Th 및 K 함량에 따른 238U, 232Th 및 40K의 방사능농도를 예측하였다. 이를 감마핵종분석결과와 비교함으로써 원소성 분에 따른 방사능농도 간의 상관관계 및 물질 내 천연방사성 핵종들의 평형상태 여부 등을 파악하여 특성 DB에 수록함으 로써, 향후 미지시료들에 대한 신속 스크리닝 과정에서의 비 교자료로 활용하고자 하였다.

    2.2.원료물질 및 공정부산물의 특성평가

    2.2.1.LaBr3 섬광검출기를 이용한 신속 스크리닝

    원료물질 또는 공정부산물 중의 천연방사성핵종들로부 터 방출되는 감마선 에너지스펙트럼의 측정은 그 에너지영 역별 계수율로부터 해당 천연방사성핵종에 대한 방사능농도 분포의 유추를 가능하게 한다. 이를 위해 신속 스크리닝 개 념으로 계수효율이 높고 적절한 에너지 분해능을 가진 LaBr3 섬광검출기를 이용하였으며[17, 18], Fig. 2와 같이 선정된 표본시료에 대하여 일정한 거리에서 30분간 에너지스펙트 럼을 측정하였다. Zr계열의 표본시료에서 측정된 에너지스 펙트럼과 시료 없이 동일한 측정시간 동안 획득한 백그라운 드 에너지스펙트럼을 Fig. 3에 각각 나타내었다. 그림에서 보듯이, Zr계열의 시료에서는 백그라운드에 비해 피크가 뚜 렷이 구별되었으며, 이들 중에서 특성 DB에 기록할 ROI구간 별 계수율로는 우라늄과 토륨의 붕괴계열 내 핵종들이 기여 하는 3 개의 ROI를 선정하였다. 먼저, ROI-1은 우라늄 붕괴 계열의 끝단인 214Pb(242keV, 7.3%)와 토륨 붕괴계열인 끝 단인 212Pb(239keV, 43.6%)가 공존하며, ROI-2는 토륨 붕괴 계열의 앞단인 228Ac(339keV, 11.4%)와 우라늄 붕괴계열의 끝단인 214Pb(352keV, 35.6%)가 존재하고, ROI-3은 우라늄 붕괴계열의 끝단인 214Bi(609keV, 46.3%)와 토륨계열의 끝단 인 208Tl(583keV, 84.2%)이 공존하는 영역이다. 그리고 ROI-1 은 토륨 붕괴계열의 기여가 크며 ROI-2는 우라늄 붕괴계열의 기여가 상대적으로 높아 두 구간의 비교를 통해 U와 Th의 기 여 특성을 평가할 수 있다.

    2.2.2.HPGe 검출기를 이용한 방사능분석

    220 여개의 표본시료들을 대상으로 HPGe검출기를 이 용하여 우라늄과 토륨의 붕괴계열 내 핵종들에 대한 방사능 분석을 실시하였다[19]. 이는 시료군별 방사능농도를 DB화 함으로써 소형 방사선검출기 또는 XRF 등의 스크리닝 장비 로 측정된 특성변수들과 방사능농도와의 상관관계를 평가하 기 위한 참조자료로써 활용하고자 한다. 먼저, Fig. 4와 같이 용기건전성이 확인된 용기에 표준시료를 밀봉하고 3주 이상 보관하여 방사평형에 도달하게 한 후, 저에너지 핵종 검출에 유리한 n-type HPGe 검출기로 80,000초 동안 계측하였다. Table 1238U, 232Th 및 40K를 분석하기 위하여 감마분광분 석에 사용된 지표핵종 및 목적핵종의 특성을 나타내었다. 먼 저, 238U의 방사능농도를 분석하기 위해 234Th와 234mPa을 분 석하였으며, 226Ra의 경우에는 214Bi를 통해 그 농도를 평가 하였다. 그리고 232Th는 붕괴계열 내 앞단에 위치하는 228Ac 와 뒷단에 위치하는 212Pb 및 208Tl의 농도를 각각 분석하였다.

