1.서론

전기화학적 방법을 이용하여 사용후핵연료에서 재사용 이 가능한 U 및 TRU 금속을 회수하는 파이로프로세싱(Pyroprocessing) 에서는 전해질로서 알칼리 금속염화물을 사용하 며, 이 과정에서 방사성 폐기물로서 염화물 형태의 핵분열생 성물이 함유된 염폐기물이 발생된다[1]. PWR 사용후핵연료 파이로프로세싱에서 발생되는 염폐기물은 두 가지로 전해환 원공정에서 발생되는 I/II족 핵종을 함유한 LiCl 염폐기물과 전해제련공정에서 발생되는 희토류 핵종을 함유한 LiCl-KCl 공융염폐기물이 있다[1]. 희토류를 함유한 LiCl-KCl 공융염 폐기물은 반응증류(reactive distillation)공정을 통해 정제된 공융염과 산화물 형태의 희토류로 분리가 가능하며[2], 이 때 분리된 희토류 산화물은 비교적 용이하게 유리고화체의 형 태로 제조할 수 있다. 그러나 I/II족 핵종을 함유한 LiCl 염폐 기물에서 핵종만을 분리하는 것은 쉽지 않으며, 경막결정화 공정을 통해 정제된 LiCl 염과 I/II족 핵종이 농축된 LiCl 염으 로 분리될 수 있다[1]. 이 때 배출되는 I/II족 핵종 농축 LiCl 염은 모두 염화물 형태의 혼합물로서 휘발성이 크고 물에 대 한 용해도가 높기 때문에 반드시 안정한 형태로 고화하여 처 분하는 것이 필요하다[3].

금속염화물을 고화하는 방법으로 염소(chlorine)를 고정 화하는 광물 또는 염소와 상용성이 있는 유리매질을 이용하여 직접 고화하는 방법이 있다[4-7]. 미국 ANL(Argonne National Laboratory)에서는 LiCl-KCl계 폐기물에 대한 고화매 질로 sodalite를 이용하는 방법을 개발하였으며[8-12], 러시 아 RIAR(Research Institute of Atomic Reactors)의 경우에는 NaCl-KCl계에 대하여 상용성이 있는 인산계 유리매질을 개 발하였다[13]. 그러나 광물을 사용할 경우에는 염소를 고정 화 할 수 있는 양이 낮으며, 염소와 상용성이 있는 유리의 경 우에는 상대적으로 내구성이 낮은 단점을 가진다.

이와 달리 고화체 제조에 있어 문제점을 야기하는 염소 를 금속염화물에서 제거(탈염소화)한 후 고화체를 제조하는 방법은 금속염화물을 열적으로 안정한 형태로 전환한 후 고 온에서 고화체를 제조할 수 있기 때문에 다양한 매질을 적용 하여 안정한 형태로 고화/처분하는 것이 가능하다[4,13]. 금 속염화물을 탈염소화한 후 고화체를 제조하는 방법은 탈염 소화 과정에서 금속염화물이 산화물로 전환되며, 이 때 금속 염화물의 종류에 따라, 약 35~50wt% 정도 무게감량이 발생 되고, 탈염소화 후 생성된 산화물들은 일반적인 유리고화 또 는 세라믹고화에 쉽게 적용할 수 있는 장점을 가지고 있다. 따라서 금속염화물 내에 존재하는 염소를 탈염소한 후 고화 하는 방법은 처분대상 폐기물의 감량, 고화체 제조의 용이성, 고화체의 안정성 등의 측면에서 우수한 효과를 얻을 수 있다.

