• I. 서 론
• II. 방법
• III. 결과 및 토의
• 가. 암반 구성 광물
• 나. 단열충전광물
• 다. 지하수 지구화학적 특성
• 라. 지하수의 지구화학적 진화
• IV. 결 론

I. 서 론

 심지층 지하수의 지구화학적 특성을 조사하고 이를 이해하고자 하는 연구는 방사성폐기물처분의 심지층 처분연구에 있어서 중요한 정보를 제공한다. 또한 화강암과 같은 결정질 암석이 방사성폐기물처분에 적합한 모암인지의 여부를 결정하기 위하여 핀란드, 스웨덴 등의 처분분야 선진국들은 화강암의 지하수환경을 대상으로 다양한 연구를 수행하고 있다. 특히 이러한 결정질암석에서의 방사성폐기물처분에 대한 적합성을 판단하기 위하여 다양한 지구화학 조사들이 수행되어졌다 (예 [1],[2],[3]). 한국원자력연구원에서도 방사성폐기물처분 연구의 일환으로 결정질암반에 대한 지구화학적 조사가 수행되었다. 결정질 화강암을 방사성 폐기물 처분 선호대상 매질로 고려함에 따라 화강암에 대한 다양한 지구화학적 연구가 수행되고 있다. 이러한 지구화학적 조사는 한국원자력연구원 지하연구시설인 KURT가 위치한 화강암을 중심으로 이루어졌다. 특히 지하수와 암석의 상호 반응을 중심으로 화강암지역에서 지하수의 지구화학 특성을 조사하고 이해하기위한 연구가 수행되고 있다.

 암석이 지하수와 접촉하게 되면 지구화학적 상호반응이 발생하게 되고 이러한 작용에 의하여 모암을 구성하는 광물들의 종류에 따라 다양한 형태의 다른 광물로 변해간다. 이러한 암석과 지하수의 지구화학적 상호작용의 다양한 기작을 통해 각기 다른 종류의 새로운 이차 광물 및 침전물들이 만들어 진다. 일반적으로 화강암질 암석은 약 50%이상의 장석과 흑운모 광물들을 포함하고 있다. 따라서 화강암에서 물과  암석의 반응에 의한 상호반응은 장석 및 흑운모 광물의 지구화학적 상호반응에 의해 큰 영향을 받는다.

 이러한 지하수와 암석의 상호반응은 시간이 지날수록 점차 화강암 전반에 걸쳐 구성조직의 지구화학적 변형과정이 일어날 수 있다[4]. 또한 시간이 흐름에 따라 암석이 화학적으로 풍화되면서 미세 절리가 발달하고 이러한 특성이 향후 핵종거동에 영향을 미칠 수도 있다.

 본 연구에서는 한국원자력연구원의 지하연구시설인 KURT 지역의 화강암을 연구지역으로 선정하고 심지층 지하수의 지구화학적 특성을 물과 암석의 상호작용에 관점을 두고 조사하였다. 또한 안정동위원소를 조사하여 지하수의 기원과 체류기간을 조사하였다.

II. 방법

 한국원자력연구원 지하처분연구시설(KURT)은 지하 약 90m 깊이에 위치하는 연구시설로 그 규모의 길이가 약 180m, 폭 6m 그리고 높이 6m의 말굽형 단면을 가진 터널이다. 이 지역의 지질을 살펴보면 선캠브리아기의 편마암류와 중생대의 심성암과 맥암류로 구성되어 있다. 연구 지역을 구성하고 있는 심성암류는 크게 편상화강암과 중생대 복운모화 강암으로 나눌 수 있다. 이중 복운모화강암은 연구지역의 전범위에 걸쳐 가장 광범위하게 분포하는 암석으로 편상화강암을 관입하고 있다. 복운모화강암은 중립 내지 세립질이며 주요 구성광물은 석영, 사장석, 미사장석, 흑운모, 백운모 등이 고 저어콘, 금홍석, 인회석 등이 소량 관찰된다[5]. 시추코아 분석에 의하면 장석류는 시추코아 심도와 관계없이 견운모화 되어 있는 양상을 흔하게 보이며 흑운모의 녹니석화 작용도 빈번하게 관찰된다. 일부 석영맥이 산출되는 구간에서는 황철석 및 몰리브데나이트 등의 광물이 산출되는 것으로 보아 국지적인 광화작용이 있었던 것으로 판단된다[5].

