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1. 서 론

 우리나라는 사용후핵연료 또는 파이로폐기물을 포함하는 고준위 방사성폐기물의 심지층 처분방법으로 방사성 폐기물을 생태계로부터 안전하게 격리하기 위하여 내부식성 금속 용기에 담아 지하 수 백 미터의 심부 결정질 암반층에 안전하게 처분하는 것을 고려하고 있다[1]. 결정질 암반은 강도와 역학적 안정성이 높고, 암반이 균질하며 투수성이 낮기 때문에 스웨덴, 핀란드 그리고, 캐나다 등의 국가들이 결정질 암반인 화강암을 고준위 방사성폐기물 처분장의 모암으로 고려하고 있다[2]. 그러나 금속용기가 장시간동안 심부 지하 환경에 노출되어 지하수와 접촉하게될 경우, 용기가 부식되어 방사성 핵종들이 지하수에 용해되어 지하 환경에 유출될 수 있다. 심부 지하 환경으로 유출된 방사성 핵종들은 처분장의 인공방벽을 거쳐 처분장 주변의 암반으로 이동할 것이다. 결정질 암반에는 여러 규모의 단열이 존재하고, 이러한 단열을 통해 지하수의 유동이 발생하게 된다. 유출된 방사성 핵종들이 암반을 통한 이동은 주로 암반 단열의 지하수 흐름을 따라 형성될 것이다. 방사성 핵종들이 암반 단열을 통해 이동할 때 이류, 분산, 확산 등의 이동과정들과 수착, 침전, 암반확산 등의 지연과정들이 발생하며, 심부지하 환경에 물리화학적으로 영향을 받으며 매우 복잡하게 거동한다[3, 4]. 따라서 암반 단열을 통한 핵종 이동 현상을 이해하고 평가하는 것은 고준위 방사성폐기물 처분장의 폐쇄 후 처분 안전성 평가와 평가의 신뢰성 확보에서 매우 중요한 부분이라 할 수 있다.

 지난 수 십 년 동안 암반 단열에서 핵종 이동 현상을 규명하기 위한 실험실 규모의 수많은 연구들이 해외에서 수행되었으며, 현재에도 여전히 중요한 연구 주제로 많은 연구들이 수행되고 있다[5-13]. 세계적으로 현장 규모의 심부지하 환경에서 핵종의 이동 및 지연 현상에 대한 이해를 위하여 여러 시험 조건에서 다양한 현장 용질이동 실험이 수행되어져 왔다[14-22]. 특히 지하연구시설(Underground Research Laboratory, URL)을 보유하고 있는 스웨덴, 스위스, 캐나다 등을 중심으로 많은 현장 연구들이 수행되어져 왔다. 현장 실험의 용질 이동거리도 작게는 수 십 미터 이내에서 길게는 수 백 미터의 범위에서 다양한 목적을 가지고 연구가 수행되었다. Table 1에는 현재까지 수행하였거나 수행되어지고 있는 현장 용질이동 실험에 대한 사례를 정리하였다[18]. 그동안 많은 기관들이 다양한 현장 용질이동 관련 연구들을 수행하였으나, 그 중에서 스웨덴의 Äspö HRL (Hard Rock Laboratory)[17-20]와 스위스의 GTS (Grimsel Test Site)[21-24]에서 현재 가장 활발하게 용질이동과 관련한 현장 실험을 수행하고 있다. 아울러 전 세계적으로 방사성 물질을 사용하여 연구를 수행할 수 있는 URL은 스웨덴의 Äspö HRL과 스위스의 GTS 두곳 밖에 없다.

