1.서론

TGS(Tomographic Gamma Scan)분석 기술은 비균질 방 사성폐기물 드럼에 대하여 효과적으로 대응하기 위해 분할 측정단위를 최소화하여(10×10×16개) 측정함으로써 기존 8 개로 분할 측정하는 SGS(Segment Gamma Scan) 분석에 비 해 동일한 분석시간 하에서 높은 분석 정확도를 갖는다. 하지 만 하나의 분할 측정단위에 할당되는 측정시간이 기존 SGS에 비해 짧기 때문에 낮은 정밀도를 갖는 단점이 있다[1,2]. 이러 한 낮은 정밀도 특성을 보완하기 위해, TGS는 하나의 에너지 를 구별하는 전흡수피크(Full energy Peak)의 범위(ROI ; Region of Interest)를 기존 SGS보다 약 2~3배 넓게 설정한다[3]. 따라서 TGS에서는 넓은 전흡수피크의 범위 때문에 인접한 피 크의 상호간섭이 발생할 수 있으며 대표적으로 ^110mAg(657.75 keV 반감기 249.76 일)과 기준핵종 ¹³⁷Cs(661.66 keV 반감기 30.5 년)이 상호 간섭을 일으킬 수 있다.

본 연구에서는 방사성폐기물 드럼분석에서 기준핵종인 ¹³⁷Cs 정량평가에 간섭을 일으키는 원인을 규명하기 위해 경 과시간에 따른 스펙트럼 비교와 핵종별 붕괴속도 일치 여부 를 통하여 ^110mAg가 간섭 원인임을 확인하였으며 ^110mAg의 간 섭을 제거할 수 있는 새로운 교정기술을 개발하였다. 본 교 정기술의 유효성확인의 일환으로 ¹³⁷Cs 핵종의 정확도 분석 을 수행하였다.

2.본론

2.1.원인규명

^110mAg와 ¹³⁷Cs을 포함하는 방사성폐기물 드럼에 대하여 TGS분석 기술을 이용하여 각각 폐기물 발생시점 및 4 년 경 과, 7 년 경과 후 두 핵종의 방사능을 측정하였으며 측정결과 는 Table 1과 같다. Table 1과 같이 최초 ¹³⁷Cs 측정량에 비해 4 년 경과 후 및 7 년 경과 후의 측정농도가 ¹³⁷Cs의 반감기인 30.5 년에 비해 급격히 감소하여 측정결과의 불일치를 확인 하였으며 그 원인조사를 수행하였다. 원인규명을 위한 1차 방안으로 측정시점별 스펙트럼 육안검사를 수행하였으며 2 차 방안으로 두 핵종의 반감기 차이를 이용하여 경과 시간에 따른 핵종별 붕괴속도 일치여부를 확인하였다.

먼저 1차 육안검사 결과 Fig. 1과 같이 폐기물 발생시점 에서 취득한 스펙트럼에서는 높은 ^110mAg의 존재량으로 인 하여 인접한 두 피크의 간섭이 발생하는데 반하여 7 년 경과 후 취득한 스펙트럼에서는 상대적으로 반감기가 짧은 ^110mAg 의 붕괴로 인하여 간섭현상이 현저히 감소함을 확인할 수 있었다.

상기 1차 원인조사 결과를 바탕으로 2차 조사를 위해 Fig. 2와 같이 ^110mAg 및 ¹³⁷Cs의 경과시간에 따른 측정량과 각 핵 종의 이론적 붕괴곡선을 비교하였다. 여기서 ^110mAg는 최초 측정량을 기준으로 7 년 후까지 이론적 붕괴곡선을 계산하 였으며 ¹³⁷Cs은 7 년 경과 후 측정량을 기준으로 최초 존재 량을 계산하여 붕괴도를 작성하였다. 그 이유는 최초 분석 시 ^110mAg가 ¹³⁷Cs에 비하여 상대적으로 방사능이 높아 ¹³⁷Cs 의 간섭을 무시할 수 있으며, 7년 경과 시점에서는 ^110mAg는 대부분 붕괴되어 ¹³⁷Cs 측정에 ^110mAg이 간섭을 일으키지 않 기 때문이다.