    해당 시료군에서 분석된 표본시료들의 결과를 조합하여 핵종별 최소값과 최대값으로부터 방사능분포 범위를 Fig. 5 와 같이 도식화하였으며, 여기에 핵종별 평균값을 실선으 로 추가하여 나타내었다. 즉, Zr계열에서 총 34개의 표본시 료를 감마분광분석한 결과 40K은 약 0.01에서 1.6 Bq·g-1 의 방사능분포를 보였으며, 약 0.2 Bq·g-1 수준의 평균 방사능농도를 보였다. 토륨 붕괴계열에서는 평균적으로 약 0.5 Bq·g-1 수준 그리고 우라늄 붕괴계열에서는 약 2.7 Bq·g-1 수준의 평균 방사능농도로 조사되었다.

    2.2.3.ED-XRF를 이용한 원소성분비 분석

    각 시료군별 원소성분비를 조사하기 위해, 비교적 신속 하면서도 비파괴적인 다원소 분석이 가능한 ED-XRF 장비를 이용하였다[20, 21]. 먼저, Fig. 6과 같이, 감마분광분석이 완 료된 시료를 개봉하여 mylar 필름으로 만들어진 용기에 약 1 cm 높이로 충진하고 약 30분간 U, Th 및 K 그리고 주요 원 소들의 성분비를 측정하였으며, 약 220 여개의 표본시료에 대한 전수조사 결과를 DB화하였다. 그리고 시료에 존재하는 U, Th 및 K 원소의 농도(μg·g-1 또는 %)의 측정 결과와 238U, 232Th 및 40K 핵종의 천연존재비를 이용하여 시료의 단위 질 량당 해당 핵종들의 질량을 계산하고 이를 식 (1)의 질량-방 사능 관계식을 이용하여 방사능농도로 환산하였다. 이를 감 마분석결과와 비교함으로써 XRF를 이용한 스크리닝 기법으 로 238U, 232Th 및 40K의 방사능농도 평가 시 참조자료로 활용 하고자 하였다.

    A = 0.693 T 1 / 2 N A M m
    (1)

    여기서, A는 방사능 농도(Bq·g-1), T1/2은 반감기(s), NA 는 아보가드르 수(mol-1), M은 몰질량(mol·g-1) 그리고 m은 시료의 단위 질량당 핵종의 질량(μg·g-1)을 각각 의미한다.

    3.결과 및 토의

    3.1.특성변수간의 상관관계

    LaBr3 검출기를 이용한 스크리닝 과정에서 238U와 232Th 의 붕괴계열 내 핵종들이 기여하는 구간의 계수율과 HPGe 검출기로 분석된 방사능농도 간의 상관관계 분석을 통해 스 크리닝의 적용성을 평가하고자 하였다. 본 연구에서는 ROI 구간별 계수율과 핵종별 방사능농도 간의 상관성을 평가 하기 위하여 피어슨 상관계수(Pearson’s product moment correlation coefficient)를 유도하였으며, 그 수학적 표현은 식 (2)와 같다.

    r x , y = cov x , y σ x σ y
    (2)

    여기서 rx,y는 변수 x와 y간의 상관계수, cov(x, y)는 두 변 수의 공분산으로 두 변수가 동시에 변하는 정도, 그리고 σx 및 σy는 두 변수의 표준편차를 의미한다.

    일반적으로 상관계수 값이 0.7 이상일 경우, 강한 선형관 계가 있는 것으로 판단하기 때문에, 본 연구에서는 ROI 구간 별 계수율과 핵종별 방사능농도 간의 상관계수의 크기가 0.7 이상일 경우 선형적인 상관관계가 존재하는 것으로 보았다. Fig. 7에 23 개의 인광석 표본시료들에서 ROI-2 구간의 계수 율과 234mPa의 방사능농도 간의 상관분석 결과를 예로 나타 내었다. 그림에서 실선은 선형회귀직선, 점선은 95% 신뢰구 간, 파선은 95% 예측구간을 의미하며, 상관계수가 0.904로 두 결과 값은 강한 상관관계가 있음을 의미한다. 즉, 이는 신 속 스크리닝을 통해 측정된 ROI 구간별 계수율 정보로부터 특정 핵종의 방사능농도를 비교적 정확하게 예측할 수 있음 을 의미한다.