Table 1. In situ solute migration experiments which have been carried out in foreign countries

 국내에서는 핵종 이동 및 지연 현상을 규명하기 위하여 실험실 규모의 다양한 연구들이 수행된 바가 있다[25, 26]. 그러나 현재까지 수행된 실험실 규모의 연구로는 심지층 처분 환경과 동일 또는 유사한 조건에서 핵종거동에 대한 정보를 얻기가 어렵다. 실내실험의 한계를 극복하고 한국형 고준위폐기물 처분시스템의 현장 실증 및 다양한 처분기술의 확보를 위해 지난 2006년 11월 한국원자력 연구원 부지 내에 소규모 지하연구시설인 KURT (KAERI Underground Research Tunnel)를 건설하였다[27, 28]. 2003년부터 건설계획 및 설계를 시작하여 2004년에 시설의 설계와 관련 인허가 작업을 완료하였으며, 2005년 1단계 건설공사가 착수되어 2006년 후반부터 실험 장비를 설치하였다. 2007년부터 본격적인 연구를 시작하였으며, 방사성폐기물 처분과 관련된 다양한 현장 연구가 진행되었다[29]. KURT에서 2006년 부터 현재까지 수행된 연구로는 부지지질조사, 심부시추조사, 부지특성모델링, 지하수체계 장기 모니터링, 용질이동 시험, 핵종거동에 미치는 미생물 영향 평가, 터널 굴착에 의한 손생대 특성 시험, 시추공히터시험 그리고, 처분용기 부식시험 등이 있다[30]. KURT에 대한 자세한 시설 정보 및 지질학적 정보는 S. Kwon 등[27]과 W.J. Cho 등[28, 29]에 의해 보고된 바 있다.

 본 연구에서는 현장 용질이동 실험을 위해 KURT 현장에 용질이동 실험 장치를 설계 및 설치하였으며 지하수 유동이 있는 단열을 확보하기 위하여 시험공 시추 및 단열 특성을 평가하였다. 또한 암반 단열을 통해 이동하는 핵종의 이동 및 지연 특성을 규명하기 위해서 선정된 단열을 대상으로 다양한 비수착성 또는 수착성 용질을 이용하여 현장용질이동 실험을 수행하였다.

2. 현장 용질이동 실험 장치 설계 및 설치

 KURT에 설치된 현장 용질이동 실험 장치는 지하수 흐름이 있는 암반 단열에서 용질의 이동 및 지연에 관한 현장 실험을 목적으로 비방사성 물질 추적자를 주입 및 회수하도록 하였으며, KURT의 진입터널 말단부에 위치하도록 설치하였다. 현장 용질이동 실험 장치는 주입부, 회수부 그리고, 자료처리부 등으로 구성하였으며 Fig. 1에 장치구성을 도식화하여 나타내었다. 주입부는 주입 시험공의 수위를 모니터링하고, 추적자를 주입할 수 있도록 설계하였다. 회수부는 주입한 추적자가 포함된 지하수를 일정 시간동안 일정 유량으로 회수하며 분석용 시료 확보를 목적으로 회수펌프, 시료분취기 그리고, 분석기기 등으로 구성하였다. 또한 회수부에서는 암반 단열 유동 지하수의 물성을 실시간으로 측정하고 기록할 수 있도록 지하수의 산화/환원전위, pH, 용존산소, 전기전도도 그리고, 온도 등에 대한 측정 장비를 설치하였다. 회수부에서 측정되는 자료를 수집하고 처리할 수 있도록 자료처리부를 구성하였다. 현장실험 장치의 각 구성부 사양을 Table 2에 정리하였다. 현장 용질이동 실험 장치는 별도의 보관함에 설치하였으며 설치된 모습을 Fig. 2에 나타내었다.

Fig. 1. Schematic diagram of the in situ solute migration experimental system installed at KURT.

Table 2. Composition of main parts of the in situ solute migration experimental system installed at KURT

Fig. 2. Installation of the in situ solute migration experimental system: (a) outside view and (b) inside view.

