1.서론

2014년 기준 전 세계적으로 149기의 상용 원전이 운전정 지 상태이며, 이 가운데 18기의 원전만이 해체를 완료한 상태 로서 해체 경험은 소수의 원자력 선진국만이 보유하고 있다. 한편, 국내에서는 가장 오래된 상용 원전인 고리 1호기의 계 속 운전이 2017년까지 예정되어 있으며, 운영기관인 한국수 력원자력에서는 2015년 6월에 계속 운전 이후 폐로를 결정하 였으므로, 본격적인 원전 해체 시장을 대비하기 위해 원전 해 체 기술 개발을 위한 연구가 활발히 진행되고 있다.

원전 해체는 운전종료, 계획수립, 방사능 오염물질 제거, 절단철거, 폐기물 처리, 환경복원의 단계로 이루어진다. 원 전 해체 계획수립 단계에서는 해체 시점의 원전 내 방사성 핵 종 재고량을 평가하고 그에 따른 폐기물량을 예측하는 작업 이 요구되며, 이를 위해서는 노심 주변 구조물 방사화에 의한 핵종 재고량 평가가 수반되어야 한다. 방사화는 원전 내에서 방사성 핵종이 생성되는 주요 요인 중 하나로, 압력용기 및 주변 구조물 내 원자핵이 노심에서 생성된 중성자와 반응하 여 방사성 핵종으로 변하는 현상을 말한다.

경수로 원전 내에서 방사화가 이루어지는 영역은 압력용 기 내부, 압력용기 및 생체 콘크리트 영역이며, 각 구조물을 구성하는 물질들은 주요 구성 핵종 이외에 불순물 핵종들을 포함하고 있다. 이러한 불순물 핵종은 주요 구성원소에 비해 그 함량이 미미하나 중성자 흡수단면적이 큰 일부 불순물 핵 종은 방사화 핵종 재고량에 많은 영향을 미칠 수 있다. 원자 력선진국이며 해체 기술을 보유하고 있는 미국에서는 이와 관련된 연구가 이미 1980년대부터 수행되었으며, 미국 원자 력규제위원회에서 발간한 NUREG/CR-3474[1]에서는 원자로 및 주변 구성 물질인 스테인리스강, 탄소강, 콘크리트에 포 함된 주요 구성 원소 및 불순물 핵종 함량을 평가한 바 있다.

국내에서는 노심 주변 구조물에 함유된 불순물이 방사 화 핵종 생성에 미치는 영향에 대한 연구가 이루어진 경험 이 없으므로, 본 연구에서는 국내 대표 원전을 대상으로 각 물질별 불순물 함량을 적용한 경우와 불순물을 적용하지 않 은 경우, 각각에 대해 방사화 핵종 재고량을 계산하였으며, 그 결과가 방사성폐기물 준위에 미치는 영향을 정량적으로 평가하였다.

2.연구 방법

2.1.방사화 핵종 재고량 평가 방법론

원전 해체 계획 단계에서는 원자로 및 주변 구조물에 서 시료를 채취하여 실험적으로 방사화 핵종 재고량을 평 가하는데 한계가 있으며, 일반적으로 전산코드를 사용한 시뮬레이션에 의해 방사화 핵종 재고량 평가가 이루어진다. 시뮬레이션을 통한 방사화 핵종 재고량 평가를 위해서는 중 성자속 계산 전산코드와 방사화 계산 전산코드가 필요하다. 중성자속 계산코드는 노심 내 핵연료에서 발생한 중성자의 거동을 시뮬레이션하여 사용자가 원하는 위치에서의 중성 자속 및 에너지 스펙트럼을 계산하며, 방사화 계산코드는 중 성자속 계산코드에서 생산된 중성자 정보를 입력으로 방사 화 핵종 재고량을 계산한다. 본 연구에서는 중성자속 계산 에 MCNP 전산코드가, 방사화 계산에 FISPACT 전산코드가 사용되었다.