비교결과 ^110mAg의 경우, 최초시점에서 7 년 경과까지 측 정량과 붕괴곡선이 비교적 잘 일치한다. 그 이유로는 첫째, 드럼 내에 ¹³⁷Cs의 상대적 존재량이 매우 작아 간섭을 무시할 수 있었으며, 둘째, ^110mAg는 간섭을 받는 657.76 keV 이외에 도 620.36 keV, 677.62 keV, 884.68 keV 등 간섭이 없는 감 마선을 측정하여 정확한 방사능 측정이 가능하기 때문이다. 반면 ¹³⁷Cs의 경우는 최초시점에서 4 년 경과시점까지 측정량 은 오히려 ^110mAg 붕괴곡선에 일치하고 그 이후부터 붕괴 속 도가 완만해짐을 확인하였다.

상기와 같은 분석을 통해 ¹³⁷Cs 측정량이 불일치되는 원인 은 ¹³⁷Cs(661.66 keV)에 인접한 ^110mAg(657.75 keV)의 간섭으 로 인하여 ¹³⁷Cs 방사능 측정량이 과대평가됨을 확인하였다.

2.2.신 TGS교정기술

감마선 분광분석에서는 핵종의 농도에 비례하는 전흡수 피크의 면적을 계산하는데 가장 중요한 요소로 전흡수피크 의 ROI 설정이 있으며 이 값들은 검출기의 반치폭(FWHM; Full Width at Half Maximum)의 배율로 결정한다. 기존 TGS 교정기술은 상기 원인규명과 같이 ¹³⁷Cs 전흡수피크의 ROI 설정에 ^110mAg(657.76 keV)의 간섭이 존재하므로 이를 개선해야 한다.

기존 TGS 교정에서 전흡수피크(Full Energy Peak)의 ROI는 수식 (1), (2)와 같이 반치폭의 3배를 이용하여 결정하 며 Fig. 3과 같이 ¹³⁷Cs의 전흡수피크 ROI가 ^110mAg 전흡수피 크의 일부를 포함하고 있다[3].

전흡수피크 ROI 설정에서 중첩이 발생될 경우, 상호간섭 을 방지하기 위해 반치폭의 배율을 최적화해야한다. 신 TGS 교정기술은 기준핵종(Key Nuclide)인 ¹³⁷Cs의 전흡수피크의 ROI 설정에 있어서 반치폭 배율을 인접한 두 피크의 에너 지 차이의 1/2배를 넘지 않도록 제한하는 것이다. 즉, 기준 핵종 반치폭 배율(SF(E_k))은 수식 (3)과 같이 기준핵종 감마 선에너지(E_k)와 간섭핵종 감마선에너지(E_I) 차이에 1/2 값을 반치폭의 값으로 나누어 기존 배율(3)보다 작은값으로 제한 한다. 이 배율을 이용하여 기준핵종 전흡수피크의 ROI 설정 을 각각 수식 (4), 수식 (5)와 같이 계산하여 간섭핵종의 중 첩을 방지한다.

여기서 두 피크의 에너지 차이 값의 1/2배는 중첩되지 않는 범위에서 둘 중 어떤 한 개의 피크가 가질 수 있는 이 론적인 최대 범위이다. 여기서 수식 (3)에 의해 계산한 반 치폭의 배율이 3 보다 크면 반치폭 배율은 3으로 고정하고, 1 < SF(E_k) <3 이면 계산된 값으로 반치폭의 배율을 정하고, SF(E_k) < 1 이면, 두 피크는 구분할 수 없다.

신 TGS교정기술로 ¹³⁷Cs 핵종에 대한 전흡수피크의 새로 운 ROI는 Table 2와 같으며 기존 TGS교정기술과 비교할 때 137Cs과 110mAg의 전흡수피크의 ROI 중첩은 발생되지 않는다.