2.1 주입부

 시료 주입부는 주입 시험공에 위치하며 추적자 및 지하수를 주입하고, 이때의 압력 및 유량 등을 일정하게 유지할 목적으로 설치하였다. 주입부는 추적자 및 지하수 저장용기, 추적자 주입펌프, 압력 측정 센서, 패커 가스 분배 시스템 등으로 구성된다. 추적자 및 지하수 저장용기는 내부식성의 플라스틱 재질을 사용하였다. 추적자 주입펌프는 암반 단열을 따라 흐르는 지하수의 수위 즉, 수두를 최대 50 psi까지 견딜 수 있는 무맥동 정량 주입펌프(M930, 영린기기)를 사용하였다. 추적자 및 지하수 주입 시 암반 단열 유동 지하수의 수위 변화 측정을 위하여 추적자 주입 시험공에 실시간 측정이 가능한 수위 측정 센서(LevelTroll 300, In-Situ Inc.)를 설치하였으며, 측정 자료는 전용 프로그램(Win-Situ®5 Ver. 5.6.2.10, In-Situ Inc.)을 이용하여 실시간으로 확인할 수 있도록 하였다. 수위 측정 센서는 고압을 견딜 수 있으며, 내부식성과 내마모성을 갖는 스테인리스 스틸 재질로 제작한 별도의 케이싱에 장착하여 설치하였다. 추적자 주입 시험공에 설치하는 이중패커의 압력을 일정하게 유지하기 위하여 패커 가스 분배 시스템을 제작하여 설치하였다. 주입공 및 회수공의 특정 심도 구간에서 추적자를 주입 및 회수하기 위하여 스테인리스 스틸 재질의 이중패커를 제작하여 사용하였다.

2.2 회수부

 회수부는 주입 시험공에서 주입한 추적자를 회수할 목적으로 설치하였으며, 회수된 시료를 일정 시간 간격으로 분취하고 지하수의 특성을 실시간으로 측정할 수 있도록 설계하였다. 시료 및 지하수 회수부는 회수 시험공에 위치 하며 지하수 압력 측정 센서, 지하수 가스 제거 유닛, 지하 수 모니터링 유닛, 회수펌프, 시료분취기, 시료분석기 등으로 구성하였다. 회수부의 수위 측정 센서는 주입부와 동일한 성능과 사양의 센서를 사용하였다. 암반 단열 유동 지하수에 존재할 수 있는 가스를 제거하기 위하여 가스 제거 유닛을 설치하였다. 회수부에서 추출되는 암반 단열 유동 지하수의 물성에 대한 실시간 모니터링을 목적으로 pH(9107BNMD, Thermo Scientific Inc.), 산화환원전위(9678BN, Thermo Scientific Inc.), 용존산소(083010MD, Thermo Scientific Inc.), 전기전도도(013005MD, Thermo Scientific Inc.), 온도, 유량(MP5W, Autonics Co.) 등을 측정하여 데이터 처리부에 전송할 수 있도록 하였다. 회수펌프(Gamma/L, Prominent Inc.)를 이용하여 추출된 지하수 및 추적자를 일정 간격으로 분취하기 위하여 시간별 또는 용량별로 시료를 모을 수 있는 시료분취기(Foxy 200, ISCO Inc.)를 회수펌프에 연결되도록 설치하였다. 형광물질을 추적자로 사용하는 경우, 회수된 시료의 농도를 측정하기 위하여 자외선-가시광선 분광광도계(DR 4000, Hach Inc.) 등의 시료분석기를 별도로 설치하였다.

2.3 자료처리부

 자료처리부에는 회수부에서 실시간으로 측정되는 지 하수 물성 및 시료분석기를 통하여 취득한 추적자의 농도 등을 기록하기 위하여 컴퓨터를 설치하였으며, 회수부에서 측정되는 자료를 실시간으로 저장하고 관리자가 확인 할 수 있도록 자체 제작한 전용 프로그램인 KAERI-IMS, Ver. 1.0을 구동시키도록 구성하였다(Fig. 3). 아울러 원격제어프로그램(RADMIN Ver. 3.2, m2m soft Co.)를 설치하여 사무실에서 인터넷을 통하여 시스템에 대한 원격 제어가 가능하도록 고안하였다. 실시간으로 주입공 및 회수공의 수위를 측정하기 위하여 수위 측정 센서를 인식하고 데이터를 전송받을 수 있도록 하는 수위 측정센서 전용 상용 프로그램인 Win-Situ^® 5 Ver. 5.6.2.10을 설치하여 대상 시험공 지하수의 수위를 측정하고 기록할 수 있도록 하였다.

Fig. 3. A screen view of (a) KAERI-IMS Ver. 1.0 and (b) data logging.

