1.서론

일반적으로 원전 해체에서 제염기술을 사용해야 하는 3 가지 이유가 있다. 첫째는 시스템과 설비의 오염물질 제거를 통해 계통의 방사능 준위를 초기 방사능 준위로 낮추는데 있 다. 방사능 준위가 초기 준위로 낮아지면 높은 비용이 드는 로 봇이나 인공조종 장치를 사용하지 않고 작업자가 직접 설비 분해 작업을 수행하게 된다. 둘째는 해체 작업 시 오염물질 의 잠재적인 확산을 최소화 한다. 특히, 고방사능 물질이 묻 어 있는 시스템의 경우 방사능물질의 확산을 최소화 한다. 셋 째는 제염을 통해 일부 시스템과 설비의 방사능 준위를 낮추 어 폐기물관리를 용이하게 하거나 그에 소요되는 비용을 경 제적으로 절감하게 된다. 또한, 이러한 시스템과 설비를 재활 용함으로써 폐기물관리 규제에 대한 부담을 줄일 수도 있다.

최근 원자력산업에서 사용되는 제염기술 동향이 유지보 수의 제염에서 해체 제염으로 옮겨가고 있는 추세이다. 아 직까지는 해체 제염기술의 효용성에 대한 자료가 많지는 않 다. 대부분의 경우, 제염 후 부분적인 방사능준위가 규제의 적용을 받지 않는 수준까지 낮아지기는 하여도 요구되는 완 벽한 제염 수준을 만족시키는 제염방법은 기술개발이 필요 한 실정이다.

2.원전 제염기술 및 고려사항

2.1.화학적 제염

2.1.1.일반적인 고려사항

화학적 제염은 주로 표면에 고착화된 오염물질을 제거하기 위해 사용하는 제염방법으로 원자력 관련시설에서 널리 사 용되고 있다. 원전에서 사용되는 화학적 제염은 일반산업에 서 사용되고 있는 대용량 화학 제염방법에서 유래되었다. 두 분야 모두 오염물질을 제거하기 위해 유사한 기술, 방법, 장 비, 절차를 사용하고 있으며 기본적인 화학적 지식을 필요로 한다. 그러나 원전의 경우 방사성물질의 위험도를 고려하여 일반산업에서 요구되는 제염수준 보다 더욱 높은 강도의 제 염이 요구된다.

화학적 제염에서 가장 많이 활용되는 3가지 화학처리 기 술로는 알카리성 용해, 산화환원(Redox) 반응, 킬레이트화 (Chelation) 반응이 있다[1]. 이 3가지 제염기술들은 각각 독 립적으로 사용되는 것이 아니라 상황에 따라 같이 혼합하여 사용되거나 또는 순차적으로 사용된다. 일반적으로 화학제 염의 효용성을 높이기 위해 여러 형태로 기술들을 조합하여 사용한다. 그러나 이러한 제염기술의 조합은 실제 제염과정 에서 복잡성을 야기할 수 있기 때문에 기술의 조합으로 인한 장단점을 명확히 파악한 후 적용하는 것이 필요하다.

화학적 제염의 장점은 다음과 같다.

화학적 제염에서 고려해야 할 단점은 다음과 같다.

특히, 원전의 경우 방사성오염물질이 부식생성물과 함께 시스템 곳곳에 깊숙이 고착되어 있어 이로 인해 화학 제염이 더 복잡해진다. 가장 대표적인 예로 미국 Browns Ferry 원 전 1호기와 Indian Point 원전의 원자로 냉각수 정화시스템 제염이 있다. Browns Ferry 원전의 경우, LOMI (Low Oxidation Station Transition Metal Ion based on the alkaline permanganate) 기술과 AP (Alkaline Permanganate: 알칼리 과망간산염) 기술을 4단계로 조합하여 LOMI → LOMI → AP → LOMI 순서로 제염을 실시하였다[2]. Indian Point 원전의 경우, 원자로 냉각재계통과 잔열제거계통 및 화학체적제어 시스템(CVCS)을 CANDEREM (Canadian Decontamination and Remediation Process: 캐나다 제염복원 프로세스) 기술 과 AP 기술을 5단계로 조합하여 CANDEREM → AP → CANDEREM → AP → CANDEREM 순서로 제염을 실시하였다[3]. 따라서 비록 화학적 제염이 효과적이기는 하나 이를 수행하 기위해서는 제염하고자 하는 설비에 대한 전문적인 분석과 오염물질의 특성을 명확히 이해하는 것이 매우 중요하다.