2.3.신 TGS교정기술의 측정정확도 시험

신 TGS교정기술을 적용하면 결론적으로 기존 TGS교정 기술에 비하여 ¹³⁷Cs 핵종의 전흡수피크 ROI가 축소된다. 이 러한 설정에서 ¹³⁷Cs 핵종에 대한 분석 신뢰도가 유지되는 지 확인하여 위해 인증표준물질 (CRM ; Certified Reference Material) 과 교정용 드럼(균질매질드럼)을 이용하여 선원 인 증값과 분석결과가 일치하는지 확인하였다.

수행방법은 일반적으로 TGS 분석보다 핵종 분해능이 우 수한 SGS 분석기술과 상호 비교하였으며 각각은 고선량 측 정기하(TGS-FON ; Far detector position, Open shield, Narrow open collimator geometry)와 저선량 측정기하(TGSNOW : Near detector position, Open shield, Wide open collimator Geometry)에서 정확도 시험을 수행하였다. 또한 두 가지 표준용기를 이용하여 총 8회 분석을 실시하였다. 본 시험에서는 SGS분석과 정확도 비교를 위해 균질한 매질의 교정용 드럼을 사용하였다. 참고로 TGS분석은 비균질 매질 에서 SGS보다 월등한 정확도를 갖는다.

TGS분석의 2가지 측정기하는 저선량 측정기하(TGSNOW) 와, 고선량 측정기하(TGS-FON)으로 구성되고 SGS분 석의 2가지 측정기하는 저선량 측정기하(SGS-NOW)와 고선 량 측정기하(SGS-FON)으로 구성된다. 또한 표준용기는 200 리터 교정용 드럼과 320리터 교정용 드럼으로 구성되며 드 럼 내부에는 동일한 인증표준물질을 포함하여 분석하였다. 분석결과, 측정값과 선원 인증값의 방사능 비율은 Table 3 과 같으며 신 TGS교정기술이 적용된 TGS분석에서도 ¹³⁷Cs 핵종에 대한 정량평가가 ±10%이내에서 정확도가 유지됨을 확인하였다.

3.결론

본 연구는 ^110mAg과 ¹³⁷Cs을 포함하는 방사성폐기물 드럼 에 대하여 TGS분석으로 폐기물 특성평가를 수행할 때 분석 시점에 따라 ¹³⁷Cs의 정량평가가 불일치하는 문제점이 발견 되어 그 원인조사를 수행하였으며, 스펙트럼 육안검사를 통 하여 ^110mAg의 간섭 개연성을 확인하였고 두 핵종에 대한 폐 기물 발생초기 및 4 년 후, 7 년 후의 측정결과와 붕괴곡선의 일치 여부를 통하여 최종적으로 ^110mAg의 간섭을 확인하였다.

이러한 간섭현상은 모든 전흡수피크의 ROI 설정을 반치 폭의 3배로 고정화한 기존 TGS 교정기술 때문임을 확인하였 으며 최적의 ROI 설정을 위하여 신 TGS교정기술을 개발하 였다. 신 TGS교정기술은 전흡수피크의 ROI를 계산하는 반 치폭의 배율을 결정하는데 있어 인접한 두 피크의 에너지 차 이의 1/2배를 넘지 않도록 제한하는데 있다.

이러한 신 TGS교정기술의 유효성을 확인하기 위해 그 일 환으로 정확도 시험을 실시하였다. 시험방법은 2가지 측정 방법(TGS, SGS)에 대하여 각각 2가지 측정기하(저선량, 고선 량)을 이용하여 2가지 표준용기(200 리터, 320 리터)에 동일 한 방사능 인증표준물질(CRM)을 탑재하여 총 8회 분석을 수 행하였으며 그 결과 신 TGS교정기술을 이용한 TGS분석에서 도 SGS분석과 마찬가지로 ¹³⁷Cs을 ±10%이내에서 정확히 분 석함을 확인하였다. 향후 TGS교정방법의 유효성 확인을 완 성하기 위해 정밀도 검사 및 측정불확도 평가, 측정하한 평 가 등을 수행할 예정이다.