3. 시험공 시추 및 단열 특성 분석

 현장 용질이동 실험 수행을 목적으로 지하수 유동이 있는 단열로 연결된 시험공을 확보하기 위하여 KURT 우측 연구모듈과 막장부분에서 시추조사를 수행하였다[31]. 또 한 시추공을 대상으로 단열분포 특성 등을 파악하여 향후 용질이동 실험을 위한 대상 단열 선정에 필요한 기초자료로 활용하고자 하였다. KURT 구조와 현장 용질이동 실험을 위한 시험공 시추 위치를 Fig. 4에 나타내었다.

Fig. 4. Locations of boreholes for the in-situ solute migration experiment.

3.1 시추조사

 KURT 현장 용질이동 실험을 위하여 실험에 적절한 지 하수 유동이 예측된 지역에 총 5개의 시험공을 총 2회에 걸쳐 76 mm 규격으로 시추하였으며 지하수 유동 가능성을 확인하기 위하여 시추과정에 수압 시험을 병행하였다. 채취된 암석 코어는 육안 관찰에 의하여 암석 내 분포된 불연속면과 충전물 등을 파악하고, 절리의 분포상태를 분석하기 위하여 코어의 회수율을 나타내는 TCR(Total Core Recovery) 과 암석의 단열 분포 정도를 나타내는 RQD(Rock Core Designation) 등의 암반 특성을 평가할 수 있는 자료를 조사하여 기재하였으며 이를 Table 3에 나타내었다. 조 사 결과에 의하면 TCR이 100으로 암석 코어가 100% 회수되었으며, RQD는 50-100로 암석 상태는 대체적으로 양호한 것으로 판단되었다[32]. 1차 시추는 KURT 우측 연구모듈에 노출된 단열을 기준으로 2개의 공을 17∼20 m의 깊이로 시추하였으나 시추와 병행한 수압 시험에서 지하수 유동을 확인할 수 없었다. 2차 시추는 KURT 진입터널 말단부에 3개의 공을 8∼11 m의 깊이로 시추하였으며, 이때 병행한 수압 시험에서 지하수의 유동을 확인하였다.

Table 3. Summary of the test boreholes for the in situ solute migration experiments at KURT

3.2 시험공 단열 분포 특성

 기반암의 불연속면 특성 즉, 방향성, 절리상태 그리고, 충전상태 등을 파악하기 위하여 지하수 유동이 확인된 YH 3, YH 3-1 그리고, YH 3-2 시추공에 대하여 시추공 영상촬영을 실시하였다. BIPS (Borehole Image Processing System)을 이용한 시추공 영상촬영은 영국 RG사의 RGVideologger2, Optical Televiewer를 이용하였다.

 시추공 형상촬영 결과 YH 3 시추공은 4.96 m 지점에서 폭이 2 mm 정도 되는 단열이 있으나 단열의 유동 지 하수 유량이 20 mL/min 이하로 확인되어 현장 실험에 필요한 유량이 확보되지 않아 현장 실험에 적합하지 않았다. 한편 YH 3-1 시추공은 7.28, 7.80, 7.97, 그리고, 9.32 m 지점에서 간극 2∼3 mm의 파쇄절리가 관찰되었으며 단 열 유동지하수 유량이 충분하여 현장 실험에 적합한 것으로 확인 되었다. YH 3 -2 시추공은 YH 3 또는 YH 3-1 시추공 보다 단열 형성이 잘 되어 있는 것으로 확인되었다. 특히 3.01, 8.51, 9.27, 9.86, 10.08 m 지점에서 간극 2∼4 mm의 파쇄절리가 관찰되었다. 시추공 영상촬영 결과를 Fig. 5에 나타내었으며, 시추공의 단열특성을 Table 4에 요약하였다.

Fig. 5. Results of the BIPS measurement for (a) YH 3 (depth: 4.60∼6.00 m), (b) YH 3-1 (depth: 8.50∼10.50 m), and (c) YH 3-2 (depth: 9.00∼10.99 m).

Table 4. Results of BIPS measurement for rock fractures in YH 3, YH 3-1, and YH 3-2

시추공 영상촬영 결과를 바탕으로 YH 3, YH 3-1, YH 3-2 시추공들의 단열 연관성 분석을 수행하였다. YH 3 시 추공은 단열이 많이 발달되어 있지 않아 다른 두 시추공과의 연관성이 없는 것으로 확인되었다. 반면에 YH 3-1 와 YH 3-2 시추공의 깊이 단열이 상호 연관성이 높은 것으로 분석되었다. 