  KURT 지역에서 2000년부터 2003년까지 200~500 m의 심도로 총 9개의 시추공[YS-1(500m구간), YS-2(200m구간), YS- 3(300m구간), YS-4(350m구간), YS-5(200m구간), YS-6(500m구간) 및 YS-7(400m구간) 및 DB-1(500m구간)]에서 시추코아를 회수하였다. 이 심부 시추공에 대하여 각 시추코아로부터 심도별로 신선한 화강암 시료를 채취하였으며 또한 단열대 중심으로 단열충전광물 및 변질암석을 채취하였다. 단열광물은 시추코아로부터 직접 채취한 후, 단일광물분리를 수행하였다. 또한 모암과의 관계 및 단열광물들의 공생관계를 밝히기 위하여 주요 시추코아시료에 대해서 저점성에폭시(Struers Epofix)로 광물조직을 보존하여 박편제작을 실시하였다. 기초적인 광물감정을 위해 모든 암석 및 단열충전광물에 대해 편광현미경관찰과 X-선 회절분석을(XRD)을 수행하였다. X-선 회절분석은 한국원자력연구원의 X-선 회절분석기 SIEMENSD5000)를 이용하여 분석하였다. 암석시료의 주원소및 미량원소 함량은 기초과학지원연구소의 X선 형광분석(XRF; Philips PW2404) 및 유도결합플라즈마 방출분석기(ICP-AES, Shimadzu ICPS-11000III)와 유도결합플라즈마질량분석기(ICP-MS, FISONS PlasmaTrace)로 분석하였다. 광물의 화학분석은 기초과학지 원연구소의 전자현미분석기(EPMA, CAMECA SX50)를 이용하였으며, 또한 주사전자현미경(SEM, Leo 1455VP)를 이용하여 단열광물들의 공생관계 중 일라이트에 대해서는 기초과학 지원연구원의 불활성기체 질량분석기(SVMS, VG5400)를 이용하여 생성시기를 규명하였다.

  KURT 지역에서는 2001년 9월 패커시스템이 설치된 이후에 총 17개의 시추공에서 다양한 깊이에 따라(최대 500m 깊이) 지하수가 채취되었다 (Fig. 1). Open 시추공에서는 더블 패커시스템을 이용하여 지하수가 채취되었다. YS-1, YS-4 그리고 DB-1 시추공에는 멀티패커시스템(MP)이 설치되어 다양한 깊이에서 지하수가 채취되었다.

Fig. 1. Location of boreholes around KURT.

 시추공 DB-1 사례의 경우 멀티패커시스템으로 지화학적 모니터링과 지하수의 샘플링이 이루어졌다. 지하수 샘플링 위치는 단열대의 위치에 의해 결정되었다. 이러한 단열대의 위치는 지구물리탐사, 시추코아조사 그리고 수리조사 등에 의한 단열대 탐사에 의하여 위치가 결정되었다. 패커시스템과 지구화학 모니터링 챔버가 하나의 시스템상으로 연결되었 고 지하수가 공기에 노출되지 않은 상태로 모니터링챔버로 이동하여 지구화학적 모니터링이 현장에서 이루어졌다. 충분한 양의 지하수가 배출되어 산화환원전위값(Eh)이 안정화된 후 지구화학 파라미터가 현장에서 측정되고 지하수 샘플이 채취되었다. 현장에서 측정되는 측정항목들은 온도, 산화환원전위(Eh), 전기전도도(EC), 용존산소(DO) 등으로 지화학챔버안에서 multi parameter meter(PH/ISE/DO/Cond 5-Star Portable meter kit, 08310MD)에 의하여 측정되었다. 알칼리도는 pH 4.3까지의 acid titration 방법에 의하여 결정되었다. 지하수 샘플은 지화학 모니터링챔버에서 채취되었으며 현장에서 0.45μm membrane 필터로 필터링이 되었다. 필터링이 된 샘플은 50mL 폴리에틸렌 샘플병에 채워져서 보다 상세한 지화학분석을 위하여 실험실로 옮겨졌다. 현장에서 채취한 샘플들은 샘플보관함에 얼음과 같이 보관되어 실험실로 운반되기까지 온도를 약 3°C미만으로 유지하였다. 양이온을 위한 지하수샘플은 강질산을 첨가하여 pH를 2이하로 낮추었다.