본 연구팀에서는 붕규산 유리와 인산유리의 주성분인 SiO₂, Al₂O₃, P₂O₅로 구성된 합성무기복합체(SAP)를 이용하여 금속염화물 형태의 염폐기물을 탈염소화 반응을 거쳐 열적 으로 안정한 생성물로 전환한 후, 유리매질을 첨가하여 소결 함으로써 안정한 고화체를 제조하는 기술을 개발하였다. 제 조한 무기합성복합체를 이용한 염폐기물의 탈염소화 반응 은 산화조건하에서 SAP무기매질내에 존재하는 무기산화물 과 반응하여 알칼리 금속 인산화물, 알루미늄-규소산화물, 알루미늄-인 산화물들로 얻을 수 있다[14,15]. 탈염소화 반 응은 간단히 아래의 반응식으로 표현할 수 있으며, 금속염화 물의 산화물 형태로 전환과 휘발되는 염소의 양으로부터 정 확하게 무게감량을 예측할 수 있다. 본 논문에서 사용된 반 응비를 고려하면, 약 40wt%의 무게 감량을 예측할 수 있다.

최근에는 상기 SAP의 기본 물질계에 염과의 반응성을 향 상시키는 Fe₂O₃와 유리매질의 가교역할을 수행하는 B₂O₃ 등 을 부가한 5종의 산화물로 구성된 합성무기복합체(U-SAP) 을 개발하여 탈염소화 반응 후 바로 고화체를 제조할 수 있 는 단순화된 고화공정을 도출하였다[14-17].

본 연구에서는 합성무기복합체(U-SAP)을 이용하여 염 폐기물의 탈염소화 및 고화체시험을 통해 U-SAP조성에 따 른 반응속도, 생성물 및 고화체의 구조적 특성과 침출특성 을 평가하였다.

2.실험재료 및 방법

합성무기복합체(U-SAP)는 솔젤법을 이용하여 제조하였 으며, TEOS(Tetraethyl orthosilicate, Aldrich, 98%), 염화알 루미늄(AlCl₃·6H₂O, Junsei, 98%) 및 인산(H₃PO₄, Junsei, 85%), 염화철(FeCl₃, Aldrich, 97%)과 붕산(H₃BO₃, Yakuri Pure Chemical) 등을 Si, Al, P, Fe, B의 원료로 사용하였다. 각각의 원료물질들은 U-SAP의 조성을 고려하여 일정한 몰 비의 양만큼 취하여 에탄올(EtOH) 또는 증류수에 녹인 후 혼 합하였고, 이를 70°C에서 3일 간 숙성한 후 90°C 및 110°C에 서 약 3일 간 서서히 건조시켰으며, 650°C의 전기로에서 약 12 시간 동안 열처리하여 제조하였다. 이 과정을 통해 얻어진 시료는 100 μm 이하로 분쇄하였으며, 이상의 sol-gel을 이용 한 U-SAP 제조과정을 Fig. 1에 나타내었다.

U-SAP의 기준조성(Table 1의 U-SAP)은 이전의 시험 결 과를 통해 설정된 것으로, U-SAP을 이용하여 제조한 고화 체는 규산계 유리와 인산계 유리를 포함하고 있으며, 내구 성의 측면에서는 인산계 유리가 상대적으로 낮은 안정성을 가진다[14-17]. 일반적으로 2성분계 인산유리(M₂O-P₂O₅, M= alkali or alkali earth metal)는 제 3의 성분을 부가함으로써, 내구성을 높이며, 주요한 첨가성분으로는 B, Al, Fe 등이 있다 [18]. 또한 붕산은 규산계 유리에서 공정온도(융점)를 낮추면 서, 내구성을 유지하거나 증진시키는 효과를 가지는 물질로 잘 알려져 있다. 본 연구에서는 이러한 점을 고려하여 기준 조성인 U-SAP 대비 Al₂O₃와 B₂O₃의 조성을 변화시켜 합성무 기복합체를 제조하였으며, 그 조성을 Table 1에 나타내었다.

실험에 사용된 모의 염폐기물은 LiCl, CsCl, SrCl₂ (Alfa Aesar, 99%) 등의 시약을 이용하여 각각 90wt%, 6.8wt%, 3.2wt% 등의 조성을 가지도록 제조하였다. 모의 염폐기물을 제조하기에 앞서 위의 시약들은 200°C에서 약 4시간 동안 가 열하여 수분을 완전히 제거한 후 사용하였으며, 수분의 존재 유무를 열적무게감량 분석(TGA)을 통해 확인하였다.