4. 실험 대상 단열 선정

 시추공 영상촬영 분석결과 YH 3-1 시추공의 9.32 m 깊이에 존재하는 단열과 YH 3-2 시추공의 8.51 m 깊이에 존재하는 단열이 상호 연관성이 높을 것으로 추정되었으나, YH 3-2 시추공의 8.51 m 깊이의 단열에서 지하수 유동을 확인할 수 없었다. 따라서 YH 3, YH 3-1 그리고, YH 3-2 시추공에서 지하수 유동이 있는 현장 실험에 적합한 상호 연관성이 있는 단열을 찾기 위하여 패커시험을 수행하였다. 패커시험은 YH 3-2 시추공을 시험공으로 설정하고 YH 3 및 YH 3-1 시추공을 각각 관측공으로 하여 양수시험으로 수행하였다. YH 3 -2 시추공에 대한 조사를 완료한 후, YH 3-1 시추공을 시험공으로 설정하고 YH 3 및 YH3-2 시추공을 관측공으로 하여 패커시험을 수행하였다. 패커시험 절차를 Fig. 6에 도식화하여 나타내었다.

Fig. 6. Flow chart of packer test for the characterization of borehole fractures.

 YH 3-2 시추공을 시험공으로 하여 수위 변화를 유발하였을 때, 3.28∼8.75 m의 시험구간에서 관측공인 YH 3, YH 3-1 시추공에서는 수위 변화가 거의 관찰되지 않아 단 열의 연관성이 거의 없는 것으로 확인되었다. 그러나 YH 3-2 시추공의 8.75∼10.57 m 구간에 존재하는 단열에 존재하는 지하수위를 하강시켰을 때, YH 3과 YH 3-1 시추공에서 수위 변화가 관찰되었다. 한편, YH 3-1 시추공의 8.6∼10.45 m 구간에 존재하는 단열의 지하수위 변화를 유발하였을 때, YH 3-2 시추공에서 수위 변화가 관찰되이었다. 이를 통하여 YH 3-1 시추공의 8.60∼10.45 m 구간과 YH 3 -2 시추공의 8.75∼10.57 m 구간에 존재하는 단열 의 연관성이 높은 것으로 확인되었다.

 Table 4에 나타내었듯이 YH 3-1 시추공은 8.60∼10.45 m 구간에서 지하수 유동이 있는 단열은 9.32 m 깊이의 단열이다. 따라서, YH 3-2 시추공의 대상 단열을 선정하기 위하여 수압시험을 수행하였으며 수압시험 결과를 Table 5에 요약하였다. 수압시험은 YH 3-1 시추공을 시험공으로 하여 9.06∼9.60 m 구간에서 인위적으로 수압을 가하여 수위변화를 유발시킬 때 YH 3-2 시추공의 7.89∼10.63 m 구간에서의 수위변화와 유량을 측정하는 방법으로 수행하였다. 수압시험 결과 YH 3-1 시추공의 9.32 m의 단열과 YH 3-2 시추공의 9.51∼10.63 m 구간에 존재하는 단열들과의 연결성이 가장 좋은 것으로 확인되었다.

Table 5. Results of hydraulic test between test borehole (YH 3-1) and observation borehole (YH 3-2)

 패커시험 결과와 수압시험 결과를 바탕으로 YH 3-1의 9.32 m 단열과 YH 3-2의 9.86 m 및 10.08 m 단열과의 연결성 확인 및 수리특성을 측정하기 위하여 YH 3-1 시추공의 9.0∼9.8 m 구간과 YH 3-2 시추공의 9.6∼10.2 m 구간에 대한 패커시험을 수행하였다. 패커시험 결과 YH 3-1 시험공의 깊이 9.32 m의 단열과 YH 3-2 시험공의 깊이 9.86, 10.08 m의 단열이 상호 연결된 것으로 확인되었으며, 이 단열들을 현장 용질이동 실험에 대한 대상 단열로 선정하였다. Fig. 7과 8에는 패커시험 결과를 보여준다. YH 3-1과 YH 3-2 시추공의 입구사이의 거리는 1.3 m이며, 연결성이 확인된 구간의 직선거리는 시추방향과 경사각을 고려하였을 때 2.6 m로 계산되었다.