미국 로스알라모스 국립 연구소(Los Alamos National Laboratory)에서 개발된 MCNP(Monte Carlo N-Particle Transport Code) 전산코드는 중성자, 광자, 전자를 포함한 방 사선 수송해석 분야에서 가장 널리 사용되는 코드로서 다양 한 물질 구조를 상세하게 모델링 할 수 있어 복잡한 구조에 서도 정확도 높은 차폐 계산이 가능하다. FISPACT 코드는 영국 원자력공사(UKAEA, United Kingdom Atomic Energy Authority)에 의해 개발되었다. 핵분열로에 대한 방사화 계 산 코드 FISPIN을 기반으로 1980년에 개발된 FISPACT는 초 기에는 핵융합로를 대상으로 한 방사화 분석에 사용하기 위 해서 개발되었으나, 현재는 FISPIN의 기능을 흡수했을 뿐만 아니라 부가적 기능을 다수 탑재하여 핵융합로에 국한되지 않고 범용적인 방사화 계산에 사용되고 있다. FISPACT 코 드는 WIMS(69 그룹), GAM-II(100 그룹), XMAS(172 그룹), VITAMIN-J(211 그룹), TRIPOLI(315 그룹) 총 5개의 20 MeV 이하 에너지 그룹 구조에 대한 핵단면적을 보유하고 있다. FISPACT 코드는 방사화 계산에 특화된 코드로서, 816개 핵 종이 중성자와 반응하여 발생하는 66256 가지의 반응에 대해 방사화 계산이 가능하며 최대 200 MeV의 중성자 에너지 영 역에 대한 핵단면적 라이브러리를 제공하고 있다. FISPACT 코드는 MCNP 코드에서 생산한 중성자 스펙트럼을 입력으로 받아들여 별도의 인터페이스 프로그램 없이도 방사화 계산 을 수행할 수 있어 MCNP와의 호환성이 높을 뿐 아니라, 에 너지 그룹 구조를 결정함에 있어서도 그 선택의 폭이 넓다. Fig. 1은 MCNP/FISPACT코드체계를 사용한 방사화 핵종 재 고량 계산의 흐름을 나타낸 그림이다.

본 연구에서는 MCNP5(build 1.60)전산코드[2]를 사용 하였으며, F4 tally를 통해 관심영역에서의 평균 중성자속을 도출하였다. 방사화 계산에는 EASY-2007[3] 코드 패키지에 포함된 FISPACT-2007전산코드를 사용하였다. MCNP5전산 코드의 핵단면적 라이브러리는 ENDF-B/VII을 사용하였으 며, FISPACT전산코드에서는 MCNP5 전산코드로 계산된 69 그룹 에너지 스펙트럼을 별도의 변환과정 없이 입력하여 방 사화 핵종 재고량을 평가하였다.

2.2.대상원전 특성 및 방사화 핵종 재고량 평가 영역

본 연구에서는 대상 원전이 30 년 및 50 년 동안 가동되 었다고 가정하고, 이로부터 10 년 후 원전을 해체하는 가상 의 계획을 기준으로 방사화 핵종 재고량을 평가하였다. 이 를 위해 압력용기 내부구조물, 압력용기 및 생체 콘크리트를 Fig. 2와 같이 모델링하였으며 스테리인리스강을 대표하는 영역으로 배럴, 탄소강을 대표하는 영역으로 압력용기의 유효 핵연료 영역, 콘크리트를 대표하는 영역으로 깊이 1 ~ 1.3 m의 생체 콘크리트를 선정하였다.

2.3.방사성폐기물 분류

IAEA 에서는 환경 및 인간을 방사선으로부터 보호하기 위한 방사성폐기물 준위에 대한 국제 표준을 2009년 개정하 였으며, 이를 기반으로 제정한 국내 규정인 원자력안전위원 회 고시 제 2014-003호[4]에서는 방사성폐기물을 분류하는 기준을 제공하고 있다. 해당 문헌 별표 1과 별표 2에는 국내 규정에 근거하여 저준위 방사성폐기물로 분류할 수 있는 방 사능 농도 제한치와 자체처분 제한치에 대한 허용농도를 제 공하고 있다. 한편, 방사성폐기물 내 복수의 방사성 핵종이 포함된 경우, 각각의 항목에 대해 Table 1과 같이 평가하여 폐기물 준위를 결정 할 수 있다.