 주요 양이온은 한국기초과학연구원에서 ICP-MS(Fisons-PlastmaTrace)를 이용하여 분석하였으며 주요 음이온은 한국 원자력연구원에서 이온 크로마토그래피(IC)(Dyonex 500)을 이용하여 분석하였다. 이온들의 charge balance는 ±3% 보다 작았다. 산소 및 수소 동위원소는 한국기초과학연구원에서 안정동위원소 질량분석기(Optima, Micromass Co.)와 Isoprime(GV Instruments)에 의하여 각각 분석되었다. 산소와 수소 동위원소의 오차율은 각각 ±0.1‰ 및 ±1.0‰ 이다. 삼중수소는 한국원자력연구원의 액체섬광계수기(Tri-Carb 2770TR/SL, Packard Co.)를 사용하여 측정하였다. ¹⁴C값은 서울대학교의 가속기 질량 분광분석계를 사용하여 측정하였다.

III. 결과 및 토의

가. 암반 구성 광물

  KURT 주변의 모암은 복운모 화강암(two-mica granite)으로서 주구성광물은 석영(quartz), 사장석(plagioclase), 정장석(orthoclase), 흑운모(biotite), 백운모(muscovite) 등이며 이밖에 녹니석(chlorite), 금홍석(rutile), 저어콘(zircon), 인회석 (apatite) 등이 소량 존재한다. 이들의 산출양상은 기존의 심부지질환경특성조사를 위하여 지하처분연구시설의 주변에 설치된 심부시추공의 분석결과와 유사하지만 국지적으로 흑운모가 우세한 운모류로 산출되면서 흑운모 화강암의 양상을 보이며, 시설의 일부 구간에서는 구조작용에 의한 편상 흑운모 화강암의 양상을 보이기도 한다. 또한 일부 산화철이 미세단열을 따라 세맥으로 존재하기도 한다. KURT 주변 시추공(YS) 및 KURT내 관측공(KURT)과 심부시추공(DB-1)에서 얻어진 신선한 모암들로부터 분석된 모달분석결과를 심성암분류표에 도시하여보면 대부분 화강암영역에 도시된다(Fig. 2).

Fig. 2. Quartz-Alkali feldspar-Plagiclase (QAP) plot of two-mica granitic rocks

 모암의 X 선형광분석(XRF) 결과에 의하면 연구지역 화강암의 SiO₂의 함량은 66.4∼75.0%로 산성암에 해당되며 지화학적으로 I-type에 속한다[6]. 화학적으로는 0.96∼1.21범위의 알루미나 포화지수를 갖는 과알루미나 특성을 지시한다. Fig. 3에 도시된 바와 같이 전체적으로 SiO₂성분이 증가 함에 따라, TiO₂, Al₂O₃, MgO, FeOT, CaO, P₂O₅는 감소하는 경향을 보이면서 K₂O는 증가하는 일반적인 화강암의 분화경향을 나타낸다[7].

Fig. 3. Harker variation diagrams of SiO2 for two-mica granite from the boreholes at the KURT site.