Fig. 7. Results of packer test for the connectivity of fractures between YH 3-1 and YH 3-2 (test hole: YH 3-2/9.0∼9.8 m, observation hole: YH 3-1/9.6∼10.2 m).

Fig. 8. Results of packer test for the connectivity of fractures between YH 3-1 and YH 3-2 (test hole: YH 3-1/9.6∼10.2 m, observation hole: YH 3-2/9.0∼9.8 m).

 투수량계수 및 수리전도도 산출은 지하수 흐름이 방사상 층류라고 가정하여 Moye의 공식을 사용하였다[33]. 수리시험 결과 YH 3-1 시험공의 깊이 9.0∼9.6 m 구간의 투수량계수는 1.46×10^-5 m²/sec, 수리전도도는 1.17×10^-5 m/sec로 측정되었으며, YH 3-2 시험공의 깊이 9.6∼10.2 m 구간의 투수량계수는 4.9×10^-6 m²/sec, 수리전도도는 2.7×10^-6 m/sec로 확인되었다. 투수량계수와 투수계수는 다음 식과 같이 표현할 수 있다.

 여기서, K 는 수리전도도(m/sec), T 는 투수량계수(m²/sec), Q 는 유량(m³/sec), H₀는 압력(m), L 은 측정구간 길이(m) 그리고, R_w는 시험공 반경(m)을 각각 의미한다.

5. 현장 용질이동 실험

5.1 실험방법

 단열 연결성 시험 결과를 바탕으로 YH 3-1 시추공 9.32 m 깊이의 단열과 YH 3-2 시추공의 9.86 및 10.08 m 깊이의 단열을 용질이동 실험 구간으로 선정하여 이중패커를 설치하였다. YH 3-1을 주입공으로 하고 YH 3-2를 회수공으로 하여 염료 및 음이온 등의 비수착성 용질과 수 착성 용질을 추적자로 이용한 현장 용질이동 실험을 수행하였다. 주입공에서 20 mL/min의 유량으로 시험기간 동안 지하수를 주입하였고, 추적자주입은 3중 밸브를 이용하여 일정시간 동안 주입하였다. 1,300~1,500 mL/min의 유량으로 YH 3 -2 시추공에서 지하수를 회수하며 일정 시 간 간격으로 시료를 채취하였다. 여러 유량 조건으로 용질을 회수하였을 때, 회수가 가장 용이한 유량을 회수 유량으로 선정하였다. 자세한 현장 실험조건 및 방법에 대하여 Table 6에 나타내었다. 회수된 에오신과 플루오레신의 분석은 UV-vis 분광기(DR-4000, Hach)를 이용하였으 며, 브롬 분석은 이온전극(9635BNWP, Orion)을 이용하였다. 수착성 용질 분석은 ICP-MS(Ultramass 700, Varian) 를 이용하였다.