3.불순물 정보 적용에 따른 방사화 영향 평가

3.1.중성자속 및 에너지 스펙트럼

본 연구에서FISPACT방사화 계산코드의 입력으로 사용 되는 중성자속 및 에너지 스펙트럼은 MCNP5전산코드로 계 산하였다. 각 영역에 대해 계산된 중성자속은 Table 2에, 에 너지 스펙트럼은 Fig. 3에 각각 나타내었다. 이 때, barrel 과 vessel구조물에 대해서는 유효핵연료영역 높이방향 중심 부에서 계산된 중성자속 및 에너지 스펙트럼을 적용하였으 며, 생체 콘크리트에 대해서는 vessel의 계산영역과 마주하 고 있는 콘크리트 표면으로부터 100 ~ 130 cm 지점에 대해 중성자 수송해석을 하여 중성자속 및 에너지 스펙트럼을 결 정하였고, 각각의 중성자 정보를 적용하여 방사화 계산을 수 행하였다.

3.2.스테인리스강 불순물에 따른 방사화 영향 분석

원전 내 방사화 영역 중 압력용기 내부구조물은 SS-304 스테인리스강으로 이루어져 있으며 NUREG/CR-3474에서 제공하고 있는 물질정보인 Table 3을 대상으로 방사화 핵종 재고량을 평가하였다. 원소 구성비를 % 단위로 나타낸 원소 는 주요 구성원소, ppm 단위로 나타낸 원소는 불순물에 해 당하는 원소이다.

Table 3에서 불순물 원소를 적용한 경우와 그렇지 않은 경우, Table 2 및 Fig. 3의 중성자 정보를 입력하여 방사화 핵 종 재고량을 평가하였으며 그 결과는 Fig. 4 및 Fig. 5와 같다.

30년 운전 10년 냉각 시 평가 결과, 불순물 함량을 고려 한 경우가 그렇지 않은 경우에 비해, 총 비방사능을 기준으 로 2.77배 높은 비방사능이 계산되었다. 총 비방사능 증가 에 가장 크게 기여한 핵종은 Co-60으로, 불순물을 적용하지 않은 계산에서는 전체 비방사능의 1%, 불순물을 적용한 계 산에서는 총 비방사능의 70%를 차지한다. Co원소는 자연 계에 100% Co-59 상태로 존재하며 중성자와의 핵단면적이 18.7 barn인 Co-59가 ⁵⁹Co(n,γ)⁶⁰Co 반응에 의해 Co-60핵종 이 생성되므로, Co 원소의 불순물 함량이 스테인리스강의 방사화 핵종 재고량 평가 시 주요 불순물로 고려되고 있다. 한편, Fig. 4에서와 같이 불순물을 적용하지 않은 계산에서도 불순물을 적용했을 때의 1/100 수준으로 Co-60이 발생하고 있다. 이는 금속 재질에 가장 많이 포함되어있는 Fe-58과 같 은 철의 동위원소가 방사화 및 붕괴 과정을 거치면서 Co-59 를 생산하기 때문이다.

또한, NUREG/CR-3474에서 제공하고 있는 원전 별 8개 SS-304 샘플의 화학적 분석 결과에서는 Co 원소의 불순물 함 량이 최소 229 ~ 2570 ppm 으로 나타나 최대 11.2배의 차이 를 보였으므로, 가능한 정확한 Co 원소의 불순물 함량을 사 용해야 방사화 핵종 재고량 계산의 불확실성을 줄일 수 있을 것으로 판단된다.

방사성폐기물을 분류함에 있어 비방사능과 함께 핵종별 자체처분 허용농도 또는 저준위방사성폐기물 농도 제한치 가 주요 인자로 작용하므로 Table 1의 기준에 따라 방사성폐 기물 분류 작업을 수행하였으며 이를 Table 4에 나타내었다.

계산결과, 불순물 정보 적용 유무와 상관없이 복수 방사 성 핵종의 저준위 방사성폐기물 방사능 농도∑ i = 1 n A i LD i가 1 을 초과하므로, 중준위 폐기물로 구분되고 있으며, 불순물을 포함했을 경우 그렇지 않은 경우에 비해 1.45배 높은 값을 보이고 있다.

한편, 50 년 운전 10 년 냉각 시 평가결과는 30 년 운전 10 년 냉각 시 평가결과보다 총 방사능이 약 3% 증가하였다. 장반감기 핵종인 Ni-63, Ni-59, C-14 과 같은 경우 그 함량이 최대 30% 증가하였으며, 반감기가 수 년 이내의 핵종의 경우 함량 변화가 거의 없는 것으로 계산되었다.