한편, 화학적 제염이 제대로 이루어지지 않을 경우 오히 려 해당 제염설비로 인한 위험도가 증가한다. 예를 들어, 킬 레이트화 반응을 통해 표면의 방사능오염을 제거할 경우, 킬 레이트와 오염물질의 혼합물은 일반적으로 오염물질이 혼자 존재할 때 보다 매우 높은 독성을 지니게 된다. 또한, 이러한 방사성오염물질은 액체인 화학제와 혼합됨으로 인해 유동 성을 갖게 되고 이로 인해 외부로 유출 시 환경에 큰 위험도 를 가져다 줄 수 있으며, 기타 인접한 다른 설비에도 오염을 확산 시킬 수 있는 위험이 있다. 화학적 제염이 계획된 목적 을 달성하기 위해서는 반드시 적절한 위험 관리가 필요하다.

2.1.2.화학적 제염기술 비교

2.2.물리적 제염

2.2.1.일반적인 고려사항

물리적 제염은 기계적 제염이라고 불리기도 하며 수세 척, 닦음질, 진공처리, 그라인딩, 블라스팅(blasting), 스캐블 링(scabbling), 코팅 제거등의 과정을 통해 오염된 표면에서 방사성오염물질을 제거하는 방법이다. 물리적 제염은 크게 표면을 세척하는 기술과 제거하는 기술로 나뉜다. 표면 세척 기술은 솔질, 닦음질, 수세척, 진공처리, 코팅제거 등의 과정 을 이용하며 제염 후 제염대상 표면의 오염은 기계적으로 제 거되지만 표면은 온전한 상태를 유지하게 된다. 반면에 표면 제거 기술은 그라인딩, 블라스팅, 스캐블링, 쉐이빙, 스폴링, 피닝, 스케일링 등의 과정을 이용하여 표면 전체의 막을 벗겨 내어 오염물질을 제거하게 된다.

물리적 제염은 화학적 제염의 대안으로 사용될 수 있으며 또한 화학적 제염을 보완하기 위해 사용되기도 한다. 화학적 제염방법과 비교해 볼 때, 물리적 제염방법은 장점과 단점을 가지고 있다. 우선, 물리적 제염방법의 장점은 다음과 같다.

물리적 제염에서 고려해야 할 단점은 다음과 같다.

물리적 제염의 성능은 오염물질의 형태, 물리화학적 특 성, 발생장소, 오염깊이, 표면의 특성 등에 따라 달라진다. 따 라서 제염이전에 예비조사를 실시하여 해당 오염물질 제거 에 적합한 물리적 제염방법을 선택해야 한다. 일반적으로 물 리적 제염방법은 오염지역이 크고, 접근에 장애가 없는 오염 물질에 대해 적용되고 있다. 물리적 제염도 화학적 제염과 마찬가지로 일반 산업체에서 이를 통해 많은 제염을 실시하 여 관련된 기술의 경험이 상당히 축적되어 있는 상태이다.

2.2.2.물리적 제염기술 비교

3.원전 해체 제염기술 적용 경험

3.1.화학 제염 기술

3.1.1.DfD 기술(Electric Power Research Institute)

DfD (Decontamination for Decommissioning) 기술의 목적은 기저금속과 오염물질이 있는 산화막을 천천히 균등 하게 용해시켜 이온교환수지에서 제거될 수 있도록 화학조 건을 만들어 주는데 있다. 플루오르화 붕소산이 재질을 용해 시키는 주 화학제로 사용된다.

DfD 기술개발 초기단계에서 300 시리즈의 스테인리스 강은 플루오르화 붕소산에 의해 용해되지 않는다는 것을 발견하였다. 스테인리스강이 용해가 잘 일어나지 않는 이유 는 크롬막이 금속 주위를 덮어 용해가 일어나는 것을 방해 하고 있었기 때문이다. 또한, 용액의 산화 전위(Oxidation potential)를 증가시켜주면 용해가 더욱 활발하게 일어난다. 따라서 금속의 활발한 용해를 위해 용액에 산화 전위를 증가 시켜주는 것이 제안되었으며 이를 위해 DfD 기술은 산화제 (Oxidizing reagent)를 사용한다. 제염과정에서 주로 사용되 는 산화제는 과망간산칼륨(Potassium permanganate)이며 산화제로서 매우 효과적인 것으로 알려져 있다. 약 100 ppm 의 과망간산칼륨 농도까지 스테인리스강의 부식율이 선형적 으로 증가하는 것으로 밝혀졌으며 100 ppm을 넘어서는 부 식율이 둔화되는 것으로 나타났다. Fig. 1은 DfD공정의 도식 도를 나타낸다.