모의 염폐기물의 탈염소화 반응에서 U-SAP과 모의 염 폐기물의 혼합비는 기존의 연구결과를 활용하여 2:1(무게기 준)로 설정하였고, 반응온도는 650°C로 고정하였으며, 이 때 탈염소화 반응이 원활하게 진행하기 위해 1 L/min의 속도로 산소를 주입하였다[17]. 이러한 탈염소화 반응을 위해 U-SAP 과 모의 염폐기물의 혼합은 Ar 분위기의 글러브 박스 내에 서 수행되었다. 시간에 따른 모의 염폐기물의 탈염소화 진 행상황을 확인하기 위해 일정시간 간격으로 반응물의 무게 를 측정하였으며, 탈염소화 반응을 완료한 후 열적무게감량 (TG)를 측정하여 산출된 탈염소화 반응율과 비교하였다. 탈 염소화 반응생성물의 고화체 제조를 위해 탈염소화 생성물 을 100 μm 이하로 분쇄하여 graphite에 담고, Ar 분위기하 1150°C의 운전온도에서 4시간 동안 열처리하여 고형화시료 를 제조하였다. 이상의 탈염소화 반응 및 고화체 제조를 위 한 조건은 Table 2에 나타내었다.

이상의 실험에서 얻어진 탈염소화 생성물과 고화체의 구 조적 형태를 살펴보기 위해 X-선 회절분석(X-ray powder diffraction, XRD, Rikaku, Cu Kα radiation)을 수행하였고, 고화체의 미세구조 및 구성 성분들의 분포특성을 살펴보기 위해서 전계방출 주사전기현미경(Field Emission Scanning Electron Microscope, FE-SEM, FEI Company, Magellan 400) 을 이용하여 표면분석을 수행하였다. PCT-A 정적침출시험법 (ASTM Standard C 1285-02)을 이용하여 고화체의 내침출성 을 평가하기 위해서 고화체 시료를 75~150 μm 크기로 분쇄한 후, 시료 1 g을 취하여 테프론(Teflon) 용기(용량: 30 ml)에 담고, 시료 1 g에 대하여 증류수 10 ml의 비로 90°C에서 7일 간 수행하였다.

3.결과 및 고찰

3.1.합성무기복합체 구조적 특성

조성변화에 따른 U-SAP의 구조적 변화를 살펴보기 위해 합성/제조된 U-SAP의 XRD 분석을 실시하였으며, 그 결과를 Fig. 2에 나타내었다. Fig. 2에서 보여지는 것처럼, 대부분의 무기복합체는 대체로 비정질상을 나타내었으며, 2 theta 20° 전후의 특성피크는 SiO₂ 또는 AlPO₄에 의한 것으로 보여진 다. U-SAP 대비 Al₂O₃를 증가시킨 A-I와 B₂O₃를 증가시킨 B-I 는 U-SAP과 구조적 형태가 매우 유사한 것으로 확인되었다. U-SAP 대비 Al₂O₃를 감소시킨 A-D 또한 유사한 결정상을 가 지고 있는 것으로 판단되나, 타 복합체와는 다른 위치의 특성 피크를 확인할 수 있었다. U-SAP 대비 B₂O₃를 감소시킨 B-D 는 다른 복합체들이 가지는 결정상의 특성피크가 사라진 비 정질특성을 보였다.