3.3.탄소강 불순물에 따른 방사화 영향 분석

원전 내 압력용기는 탄소강으로 이루어져 있으며 NUREG/ CR-3474에서 제공하고 있는 물질정보인 Table 5를 대상으로 방사화 핵종 재고량을 평가하였다. 원소 구성비를 % 단위로 나타낸 원소는 주요 구성원소, ppm 단위로 나타낸 원소는 불 순물에 해당하는 원소이다.

Table 3과 Table 5에서 제공되고 있는 정보는 NUREG- 3474에서 제공된 탄소강과 스테인리스강의 핵종 함량 평균 값이다. 두 표를 비교하면 핵종은 대부분 일치하며, 각 핵종 별 함량은 최대 수 배 차이를 보이고 있다.

Table 5에서 불순물 원소를 적용한 경우와 그렇지 않은 경 우, Table 2 및 Fig. 3의 중성자 정보를 입력하여 방사화 핵종 재고량을 평가하였으며 그 결과는 Fig. 6 과 7에 나타내었다.

30 년 운전 10 년 냉각 시 평가 결과, 불순물 함량을 고려 한 경우가 그렇지 않은 경우에 비해, 총 비방사능을 기준으로 3.14배 높은 비방사능이 계산되었다. 총 비방사능 증가에 가 장 크게 기여한 핵종은 스테인리스강과 동일한 Co-60이며, 주요 방사화 핵종의 증가 경향도 스테인리스강과 유사하게 평가되었다.

또한, 방사성폐기물 분류를 위해 Table 1의 기준에 따라 방사성폐기물 분류 작업을 수행하였으며 이를 Table 6에 나 타내었다.

계산결과, 불순물 정보 적용 유무와 상관없이 복수 방 사성 핵종의 저준위방사성폐기물 방사능 농도 제한 ∑ i = 1 n A i LD i가 1 미만이며, 자체처분 허용 방사능 농도 제한치 ∑ i = 1 n A i LD i가 100 이상이므로, 저준위 폐기물로 구분되고 있다. 저준위 방사능폐기물 농도 값은 불순물을 포함했을 경우 그렇 지 않은 경우에 비해 11.8배 높은 값으로 계산되었으며, 자체 처분 허용 방사능 농도 값은 3630배 높은 값으로 계산되었다.

한편, 50 년 운전 10 년 냉각 시 평가결과는 30 년 운전 10 년 냉각 시 평가결과보다 총 방사능이 약 3% 증가하였다. Barrel 에서와 동일하게 장반감기 핵종인 Ni-63, Ni-59, C-14 과 같은 경우 그 함량이 최대 30% 증가하였으며, 반감기가 수 년 이 내의 핵종의 경우 함량 변화가 거의 없는 것으로 계산되었다.

3.4.생체 콘크리트 불순물에 따른 방사화 영향 분석

콘크리트는, 미국 기계학회(ASME)의 기술기준에서 그 구 성성분 및 허용범위를 지정하고 있는 금속물질과 달리, 구성 성분 함량의 제한치가 없으며 제작공정, 첨가 골재 등의 요인 에 따라 불순물의 함량이 크게 달라질 수 있다. 국내외에서는 방사화 핵종 재고량 평가 시 각각의 콘크리트 불순물 정보 를 적용하여 평가한 사례가 다수 있으며, 본 연구에서는 Table 7과 같은 콘크리트 기본 조성을 사용하였으며, 콘크 리트 불순물 중 방사화에 주로 기여하는 7개 핵종에 대해 Table 8과 같이 NUREG/CR-3474를 포함한 5개 참고자료[5] [6][7][8]에서 적용한 불순물 정보를 사용하여 30 년 운전 10 년 냉각 시 방사화 핵종 재고량을 평가하였다.