    그리고 ED-XRF로 측정된 원소성분비로부터 산출된 238U, 232Th 및 40K 방사능 값과 HPGe 검출기로 분석된 해 당 천연방사성핵종들의 방사능농도를 비교함으로써, 원소 성분 분석을 이용한 스크리닝 개념의 방사능농도 예측 가능 성을 평가하고자 하였다. Fig. 8에 인광석 표본시료들에 대 하여 HPGe 검출기를 이용한 감마핵종분석과 ED-XRF로 측 정된 238U의 방사능농도를 비교하여 나타내었다. 이때, 감마 핵종분석에서는 시료 내 방사평형 관계에 있는 234mPa의 방 사능농도로부터 238U의 방사능 값을 유도하였다. 그림에서 보듯이, 두 측정결과에서의 상관계수는 약 0.933으로 강한 상관관계를 보였으며, 이는 XRF 등을 이용한 신속 스크리 닝을 통해 측정된 원소성분으로부터 특정 핵종의 방사능농 도를 정확하게 예측할 수 있음을 의미한다. 따라서 상관관 계가 명확한 물질에 대하여 계수율 또는 원소성분비와 방사 능농도 간의 선형회귀분석 결과를 DB화함으로써 향후 해 당 물질에 대한 신속 스크리닝 과정에서 얻은 정보만으로 방사능농도를 평가하는데 유용하게 사용될 수 있을 것으로 판단된다.

    3.2.특성 DB 구축

    이상과 같이 광물학적 문헌조사 자료, 각종 측정 및 분석 결과들은 데이터의 효율적인 관리 및 접근을 위해 MS-Access 기반의 DB 형태로 구조화였으며, 사용자 입장에서 편리한 DB의 접속과 관리 및 이용을 위해 Visual Basic을 이용하여 프로그램을 개발하였다. DB에 포함되는 데이터들은 측정방 법에 따라 분석되는 데이터들의 수가 많고, 기타 문헌정보와 같은 다양한 데이터들이 수반된다. 따라서 시료에 대한 기본 정보를 포함하는 테이블과 통계관련 테이블 및 측정방법별 테이블을 생성시켜 각각 분류한 후, 시료들마다 고유의 코드 를 부여하고 기본 키(Primary key)와 외래 키(Foreign key) 로 설정함으로써 참조무결성(Referential integrity)의 규칙을 갖도록 하였다. 이는 레코드와 레코드 간의 관계를 유효화해 서 한 개의 레코드로부터 연관된 레코드를 효율적으로 관리 할 수 있는 장점을 갖는다.

    특성DB의 설계는 Fig. 9와 같이 물질 종류 선택 영역, 측 정 및 조사결과 영역, 측정결과 선택 및 저장 영역 등 크게 3부분으로 구성하였다. 먼저 물질 종류 선택영역은 시료들을 특성별로 선택할 수 있도록 대분류인 원료물질 및 공정부산물 을 상위노드(parent node)로 설정하고, 광물학적 및 일반적 인 특성에 따라 분류된 각 시료군을 하위노드(child node)로 배치하는 트리뷰(tree view)구조로 구성하였다. 측정 및 조 사결과 영역의 경우 천연방사성핵종 분석 전 실험자가 시료 특성에 대해 충분히 인지할 수 있도록 표본시료의 각종 분석 결과와 기타 문헌 자료를 텍스트 및 테이블, 그래프로 제공 하는 영역이다. 우선 사용자가 간단한 초기평가를 할 수 있 도록 각 물질에 대한 화합물 정보, 광물학적 문헌자료, 공정 과정 등을 특성DB에서 제공한다. 이를 통해 육안검사와 시 료이력 및 공정절차의 검토 시 대상물질이 원료물질 또는 공 정부산물인지와 시료 특이성 및 어떤 위험요소들이 존재하 는지 등의 참조자료로 활용할 수 있다. LaBr3섬광검출기와 HPGe검출기, ED-XRF를 이용하여 측정 및 분석된 원자료 (raw data)와 통계자료는 데이터그리드(data grid)를 사용하 여 테이블 형태로 결과를 표시하고, 이에 대한 도식화 자료 도 함께 나타내었다.