3.2.탈염소화 반응특성

U-SAP의 조성변화에 따른 염폐기물의 탈염소화 반응특 성을 살펴보기 위해 Table 1에 나타낸 조성을 갖는 매질을 이 용하여 모의 염폐기물의 탈염소화 반응을 실시하였다. 이러 한 탈염소화 반응과정에서 염소함량을 고려한 이론적인 무 게감량 대비 일정시간 간격에서의 무게감량을 비로 산출하 여 탈염소화 반응율을 도출하였으며, 그 결과를 Fig. 3에 나 타내었다. Fig. 3에서 보는 것처럼, U-SAP을 비롯하여 조성 을 달리한 모든 매질에 대해 반응시간이 4시간이 경과하는 동안 탈염소화 반응이 급격히 진행되고 있음을 알 수 있고, 반응시간이 6시간 경과하였을 때 90% 이상의 탈염소화 반 응율을 보였으며, 그 이후부터는 반응이 서서히 진행되어서 24시간이 경과하였을 때 탈염소화 반응이 종료되었다. U-SAP을 이용하여 모의 염폐기물의 탈염소화를 진행할 경 우 반응시간이 6시간 내외에서 약 95% 이상의 탈염소화 반 응율을 보였으며, 이후 탈염소화 반응이 서서히 진행되어 24시간 경과 시 반응이 완료됨을 확인하였다. A-I와 B-I의 경 우 또한 U-SAP을 이용한 탈염소화 반응에서와 같은 반응율 변화를 보였다. Fig. 2에서 확인되었듯이 U-SAP과 A-I 및 B-I 는 복합체의 구조적 형태가 유사하였으며, 이 특징이 탈염소 화 반응율 변화의 유사성과 관련성이 있을 것으로 판단된다. A-D와 B-D의 경우에는 반응시간이 6시간 경과하였을 때 탈 염소화 반응율이 100% 도달하였으며, 이는 U-SAP의 경우보 다 반응효율이 높은 것임을 알 수 있다. 이전의 연구에 따르 면, 염폐기물의 탈염소화에 관여하는 물질은 SiO₂와 P₂O₅인 것으로 알 수 있다. Table 1에서 볼 수 있듯이 A-D와 B-D의 조성에서 SiO₂와 P₂O₅의 함량은 U-SAP을 포함한 다른 합성 무기복합체에 비해 상대적으로 높음을 알 수 있으며, 이 함 량의 차이가 모의 염폐기물의 탈염소화 반응거동에 영향을 미쳤을 것으로 판단된다.

이상의 일정시간 간격에서의 무게감량을 이용하여 산출 된 탈염소화 반응율은 고온에서 상온으로 냉각하여 무게를 측정한 후 다시 고온에서 반응시키는 과정을 반복하여 얻 은 결과이기 때문에 최종 반응율의 산출에 오차가 발생될 수 있다. 이러한 오차를 고려하여 Fig. 3에 나타낸 모의 염 폐기물의 탈염소화 반응율을 검증하고자 상온에서 900°C까 지 10°C/min의 속도로 승온시키면서 상기의 실험에서 얻어 진 탈염소화 반응생성물의 열적무게감량(TG)을 측정하였으 며, 그 결과를 Fig. 4에 나타내었다. 열적무게감량 측정은 대 기 중에서 시료를 취급하면서 진행되었으며, 이 과정에서 수 분이 시료에 혼입되어 Fig. 4에서와 같이 300°C 이하에서 무 게감량이 나타난 것으로 판단된다. Fig. 4에서 보는 것처럼, 합성무기복합체 B-I를 이용하여 수행한 탈염소화 생성물을 제외한 모든 탈염소화 생성물에서 수분에 의한 감량 외의 무 게감량은 거의 없었으며, 이는 Fig. 3의 결과와 거의 유사함 을 알 수 있다. 그러나 합성무기복합체 B-I를 이용한 경우에 서는 Fig. 3에 나타낸 탈염소화 반응율과 달리 탈염소화 반 응온도인 650°C와 700°C 사이의 온도에서 수분에 의한 감량 을 제외하고 약 0.5%의 무게감량을 보였으며, 이는 탈염소화 반응과정에서 일정시간 간격으로 무게를 측정하는 과정에서 의 오차에서 기인한 것으로 판단된다.