Table 9는 불순물이 포함되지 않은 경우 및 Table 8에 서 제시한 5개 참고자료의 불순물 정보를 적용한 경우에 대 한 방사화 평가 결과이다. 생체 콘크리트 영역은 배럴 및 압 력용기 영역에 비해 상대적으로 중성자속이 낮아 저준위 방 사성폐기물의 방사능 농도 제한치 1보다 현저히 작으므로, 자체처분 허용 농도 값∑ i = 1 n A i EW i에 대한 평가결과만 나타 내었다. 불순물을 적용하지 않았을 경우에는 C-14이 방사성 폐기물 분류 시 기여도가 가장 큰 핵종으로 평가되었으나, 불 순물 정보를 적용한 경우에는 Eu-152, Eu-154, Co-60등이 방 사성폐기물 분류 시 주로 기여하는 것으로 평가되었다. 생체 콘크리트 내에 불순물로 존재하며 불순물로 존재하며 수천~ 수만 barn의 매우 큰 핵단면적을 갖는 Eu-151과 Eu-153의 중 성자 포획으로 인해 생성되는 Eu-152, Eu-154는 생체 콘크리 트의 방사화 핵종 재고량 평가 시 폐기물 분류에 가장 큰 영 향을 주는 핵종이다.

평가 결과, 불순물을 적용하지 않는 계산은 극저준위로 폐기물 준위가 평가되었으며, 불순물을 적용한 모든 계산에 서 저준위 폐기물로 평가되었다. 특히, 참고자료[8]를 적용 한 계산 시 가장 방사화 핵종 재고량이 크게 계산되었으며, 이 때 불순물이 미포함된 계산에 비해 비방사능은 30배, ∑ i = 1 n A i CW i값은 50,000배 큰 결과를 보이고 있다.

한편 50 년 운전 10 년 냉각 시 방사화 핵종 재고량은 30 년 운전 10 년 냉각 시에 비해 15% 증가하였다. 이는, 콘크리트 구조물 내 총 방사능의 90% 이상을 차지하는 H-3 원소가 15% 증가하여 발생하였으며, 앞에서 불순물로 인해 생성되 는 주요 핵종으로 언급한 Co-60, Eu-152 및 Eu-154는 각각 2~8% 증가하는 경향을 보였다.

4.결론

본 연구에서는 원전 해체 계획 수립 시점에서 경수로 원 전의 방사화 핵종 재고량 평가 시, 방사화 대상 물질의 불순 물 정보에 따른 방사화 영향을 분석하였다.

이를 위해 원전 방사화 물질에 따라 스테인리스강을 대표 하는 배럴, 탄소강을 대표하는 압력용기, 생체 콘크리트 영역 으로 분류하고, 각각 영역에서의 불순물을 적용한 경우와 적 용하지 않은 경우에 대해 방사화 핵종 재고량을 평가하였다. 평가 결과, 불순물을 적용한 계산의 경우, 그렇지 않은 경우 에 비해 총 비방사능을 기준으로 스테인리스강에서 2.77배, 탄소강에서 3.14배, 콘크리트에서는 최대 30배 크게 평가됨 을 확인하였다.

각 영역별 방사화 핵종별 분석 결과, 스테인리스강과 탄 소강에서는 Co 원소 불순물 정보를 적용함에 따라 Co-60의 비방사능이 크게 증가하였으며, 방사성폐기물 분류 시에도 주요 영향 핵종으로 고려되어야 함을 확인하였다. 한편, 콘 크리트에서는 Co 원소 및 Eu원소 불순물 정보를 적용함 에 따라 비방사능이 크게 증가하고 있으며, Co-60, Eu-152, Eu-154이 방사성폐기물 분류 시 주요 핵종으로 고려되어야 함을 확인하였다.

이와는 별도로, 30 년 운전 10 년 냉각 시와 50 년 운전 10 년 냉각 시의 핵종별 방사능량을 평가하여 원전의 운전 기간이 불순물로 인한 방사화에 크게 영향을 미치지 않음을 확인하 였다. 이는 운전 시간 동안 생성되는 다수 방사화 핵종의 생 성되는 양과 붕괴하는 양이 평형상태에 도달하거나, 반감기 에 따라 수렴하는 경향을 보이기 때문이다.

본 연구의 결과는 원전 해체 계획 수립 시 방사화 핵종 재 고량 평가 및 규제에 활용될 수 있을 뿐 아니라, 해체를 고려 한 원전 또는 원자력시설의 설계 단계에서도 참고자료로서 활용 될 것으로 판단된다.