Table 6. Experimental conditions for in-situ solute migration test

5.2 비수착성 용질 주입 및 회수

 에오신 주입 및 회수시험은 20 mL/min의 유량으로 약 30 분간 주입하였다. 에오신을 초기 농도 1,100 ppm로 주입하고, 1,500 mL/min의 유량으로 회수하였을 때, Fig. 9 에서 보여주듯이 초기농도에 대한 유출농도비(C/C₀)의 최고값은 추적자주입 후 약 1.7 시간 뒤에 4.6×10^-4로 나타났으며, 24 시간 동안 총 회수율은 약 10%로 확인되었다. 플루오레신의 주입 및 회수시험은 초기 플루오레신 농도 를 2,000 ppm으로 하여 20 mL/min의 유량으로 약 30 분 간 주입하고, 1,300 mL/min의 유량으로 회수할 때 유출농도비 및 총회수율을 측정하였다. 초기농도에 대한 유출농도비(C/C₀)의 최고값은 에 오신과 유사하게 추적자주 입 후 약 1.8 시간 뒤에 4.8×10^-4로 나타났으며, 하루 동안 총 회수율은 약 11%로 확인되었다(Fig. 10). 브롬화합물 회수 시험은 초기 브롬 농도를 20,000 ppm으로 하여 20 mL/min의 주입유량으로 30 분간 주입하였다. 1,420 mL/ min의 유량으로 회수하였을 때, 초기농도에 대한 유출농도비(C/C₀)의 최고값은 추적자주입 후 약 1.7 시간 뒤에 7.9×10^-5로 나타났으며 약 8 일 동안 브롬의 누적 회수율은 45%로 확인되었다(Fig. 11). 에 오신, 플루오레신 그리고, 브롬화합물 등의 비수착성 용질을 추적자로 이용한 현장 이동 실험에서 암반 단열과 반응이 거의 없기 때문에 2 시간 이내에 유출이 확인되었다. 비수착성의 용질들의 유출곡선을 보면 모두 동일하게 3시간 이후에 비교적 작지만 또 다른 정점들이 나타났는데, 이는 용질이 한 가지 경로만을 통해 이동하지 않고 여러 경로를 통해 천천히 이동하는 비율도 존재하는 것으로 이해할 수 있다. 브롬의 경우, 에 오신과 플루오레신과 다르게 회수시간이 10시간을 초과하여도 tail이 관찰되고 누적회수율도 완만한 증가를 보이는 데 이는 브롬이 철산화물이나 점토 광물 등의 단열 충전광물과 반응하기 때문인 것으로 판단된다[34].

Fig. 9. The experimental break through and cummulative recovery curve of eosin B.

Fig. 10. The experimental break through and cummulative recovery curve of fluorescein sodium.

Fig. 11. The experimental break through and cummulative recovery curve of bromide.

5.3 수착성 용질 주입 및 회수

 수착성 용질이동 실험을 위하여 산화수가 (+1)∼(+4) 인 핵종들을 추적자로 사용하였다. +1가 핵종으로 루비듐, +2가 핵종으로 니켈, 그리고, +3, +4가 핵종들로 사마륨과 지르코늄을 각각 사용하였다. 각각의 추적자를 2,000 ppm의 초기농도로 혼합용액의 형태로 조제하여 20 mL/ min의 유량으로 30 분간 주입하였으며, 1,500 mL/min의 유량으로 회수하였다. 회수공에서 수착성 용질은 루비듐을 제외하고 검출되지 않았다. 루비듐의 경우, 주입 후 약 2 시간 후에 초기농도에 대한 유출농도비(C/C₀)의 최고값이 1.96×10^-6으로 나타났다(Table 7). 비수착성 용질의 최고농도 유출시간이 1.7∼1.8 시간인데 비해 단열과의 반응성에 의해 루비듐의 유출속도가 약간 느린 것으로 나타났다. 니켈, 사마륨, 그리고, 지르코늄 등의 다가핵종들은 유출부에서 매우 낮게 확인되었는데, 이는 대부분의 수착성핵종들이 용질이동 실험 구간의 단열충전광물과 반응하기 때문인 것으로 판단된다.

Table 7. Comparison of distribution coefficients(K_d) from laboratory experiments with total recovery from insitu experiments

5.4 실험실 실험과 현장실험과의 비교

 수착실험을 통하여 얻은 루비듐과 니켈의 수착분배계수와 현장 용질이동 실험을 정성적으로 비교하여 수착성 용질의 이동 및 지연에 관한 특성을 규명하고자 하였다. 수착성핵종들은 결정질암반 단열의 지하수 유동을 따라 이동하게 되는데 암반단열 충전광물과 핵종들의 수착 반응은 이들의 이동 및 지연에 큰 영향을 준다. Table 7에 나타내었듯이 KURT 암반 단열 충전광물인 Na-몬트모릴로나이트와 녹니석에 대한 니켈의 수착분배계수가 루비듐 수착분배계수보다 20 배 이상 큰 것을 알 수 있다. 이는 이들 핵 종들이 암반 단열을 따라 이동할 때 단열 충전광물에 수착반응이 잘되는 핵종의 이동이 지연될 수 있음을 시사한다. KURT 단열 충전광물에 대한 루비듐의 수착분배계수는 5.8±5.0mL/g으로 니켈의 수착분배계수 192.2 mL/g보다 매우 낮기 때문에 암반 단열에서 루비듐의 이동성이 니켈보다 빠를 것으로 예측할 수 있다. Table 7의 실험실 실험과 현장실험 결과 비교에서 확인할 수 있듯이, 현장 용질이동 실험에서 루비듐을 주입한 후 약 2 시간 후에 최고농도는 3.9 ppb로 측정되었다. 반면에 니켈은 주입 후 약 3 시간 후에 최고농도에 도달하였으며, 이때의 농도는 2.4 ppb로 측정되었다. 루비듐과 니켈은 총 891 시간의 현장용질이동 실험 후 총회수율이 모두 1% 이하로 매우 적게 측정되었으며, 루비듐의 총 회수율이 니켈보다 약 2배 정도 높게 나타났다. 이는 루비듐이 +1가의 산화수를 띠고 있기 때문에 +2가의 산화수를 띠는 니켈보다 단열 충전 광물과의 반응성이 적어 니켈보다 비교적 빠르게 유출된 것으로 판단된다.