탈염소화 생성물의 구조적 차이를 살펴보기 위해 XRD 분석을 실시하였으며, 그 결과를 Fig. 5에 나타내었다. Fig. 5 에서 볼 수 있듯이 U-SAP을 이용하여 얻은 탈염소화 반응생 성물에서는 SAP을 이용한 모의 염폐기물의 탈염소화 반응을 수행하였던 이전 연구결과에서와 같이 Li_xAl_xSi_3-xO₆과 Li₃PO₄ 이 존재하는 것으로 확인되었으며[14-15], 이러한 반응생성 물은 본 연구에서 얻어진 모든 탈염소화 반응생성물에서도 동일하게 형성함을 알 수 있었다. Fig. 5에 따르면 탈염소화 생성물로서 모의 염폐기물 내 존재하는 Sr 및 Cs과 관련된 결 정성 화합물은 확인되지 않았는데, 이는 U-SAP을 이용한 모 의 염폐기물의 탈염소화 반응 후 반응생성물 내 존재하는 Sr 및 Cs 화합물의 함량이 XRD 검출한계 미만으로 존재하기 때 문으로 판단되며, 이들의 화합물은 염소화 반응특성을 고려 할 때, 이전 연구결과에서와 같이 유사한 형태의 화합물로 존 재할 것으로 판단된다[15].

이상의 결과들을 통해 조성을 변화시켜 제조한 U-SAP 이 용 모의 염폐기물의 탈염소화 반응은 반응속도 측면에서의 미소한 차이는 있으나 거의 유사한 형태의 반응거동을 가지 는 것으로 판단되며, 이는 염폐기물의 탈염소화 반응 메커니 즘에 관여하는 물질인 SiO₂, Al₂O₃, P₂O₅ 등이 다른 조성비를 보이고는 있으나 모든 합성무기복합체에서 충분히 존재하기 때문으로 판단된다.

3.3.고화체 제조특성

모의 염폐기물 탈염소화 반응생성물을 소결하여 고 화체를 제조하였으며, 이 때 얻은 고화체의 단면의 형태를 Fig. 6과 같이 나타내어 U-SAP 조성변화에 따른 고화체의 외 형적 특성을 살펴보았다. U-SAP의 경우에는 상분리(phase separation)와 기공(pore)이 없는 외형적으로 균질한 형태의 고화체를 형성하였다. B-I의 경우 또한 U-SAP 고화체와 같 이 상분리와 기공이 존재하지 않는 외형적으로 균질한 고화 체의 형태를 보였고, 합성무기복합체 A-I를 이용한 고화체는 상분리가 존재하였으나 기공이 없는 비교적 균질한 형상을 나타내었다. 이들과 달리 A-D의 경우에는 고화체의 단면에 서 다양한 크기의 기공과 상분리가 확인되었고, B-D를 이용 하여 제조한 고화체의 단면에는 미세한 크기의 기공과 상분 리가 많이 존재하는 것으로 확인되어 A-D와 B-D를 이용하 여 제조한 고화체는 불안정한 구조를 형성함을 알 수 있었다. 이러한 외형적 형상에 대한 결과를 볼 때 고화체를 구성하는 조성에서 U-SAP 대비 Al₂O₃ 또는 B₂O₃의 함량이 높을 때 상 분리 및 기공이 존재하지 않고, 비교적 균질한 형태의 고화체 를 제조할 수 있음을 확인하였다. 이는 SiO₂와 P₂O₅의 가교역 할을 하는 Al₂O₃ 및 B₂O₃가 충분히 존재한 것에서 기인한 것 으로 판단되며, 이러한 이유에서 Al₂O₃ 및 B₂O₃의 함량이 낮 고 SiO₂ 및 P₂O₅의 함량이 높은 A-D와 B-D의 경우에는 상분 리와 기공이 다량 생성된 것으로 판단된다.