    앞선 문헌정보 자료로부터 시료의 특이성을 파악하기 위 해 충분한 정보를 획득하지 못했을 경우, DB에 수록된 사 전 결과와 현장에서 스크리닝 장비를 통해 얻어진 결과를 비 교함으로써 시료의 특성을 파악할 수 있다. LaBr3검출기를 통해 얻어진 에너지 스펙트럼에서 Fig. 3의 ROI-1, ROI-2, ROI-3은 238U와 232Th가 기여하는 영역으로, 이 구간에 대한 계수율 정보와 그래프를 함께 나타내었다. 현장에서 측정 된 에너지스펙트럼과 특성DB의 결과를 비교함으로써 238U, 232Th의 방사능농도 분포 유추와 평형깨짐과 같은 정보를 확 인 할 수 있다. 또한 ED-XRF를 통해 분석된 원소성분비의 raw데이터는 테이블로 제공하고, 이 중 주요성분은 한눈에 파악할 수 있도록 파이차트로 나타내었다. 이를 참고하여 시료에 존재하는 Zr와 Si, Al와 같은 특정성분에 대한 정보 를 인지할 수 있다. 추가적으로 U, Th의 원소성분비로부터 질량-방사능 관계식을 통해 환산된 방사능 농도를 함께 제공 하여 시료별 농도 분포 특성을 파악할 수 있게 하였다. 그리 고 HPGe검출기로 분석된 238U와 232Th의 붕괴계열 내 존재하 는 감마방출핵종의 방사능값과 시료별 방사능 농도의 최대, 최소, 평균값을 Fig. 5와 같이 그래프로 함께 제공한다. 이 결 과들을 참고하여 대상 시료가 기준치를 초과하는 원료물질 또는 공정부산물의 대상인지 파악할 수 있으며, 시료의 방사 평형깨짐 등의 사전 정보를 인지할 수 있다.

    측정결과 선택 및 저장영역은 HPGe와 LaBr3, ED-XRF, ICP-MS의 분석 결과, 스크리닝 장비와 방사능농도 상관성 그래프, 최적의 분석방법을 선택하기 위한 요약정보, 결과 저장을 선택할 수 있는 메뉴와 기능을 제공하는 영역이다. 앞서 스크리닝 장비와 정밀 방사능 분석장비의 기초 분석 자 료를 바탕으로 상관관계를 평가하였으며, 이 중 상관성이 유 효한 결과들은 특성DB에 수록하였다. LaBr3검출기를 이용한 에너지스펙트럼에서 구간별 계수율과 천연방사성핵종의 농 도는 밀접한 관계가 있다. 따라서 HPGe로 분석된 핵종의 분 석결과와의 상관관계를 평가한 자료를 참조하여 스크리닝 과정 중 천연방사성핵종의 방사능 농도 분포를 예측할 수 있 는 자료로 활용할 수 있다. 두 특성 변수 간 상관관계 그래프 는 Fig. 10과 같이 시료의 종류에 무관한 핵종별 상관관계와 물질별 상관관계로 나누어 제공하여 분석 대상에 따라 사용 자가 적절한 선택을 할 수 있도록 하였다. 또한, ED-XRF에 서 분석된 U과 Th 및 K의 원소농도로부터 계산된 방사능농 도와 HPGe검출기로 분석된 정밀 방사능농도를 비교하였다. 이를 참조하여 ED-XRF를 이용한 스크리닝 과정에서 238U와 232Th, 40K의 방사능농도를 예측할 수 있다.

    사용자가 원하는 결과는 Fig. 11과 같이 선택적으로 저장 할 수 있게 구성하였으며, 파일의 출력은 txt(text file)형식과 스프레드시트 같은 응용프로그램 상에서 데이터 가공이 용 이하도록 csv(comma separated value)형식을 지원한다. 또 한 그래프 및 기타 시각화 자료에는 jpeg(joint photographic experts group)와 png(portable network graphics)형식의 저장기능을 지원한다. 최종적으로 각 시료군에 대한 광물 학적 특징과 XRF 분석 시 한계점, 에너지스펙트럼의 특이성, HPGe 분석 시 매질에 의함 감쇄효과와 방사평형 깨짐으로 인한 평가오류, ICP-MS 분석 시 고려할 점, 상관관계를 통한 방사능분포 예측의 유효성과 같은 사전정보, 분석방법 등을 요약본으로 제공함으로써 사용자가 적절한 선택을 할 수 있 도록 유도하였다.