 실험실 연구결과와 현장실험 결과의 비교를 통하여 단열 충전광물과 반응성이 높은 핵종들은 유출속도가 느리고 회수율이 낮게 나타나는 경향을 확인할 수 있으며, 이는 암반단열을 구성하고 있는 광물들과 핵종들의 반응, 즉 수착반응이 핵종의 이동특성에 많은 영향을 주는 것임을 시사한다.

6. 결 론

 화강암반 단열을 통한 핵종의 이동 및 지연 특성 평가를 위하여 현장 용질이동 실험을 KURT에서 수행하였다. 현장 용질이동 실험을 위해 KURT에 실험 장치를 설계하여 설치하였으며, 용질이동 실험 수행을 위한 지하수 유동이 있는 단열을 확보하기 위하여 시험공을 시추하고, 시험공 단열 특성을 분석하였다. KURT 현장에 구축된 용질이동 실험 장치는 주입부, 회수부, 자료처리부 등으로 구성되었다. 지하수 유동이 있는 단열로 연결된 시험공을 확보하기 위하여 KURT 우측모듈 2공 및 진입터널 말단부에 3공 등 총 5공의 시험공을 시추하였으며, 수압시험과 시추공 영상촬영 등을 통하여 시추공의 단열특성을 분석하였다. 수압시험 결과 진입터널 말단부 지역 시추공들인 YH 3, YH 3-1, YH 3-2 등에서 지하수 유동을 확인할 수 있었다.

 현장 실험의 대상 단열을 선정하기 위하여 상호 연관성이 높은 것으로 평가된 YH 3, YH 3-1 그리고, YH 3-2 시험공에 대하여 패커시험을 수행하였으며, YH 3-1 시추공의 9.32 m 깊이에 분포하는 단열과 YH 3-2 시추공의 9.86 및 10.08 m 깊이에 분포하는 단열을 실험 대상 구간으로 선정하였다. 플루오레신, 에오신, 브롬화합물 등의 비수착성 용질과 루비듐, 니켈, 사마륨, 지르코늄 등의 수착성 용질을 모의 핵종으로 이용하여 현장 용질이동 실험을 수행하였다. 비수착성 용질들은 암반 단열과 반응이 거의 없기 때문에 추적자 주입 후 2 시간 이내에 유출이 확인되었다. 한편 수착성 용질은 반응성이 비교적 적은 루비듐의 경우 2 시간 후에 유출이 시작되었으며, 니켈, 사마륨, 지르코늄 등의 다가 수착성 핵종들은 유출이 거의 확인되지 않았다. 본 연구에서 수행한 KURT 현장 용질이동 실험의 조건은 심도가 낮고 지하수가 산화상태이므로 정확한 실증자료를 확보하기 위하여 향후에 지하수의 수위 변화가 적고 환원 상태의 지하수 이동이 있는 심도가 깊은 곳에서 현장 실험이 수행 되어져야 할 것이다. 현재 KURT는 확장 건설 중이며, 건설공사가 완료되면 향후 이를 보완한 실험을 추가적으로 수행할 예정이다.

감사의 글

 본 논문은 미래창조과학부에서 시행하는 원자력연구개발사업의 일환으로 한국연구재단의 지원을 받아 수행되었습니다.