상기 고화체의 미세구조를 관찰하고자 FE-SEM을 이용한 표면분석을 실시하였으며, 그 결과를 Fig. 7에 나타내었다. Fig. 7에서 볼 수 있듯이 600 μm의 영역 내에서 U-SAP을 이용 하여 제조한 고화체의 미세구조는 육안으로 관찰한 거시적인 형상에서와 같이 균질한 형태를 보였으나 10~30 μm 영역 내에 서는 상분리가 존재함이 확인되었으며, 분리된 상의 사이즈 는 1~5 μm 내외의 입자들로 구성되어 있었다. U-SAP을 이용 한 고화체와 같이 거시적으로 균질한 형태를 띠였던 합성무 기복합체 A-I를 이용하여 제조한 고화체 또한 600 μm 영역 내 에서는 비교적 균질 하였고, 10~30 μm 범위에서는 상분리가 확인되었으나 U-SAP의 경우에 비교해 분리된 상의 크기가 작 고 크기범위가 좁은 형태를 보여 U-SAP의 경우보다 미시적 인 균질성이 높은 것으로 판단되었다. 합성무기복합체 B-I를 이용하여 제조한 고화체는 600 μm 영역 내에서도 미세한 크 기의 상분리가 존재함이 확인되었으며, 10~30 μm 범위에 서 관찰한 결과 분리된 상이 균일하게 분포하지 않았으며, 분리된 상의 크기는 A-I의 경우보다 작고 입경범위가 더 좁 았다. 이들과 달리 거시적으로 많은 기공과 상분리가 나타났 던 합성무기복합체 A-D와 B-D 고화체들은 600 μm 영역 내에 서도 상분리가 존재하였고, 10~30 μm 범위에서 U-SAP의 경 우보다 크고 입경범위가 넓은 상분리 입자가 다량 확인되었 다. 이러한 미세구조 결과들은 거시적(외형적) 형상과 비슷 한 경향을 보임을 알 수 있으나 U-SAP의 경우에는 외형과 달리 다양한 입경범위의 상분리가 존재하여 미시적 균질성 은 합성무기복합체 A-I와 B-I를 이용하여 제조한 고화체가 우수할 것으로 예상되었으며, 이에 대한 경향을 고려하여 제조한 고화체 내 주요성분들의 분포특성을 관찰하기 위 해 상분리 입경을 관찰한 15 μm 영역 내에서 SEM-mapping 을 실시하였으며, 그 결과를 Fig. 8에 나타내었다. Fig. 8에 서 볼 수 있듯이 U-SAP을 이용하여 제조한 고화체에서 관측 된 분리된 상은 P-rich phase임을 확인하였고, 분리된 상을 Si-rich phase가 둘러싸고 있는 것으로 나타났다. Al은 주로 Si-rich phase에 분포하였고, Sr은 Si의 분포경향과 거의 동 일하였으며, Cs과 Fe는 고화체 내 균일하게 분포하고 있음 이 확인되었다.

이러한 U-SAP 고화체의 X-ray-Mapping 결과는 Fig. 7에 서 크고 넓은 입경의 상분리가 확인된 합성무기복합체 A-D와 B-D를 이용하여 제조한 고화체에서도 거의 유사하게 확인 되었다. 합성무기복합체 A-D와 B-D의 경우 기준조성으로 제조한 고화체와 같이 Si-rich phase와 P-rich phase의 분 리가 두드러지고 P-rich phase의 크기와 입경이 비교적 크 고 넓은 것으로 나타났다. 이와 달리 합성무기복합체 A-I와 B-I를 이용하여 제조한 고화체의 경우에는 상분리에 의한 영향 없이 고화체 구성성분들의 분포가 균일하게 형성되어 있었으며, 이는 SiO₂와 P₂O₅에 대한 Al₂O₃와 B₂O₃의 가교역할 이 잘 구현되어 상분리가 미세한 크기 및 범위에서 생성된 것 과 깊은 관계가 있을 것으로 추정된다.