나. 단열충전광물

 KURT내의 시추공들로부터 얻어진 시추코아로부터 방해석(calcite), 일라이트(illite), 로먼타이트(laumonite), 녹니석(chlorite), 녹 염 석 (epidote), 몬 모 릴 로 나 이 트(montmorillonite), 카올리나이트(kaolinite) 및 일라이트와 스멕타이트(smectite)의 혼합층상광물 등이 감정되었다. 단 열충전광물 중에는 방해석이 가장 광범위하게 산출되며, 일라이트는 산출양은 많지 않으나 산출빈도는 가장 높다. 로먼 타이트와 같은 제올라이트 광물은 주변 시추공보다는 빈도가 낮지만 광범위하게 분포한다. 녹니석은 주로 단열대 표면의 변질광물로서 주로 산출된다. 특히 로먼타이트와 녹염석 및 황철석의 산출은 KURT를 포함한 연구지역 전반에 열수변질작용의 영향이 있었음을 지시한다. DB-1 심부시추공의 시추코아에서 얻어진 단열대 시료에 대한 주사전자현미경(SEM) 관찰결과, 로먼타이트는 전형적인 주상의 결정형을 보여주며, 일라이트와 카올리나이트는 전형적인 판상의 결정형태로 산출되기도 하며(Fig. 4) 녹니석은 불규칙한 판상의 집합체로 주로 산출된다. 몬모릴로나이트의 경우는 전형적인 벌집형태의 조직을 보여준다(Fig. 4). 또한 장석의 벽개변을 따라 2차 생성광물로써 다양한 점토광물의 집합체가 생성된 양상이 흔하게 관찰된다(Fig. 4).

Fig. 4. Photographs of fracture-filling minerals using a scanning electron microscope.

다. 지하수 지구화학적 특성

 다양한 심도의 세 개의 시추공에서 채취한 지하수시료의 주요 지구화학적 요소와 특성을 Fig. 5에 나타내었다. 시추공 DB-1, YS-1, YS-4에서 채취한 대부분의 지하수는 pH 8이상 의 알칼리 환경을 보여주었다. 시추공 YS-1을 제외한 두 관측공의 전기전도도는 200 μS/cm를 나타냈으며 시추공 YS-1의 경우 그라우팅의 영향을 받아 특정심도에서 높은 값의 전기전도도(6,130 μS/cm)와 pH 12이상의 강알카리성 특성을 보였다. 또한 DB-1과 YS-4 시추공과 비교할 때 Na, K, Ca 이온의 농도가 상대적으로 높음을 알 수 있다. DB-1 공은 용존산소량(DO)이 매우 낮은 환원환경으로 DB-1 공의 천부구간을 제외하고 Eh값의 감소를 나타내며 이는 환원환경을 지시한다.

  KURT의 지하수 시료의 Cl-이온의 농도는 5 mg/L 이하이며 전 샘플링구간에서 커다란 변화 없이 일정하게 나타났다. 이러한 KURT 지역에서 나타나는 Cl^- 이온의 농도 패턴은 유럽의 다른 화강암 연구지역에서 나타나는 깊이에 따라 증가하는 C^-이온 농도 분포와는 달리 깊이에 따라 눈에 뜨이는 증가를 보이지 않는다. 이러한 현상은 KURT 지역의 지하수가 전체적으로 혼합(mixing)되어지고 있다고 해석할 수 있다. 이러한 현상은 결정질암반에서 지하수의 흐름에 결정적인 역할을 하는 단층대가 지하수 샘플을 채취한 깊이에서 지대한 영향을 미치는 것으로 생각된다. KURT 지역의 화강암은 깊이가 깊어질수록 이러한 단층대의 빈도가 낮아 질 것으로 예상되며 따라서 지하수의 혼합 현상도 천부지하수에 비하여 낮을 것으로 예상된다. 따라서 심부지하수에서는 처분지하수보다 상대적으로 높은 Cl^-이온 농도분포를 예상할 수 있을 것으로 생각된다. 이러한 현상을 검증하기위해서는 좀 더 깊은 시추공과 다양한 연구가 필요하다.

 황산염 이온의 농도는 상대적으로 낮은 값(<7.8 mg/L)으로 관측공의 심도가 증가함에 따라 점점 감소하는 경향을 보였다. 황산염은 비료나 황화광물의 산화에 의해 유래할 수 있다[8][9]. 지표환경에서 질산염, 황산염, 탄산염을 포함한 여러 이온성분의 농도는 생지구화학적 반응에 따른 산화환원 조건에 의하여 영향을 받는다. DB-1, YS-1, YS-4의 불소의 농도는 0.13~12.7 mg/L 범위의 값을 보이며 시료채취심도에 따라 증가하는 경향을 보였다(Fig. 5)

Fig. 5. Distribution of major components and geochemical parameters of groundwater from the YS-1, YS-4,and DB-1 boreholes.