DfD 기술에 적용되는 온도는 제염하고자 하는 금속에 따라 달라진다. 300 시리즈의 스테인리스강이나 인코넬 합 금인 경우 대기압에서 실제적 적용할 수 있는 최고 온도를 사 용한다. 만약 온도가 적정수준 이하이면 금속의 부식율이 낮 아질 수 있으며 제염과정도 더디게 진행되게 된다. 그러나 온 도가 낮다고 해서 부작용이 발생하는 것은 아니며 단지 제염 과정이 느리게 진행되는 것 뿐이기 때문에 낮은 온도를 적용 시에는 그에 맞게 제염과정을 융통성 있게 변경하면 된다. 만 약 탄소강과 400 시리즈의 스테인리스강을 제염하고자 한다 면 이들 금속의 고유한 높은 부식율로 인해 상온에서도 DfD 기술을 적용이 가능하다. 또한 이들 금속에 대해서는 산화주 기를 엄격하게 적용하지 않아도 된다. 그러나 제염과정에서 산화를 아예 적용하지 않으면 금속 일부분에서 비용해성의 표면막이 생성될 수도 있다. 또한 이러한 표면막은 방사성물 질과 결합하여 제염계수를 떨어뜨릴 수 있기 때문에 산화조 건을 만들어 주는 것은 제염과정에 필요하다.

방사성오염물질이 음이온인 경우에는 위에서 기술한 제 염주기에서 제거되지 않는다(비록 이러한 오염물질도 마지 막 제염과정에서 제거된다). 예를 들어 우라늄 농축공장을 제염할 때 자주 접하게 되는 Tc-99가 이에 해당된다. 따라 서 제염과정에서 음이온 오염물질에 대한 조치를 취하지 않으면 이러한 음이온 오염물질의 농도가 증가되어 제염 하고자 하는 표면에 다시 침적되는 문제가 발생하기도 한 다. 이러한 문제를 해결하기 위해서는 음이온 교환 칼럼(Anion exchange column)을 제염과정에서 사용하는 것이 필 요하다. 이러한 음이온 교환 칼럼은 플루오르붕산염 형태 (Fluoroborate form)로 존재하여 제염과정에서 오염물질이 플 루오르붕산염으로 변환되는 것을 방지한다. 이러한 방법은 음 이온 오염물질을 제거하는데 매우 효과적인 것으로 밝혀졌다. 그러나 제염과정에서 음이온 칼럼을 지속적으로 사용해야 하 는 것은 아니며 필요한 때에 간헐적으로 사용해주면 된다.

전기화학적 이온교환 셀(Electrochemical ion exchange cell)을 Fig. 2에 나타내었다 셀은 양극 격실, 음극 격실, 중앙 수지 격실 3부분으로 구성되어 있으며 각각은 양이온 교환막 (Cation exchange membranes)에 의해 분리되어 있다. 양극 과 음극 격실은 각각 DC 전압과 연결된 전극을 포함하고 있 다. 따라서 양극 및 음극 격실 속에 있는 용액들은 저장조를 순 환하면서 음극 용액들은 셀의 아래쪽으로 내려가게 된다. 셀 아래쪽은 중력에 의해 용액에 포함된 금속입자들이 쌓이게 되 며 이러한 물질들은 다른 폐기물 보관용기로 담겨지게 된다.

한편, 금속 폐기물처리와 관련하여 대안으로 어떤 경우 에는 DfDX (Decontamination for Decommissioning, electrochemical ion eXchange) Cell을 관련된 지역의 폐기물 보 관함 내부에 설치하는 경우도 있다. 이 경우, 다공성의 탄소 로부터 음극이 만들어 질 수 있으며 금속은 이러한 다공성 의 탄소 구조물과 적극적으로 결합하게 된다. DfDX Cell은 특수하게 제작된 보관함 마개를 가지고 있으며 제염이 완료 된 후 마개를 제거하여 보관함에 시멘트와 같은 물질을 채워 최종폐기물 저장고로 보낸다. DfD와 DfDX에 관한 상세한 기술적 사항은 EPRI 보고서에 각각 기술되어 있다[7].

3.1.2.CORD 기술(AREVA)

미국 원전과 달리 유럽 원전에서는 전체 시스템에 대한 화학적 제염을 HP/CORD UV (Permanganic acid/Chemical Oxidation Reduction Decontamination based on the acid permanganate Ultra-Violet light) 기술을 사용하여 실시하고 있다[4]. HP/CORD UV 기술은 원래 독일 Siemens KWU가 개발하였으나 현재 AREVA NP GmbH로 합병되어 기술개 발 및 적용이 진행되고 있다[5,6]. 특히 AREVA NP GmbH는 제염하고자 하는 원전의 노형과 목적에 따라 기술을 조금씩 달리 적용하고 있으며 이를 Table 1에 나타내었다. 또한, HP/ CORD UV 기술의 일반적인 제염과정은 Fig. 3과 같다. HP/ CORD UV 기술의 장점은 다음과 같다.