고화체의 구조적 형태를 살펴보기 위해 XRD 분석을 실 시하였으며, 그 결과를 Fig. 9에 나타내었다. Fig. 9에 따르 면 U-SAP을 이용하여 제조한 고화체는 유리질과 결정상 화 합물이 공존하는 형태로서 결정성 화합물은 탈염소화 반응 생성물에서 확인된 Li₃PO₄였으며, 이 물질은 고화체 제조조 건에서도 화학적 형태를 유지하는 것으로 판단된다. 이러한 구조적 형태는 합성무기복합체 A-I, A-D, B-I 등을 이용하여 제조한 고화체들에서도 확인되었다. 이들과 달리 합성무기 복합체 B-D를 이용하여 제조한 고화체 결정성 화합물을 구 성하고 있었으며, 주요 결정성 화합물은 Li_xAl_xSi_3-xO₆였고, 이 화합물과 함께 Li₃PO₄가 결정상 화합물로 존재하는 것으로 확인되었다.

고화체의 내침출특성을 평가하기 위해 제조된 고화체들 을 분말화하여 침출시험(PCT-A)을 실시함으로서 각 고화체 의 침출율(normalized leach loss)을 산출하였으며, 그 결과 를 Fig. 10에 나타내었다. 그림에서 보는 것처럼, U-SAP을 이 용하여 제조한 고화체가 비교적 내침출성이 높은 것으로 확 인되었다. 고화체 내 구성원소들의 침출율에서 붕소의 침출 율이 가장 높은 것으로 나타났고, 특히 거시적 형상과 미시적 형상이 비교적 균질하였던 합성무기복합체 B-I를 이용하여 제조한 고화체에서의 붕소의 침출율이 가장 높게 나타났으 며, 이는 고화체 내 B₂O₃ 함량이 가장 높은 것과 관련이 있을 것으로 판단된다. 거시적 및 미시적 관찰에서 가장 비균질한 형상을 보였던 A-D 고화체는 불안정한 형상과 달리 내침출 성이 비교적 우수한 것으로 확인되었다. 이 결과는 물리적으 로 불안정한 형상이 화학적 안정성과 반드시 연관성을 가지 는 것이 아님을 보여주는 예시가 되리라 판단된다. Fig. 10 에서와 같이 고화체 내 각 구성원소들의 침출율은 U-SAP의 조성 변화에 따라 두드러진 경향을 보이지 않았으며, 모든 고화체의 내침출성이 EA glass에 비해 우수한 것으로 확인 되었다.

이상과 같은 U-SAP의 조성을 달리하여 탈염소화 반응 후 제조한 고화체의 물리화학적 특성에 대한 결과들을 종합해 볼 때 주요 구성원소(Si, P, Al)들의 화학적 안정성은 큰 차이 가 없는 것으로 보이며, U-SAP 대비 Al₂O₃ 또는 B₂O₃의 함량 을 일정수준으로 증가시킬 경우 기공이 없고, 비교적 균질한 형태의 고화체를 제조할 수 있을 것으로 판단된다.

4.결론

U-SAP 고화체는 Si-rich phase와 P-rich phase로 구성되 어 있고, 이 두 가지 상들에 대해 가교역할을 수행하는 성분 들(Al₂O₃, B₂O₃)의 함량에 따라 고화체의 형상이 달라질 수 있다. 본 연구에서는 합성무기복합체 내 Al₂O₃ 또는 B₂O₃의 함량을 변화시켜 모의 염폐기물의 탈염소화 및 고화체 특성 을 평가하였으며, 합성무기복합체 내 상기 성분들의 함량변 화가 탈염소화반응 특성에 미치는 영향은 낮고 고화체의 균 질성과 화학적 내구성에는 큰 영향을 미친다는 것을 확인할 수 있었다. 이상의 결과를 통해, Al₂O₃ 또는 B₂O₃의 함량이 일 정수준(17wt% 또는 11wt%) 높은 조성 범위 내에서 복합체 를 합성할 경우 비교적 내침출성이 높고 균질한 형태의 고화 체를 제조할 수 있을 것으로 판단되며, 이에 대한 세부조성 설정을 위해 추가적인 연구수행이 필요하다.