 시추공 DB-1, YS-1, YS-4에서 채취한 지하수의 주 용존 이온 종들의 함량을 piper's diagram에 나타내었다(Fig. 6). 토양이나 풍화암석의 주된 영향을 받는 천부지하수는 Ca-HCO₃타입을 나타내며 지표에서 300m 이하의 심부지하수는 Na-HCO₃의 유형을 보였다. 그러나 YS-1은 DB-1, YS-4 의 지하수 화학 특성과 비교하여 다른 경향을 나타냈다. 이러한 수리화학적 특성의 차이는 주로 그라우팅의 영향에 의한 것으로 멀티패커 시스템 설치 이전에 115m 부근의 시추 및 유압 시험 이후에 발생한 균열의 보강을 위하여 포틀랜드 시멘트 그라우팅작업이 수행되었다.

 또한 시추공 DB-1과 YS-4에서 채취한 지하수의 지구화학적 유형이 매우 유사함을 알 수 있다. 이는 두 관측공사이의 지하수 시스템이 서로 연관성이 있음을 나타낸다. 실제로 지질학적 모델에 따르면 시추공 YS-4은 위치적으로 시추공 YS-1과 가까운 곳에 위치하나 YS-1과 YS-4사이에 단층과 같은 단열대가 존재함을 알 수 있었다. 따라서 시추공 YS-1과 YS-4에서 채취한 지하수의 지구화학적 특성은 사뭇 다른 특성을 나타낸다.

라. 지하수의 지구화학적 진화

 KURT의 화강암에 존재하는 심부 지하수의 불소원소의 함량은 심도에 따라 증가한다. 지하수의 지구화학적 특성에 따른 불소의 농도변화를 삼성분도(teriary diagram)에 나타내었다(Fig. 7). 불소의 함량이 높은 지하수일수록 주요 양이온은 Na, 주요 음이온은 HCO₃ 영역에 도시되었다. Chae et al.[10]은 국내의 고농도 불소를 함유하는 지하수는 일반적으로 Na-HCO₃ 유형으로 변성암(metamorphic rock)과 화강암지역의 대수층에서 나타난다고 하였다. 또한 심부지하수의 고농도불소는 불소를 함유한 광물의 용해에 의해 발생한다고 설명하였다. 그러나 주요 불소 함유 광물인 형석(flourite), 인회석(apatite)는 화강암 내에 일반적인 광물이 아니므로 불소를 함유한 운모와 같은 규산염광물과의 물-암석 반응에 의해 불소가 증가하였을 것으로 설명하였다.

Fig. 7. Tertiary diagram showing fluoride concentrations of groundwater from the YS-1, YS-4, and DB-1 boreholes.

  불소의 함량은 pH, Na⁺이온과 양의 상관관계를 보이는 반면, Ca⁺²이온과는 음의 상관관계를 보인다. 일반적으로 장기간 물-암석반응이 일어날수록 pH의 증가하고 양이온 교환반응과 방해석 침전으로 Ca⁺² 이온의 감소에 따라 지하수의 유형은 Na-HCO₃으로 진화하게 된다. Na⁺이온은 물-암석반응에 의해 증가하는 주요 양이온으로 Na⁺이온과 불소의 양의 상관관계는 불소의 농도가 암석의 풍화와 물-암석반응시간에 의해 영향을 받았음을 지시한다. Ca⁺² 농도가 높은 지하수의 경우 불소의 농도와 지하수의 성분이 형석과 방해석의 용해도와 방해석의 침전에 의한 Ca⁺²이온이 제거에 의해 제어되며 이는 지속적으로 불소의 침전을 막는다. 결과적으로 심부지하수의 불소 농도는 형석의 침전과 관계없이 증가할 수 있다.