    4.결론

    국내 유통중인 원료물질 및 공정부산물에 대한 특성을 파악하기 위해 과거 원자력연구원에 분석의뢰된 약 220여 건의 시료를 대상으로 Zr계열, 인광석, 보오크사이트 및 알 루미나, K계열, 석탄, 점토광물, 대리석, 탄산염으로 구성된 원료물질과 분진, 석고, 석탄회, 슬래그, 내화물, 비료, 슬러 지, 탈사잔류물로 구성된 공정부산물로 각각 분류하였다. 각 시료의 문헌조사와 함께 LaBr3섬광검출기를 이용한 에너지 스펙트럼에서 ROI구간별 계수율, HPGe 검출기를 이용한 천 연방사성핵종들의 방사능농도 분석, ED-XRF를 이용한 원소 성분비를 조사하였다. 또한 측정된 데이터들로부터 에너지 구간별 계수율, 방사능농도 및 원소성분비 등의 상관성을 평 가하였다. 특이성을 보이는 일부 시료를 제외하고 LaBr3검출 기로부터 측정된 에너지스펙트럼에서 특정 핵종이 기여하는 ROI구간별 계수율과 HPGe검출기로 분석한 방사능농도 상 관관계를 평가하고, ED-XRF로 분석된 U, Th, K로부터 환산 된 방사능 농도와 HPGe검출기를 통해 분석된 방사능농도와 의 상관성을 분석하였으며, 이 결과들을 바탕으로 원료물질 및 공정부산물의 물리화학적 및 방사선적 특성에 대한 특성 DB를 구축하였다.

    본 연구에서 구축된 특성DB를 통해 시료 조건에 따른 선택성에 관한 사전정보를 사용자가 미리 인지하면 방사능 농도 평가 시 오류를 최소화하고 분석 효율을 높일 수 있다. 또한, 표준운영절차의 방사능농도 조사를 위한 시료분류 체 계에서 참조자료로써 활용하면 시험자 측면에서는 실제 분 석 시 시행착오에 걸리는 시간을 줄이고, 관리자 또는 규 제자 측면에서는 분석결과에 대한 신뢰성을 확보할 수 있 다. 더 나아가 DB에 수록된 특성변수와 방사능농도의 상 관관계 자료를 통해 스크리닝 과정 중 신속하게 방사능농 도를 예측하고 불필요한 분석을 자제함으로 사회 및 경제 적인 비용을 절감할 수 있을 것으로 판단된다. 그러나 DB 구축과정에서 확인된 미지의 시료나 충분치 못한 수량의 표 본시료 등으로 상관관계 도출이 어려웠던 문제점을 보완하 기 위하여 데이터 축적 및 상관관계 분석을 지속하여야 할 것으로 판단된다. 또한, 원료물질 및 공정부산물에 대한 방 사능농도 평가 시 특성DB의 역할은 매우 중요함으로 주기 적인 점검과 보완은 반드시 선행되어야 한다. 본 연구는 원 료물질 또는 공정부산물 중 천연방사성핵종 분석 시 신속성 과 재현성 및 정확성 향상을 위한 특성DB를 확보하였다는 데 의의가 있다.

    감사의 글

    이 논문은 한국원자력안전기술원(KINS)의“생활주변방 사선 안전관리 이행 기술기반 구축”사업의 지원을 통해 수 행된 연구결과물입니다.

    Figure

    The establishment of the characteristic DB for raw materials and by-products.

    The measurement of the energy spectrum using LaBr3 detector.

    Measured energy spectra using LaBr3 detector.

    The sample preparation and its analysis using gamma-ray spectrometry.

    The distribution of the natural radioactivity in Zr-related materials.

    The sample preparation for the XRF analysis.

    The correlation between cps in ROI-2 and activity of 234mPa in the phosphate rock.

    The correlation between analysis results of 238U from ED-XRF and gamma-ray spectrometry.

    The developed characteristic DB of raw materials and by-products.

    The correlation between characteristic variables.

    The export data from the characteristic DB.

    Table

    Natural radionuclides to be analyzed using gamma-ray spectrometry

    Reference

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