한편, HP/CORD UV 기술의 큰 단점은 제염 후에 일부 재 질에서 입자경계 부식손상(Intergranular attack: IGA)이 발 견된다는 점이며 제염단계에서 옥살산이 형성된다. 이렇게 생성된 옥살산은 정화처리를 더욱 어렵게 만든다.

HP/CORD UV 기술의 큰 특징은 해당 표면의 모든 방사 성물질을 제거하기 위해 여러 번의 제염주기 적용이 가능하 다. 특히, 해체 원전의 경우 특화된 HP/CORD D UV 기술의 적용이 가능하다. 이 기술을 적용할 경우 우선 HP/CORD UV 기술을 이용하여 표면의 산화막을 제거한 후 기저 재질에 잔 존하는 방사능을 HP/CORD D UV 기술을 사용하여 완전히 제거될 때까지 제염주기를 실시하게 된다. HP/CORD UV 제 염기술은 가동 중인 원전뿐만 아니라 해체원전의 제염에도 널리 적용되고 있다. 특히, 해체원전에 적용하는 CORD 기술 의 장점은 기본적인 HP/CORD UV 기술을 사용할 때보다 약 수십 배에서 수천 배 높은 제염계수를 나타낸다. Table 2는 CORD 기술을 사용한 발전소를 나타내고 있다.

3.2.원자력 시설 제염 경험

Table 3은 PWR 원전의 제염결과들을 요약하여 나타내 었으며, ALARA(As Low As Reasonably Achievable)와 작업 자 안전측면을 고려한 작업을 수행하였다[7, 8].

3.2.1.Maine Yankee 원자로

Maine Yankee 원전은 해체 초기에 원자로 냉각재계통 에 대한 화학적 제염을 실시하기로 결정하였다. 방사선안전 관리자가 평가한 결과 원자로 냉각재계통에 대한 화학적 제 염을 통해 약 150 person-Sv의 방사선피폭을 감소시킬 수 있 는 것으로 평가되었다.

주요 제염결과는 다음과 같다[7].

3.2.2.Connecticut Yankee 원자로

Connecticut Yankee 원전의 전체 시스템에 대한 화학적 제염은 AREVA의 CORD 기술을 적용하여 실시되었다. 그러 나 기본적 제염 접근방법은 앞 절에 기술된 Maine Yankee 원전의 제염과 동일하다. Connecticut Yankee 원전 제염에 서 영구적으로 설치된 잔열제거펌프는 높은 유속을 제공해 주었고 두 번째 주기에서 만족할 만한 제염계수를 확보하는 데 도움을 주었다.

3.2.3.Big Rock Point 냉각재 시스템

Big Rock Point 원전의 전체 시스템에 대해 DfD 기술을 적용하여 화학적 제염이 실시되었다. Fig. 4는 화학적 제염 과정의 유로(Flow path)를 보여주고 있다[7]. 화학적 제염은 2단계로 진행되었다.

3.2.4.Jose Cabrera 원자로

Jose Cabrera 원전은 스페인 Almonacid de Zorita 지역 에 있는 PWR로 1968년부터 2006년까지 운전을 한 후 2006 년에 원자로 정지를 하였다. Jose Cabrera 원전은 독특한 혼 합방법(NITROX 기술 + DfD 기술)을 이용하여 전체 시스템 에 대한 화학적 제염을 실시하였다.

4.기기 및 계통별 제염방법 분류

계통 및 기기제염기술은 크게 해체전 제염과 해체후 제 염으로 나뉜다. 해체전 제염의 경우는 계통, 배관, 탱크등이 있으며 해체 후 제염은 기기, 배관등으로 나뉘어 진다. 부피 가 큰 기기 및 계통의 경우에는 화학적제염과 기계적제염을 동시에 사용하여 제염을 수행하는 방법을 활용할 수 있지만, 부피가 작은 경우에는 화학적 제염방법을 주로 사용하는 방 법이 이상적이다. 주요 계통 기기별로 사용가능한 주요제염 방법을 Table 4에 나타내었다.

5.결론

향후 1차 계통의 주요 제염기기의 제염 및 해체를 수행 하기 위해서는 안전성이 입증된 제염기술과 효율성 높은 제 염방법 등의 복합적인 기술이 요구된다. 계통, 기기, 배관 등 의 재질에 대한 다양한 제염방법을 개발하고 이러한 기술 및 장비를 사전에 가상의 환경에서 모사하여 평가하고 문제점 을 파악한다면 실제 제염 시 시행착오를 줄여 비용을 절감 할 수 있으며, 해체 시 작업자 피폭선량을 상당히 낮출 수 있 을 것으로 판단된다. 또한, 기 확보 제염기술과 향후 제염 기 술개발을 기반으로 제염해체 기술에 대한 국가경쟁력을 확 보 할 수 있을 것이다.