 지하수 시료의 δ¹⁸O과 δD 분석 값은 각각 -10.4~-8.2‰과 -71.3~-55.0‰의 범위로 지구순환수선상에 도시되었고 이는 동위원소 조성상 지하수가 순환수 기원임을 보여준다(Fig.8). 주목할 점은 동위원소 값이 낮은 시료에서 높은 불소함량을 보인다는 것이다. 긴 순환경로를 거친 심부지하수의 수소,산소 동위원소 값은 천부지하수에 비해 낮으며 이는 불소함량이 높은 지하수가 물-암석 반응에 의해 생성되었음을 보여준다.

Fig. 8. Distribution of fluoride concentrations and tritium contents with 18O and D in the groundwater from YS-1, YS-4 and DB-1.

  KURT 지역의 지하수에서 삼중수소(tritium)값이 관측되었다. 이러한 삼중수소의 관측은 해당 샘플링지역에서 새로운 지하수의 유입을 의미한다. 즉 상대적으로 높은 삼중수소 측정치는 해당 샘플링 깊이에서 단층대에 의하여 새로운 지하수가 유입되고 기존 지하수와 혼합되는 현상을 지시한다. 삼중수소 측정치는 시추공의 깊이가 깊어질 수 록 그 농도가 낮아지며 이는 지하수 유입이 상대적으로 미비하다는 것을 지시한다.

  KURT 지역에서 채취한 지하수의 ¹⁴C을 이용한 연대측정(age dating analysis)에서 지하수의 체류기간(residence time)이 약 2,000~6,000년으로 측정되었다. 이러한 체류기간은 KURT 지역의 화강암에 존재하는 지하수가 다른 유럽의 화강암지역보다 상대적으로 지하수의 연령이 오래되지 않은 것으로 예상된다. 예를 들면 스웨덴의 스트리파(Stripa)의 화강암지역에서 채취한 지하수의 ¹⁴C을 이용한 연대는 약 300~400미터 깊이에서 20,000년을 넘는다[11].

IV. 결 론

  방사성폐기물처분연구의 일환으로 KURT 화강암지역에서 심지층 지하수의 지구화학적 특성을 연구하였다. 특히 KURT 지하수의 지구화학적 특성을 조사하기위하여 단열충 전광물 및 다양한 심도의 세 개의 시추공에서 채취한 지하수의 지화학적 조성을 조사하였다. 단열충전광물 중에는 방해석이 가장 광범위하게 산출되며, 그 밖에도 일라이트, 로먼타이트, 제올라이트, 녹니석등이 산출되었다. 시추공에서 채취한 지하수시료는 일반적으로 pH 8이상의 알칼리 환경을 보여주었으며 특히 DB-1 공은 지표면과 가까운 구간을 제외하고 전 깊이에 따라 낮은 용존산소량(DO)과 Eh값의 감소를 나타내며 환원환경을 나타냈다. KURT의 지하수 시료의 Cl^-이온의 농도는 깊이에 상관없이 비교적 일정하게 나타났다. 이러한 현상은 KURT 지역의 천부지하수와 심부 지하수간의 혼합(mixing)가능성을 제시한다. KURT의 화강암에 존재하는 심부 지하수의 불소원소의 함량은 심도에 따라 증가하며 이는 불소함량이 높은 지하수가 물-암석 반응에 의해 생성 되었음을 보여준다. KURT 지역의 천부 지하수 구간에서 삼중수소(tritium)값이 관측되었다. 이러한 삼중수소의 관측은 해당 샘플링지역에서 새로운 지하수의 유입을 의미한다. 즉 상대적으로 높은 삼중수소 측정치는 해당 샘플링 깊이에서 단층대에 의하여 새로운 지하수가 유입되고 기존 지하수와 혼합되는 현상을 지시한다. KURT 지역에서 채취한 지하수의 체류기간은 약 2,000~6,000년으로 측정되었다. 이러한 지하수의 체류기간은 다른 화강암지역에서 조사된 지하수의 체류기간보다 비교적 짧은 것으로 조사되었다. 이러한 지하수의 짧은 체류기간은 심부 지하수가 화학적 평형상태에 도달하여 안정화된 상태에 도달되지 못하였음을 의미한다.