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ISSN : 1738-1894(Print)
ISSN : 2288-5471(Online)
Journal of Nuclear Fuel Cycle and Waste Technology Vol.18 No.1 pp.83-90
DOI : https://doi.org/10.7733/jnfcwt.2020.18.1.83

A Suitability Study on the Indicator Isotopes for Graphite Isotope Ratio Method (GIRM)

Jinseok Han, Junkyung Jang, Hyun Chul Lee*
Pusan National University, 2, Busandaehak-ro 63 beon-gil, Geumjeong-gu, Busan, Republic of Korea
Corresponding Author. Hyun Chul Lee, Pusan National University, E-mail: hyunchul.lee@pusan.ac.kr, Tel: +82-51-510-2318
December 24, 2019 March 12, 2020 March 19, 2020

Abstract


The Graphite Isotope Ratio Method (GIRM) can verify non-proliferation of nuclear weapon by estimating the total plutonium production in a graphite-moderated reactor. Using the reactor, plutonium is generated and accumulated through the 238U neutron capture reaction, and impurities in the graphite are converted to nuclides due to the nuclear reaction. Therefore, the amount of plutonium production and concentration of the impurities are correlated. However, the plutonium production cannot be predicted using only the absolute concentration of the impurities. It can only be predicted when the initial concentration of the impurities is obtained because the concentration, at a certain time, depends on it. Nevertheless, the ratios of the isotopes in an element are known regardless of the impurity of an element in the graphite moderator. Thus, the correlation between the isotope ratio and amount of plutonium produced helps predict plutonium production in a graphite-moderated reactor. Boron, Lithium, Chlorine, Titanium, and Uranium are known as indicator elements in the GIRM. To assess whether the correlation between the indicator isotope and amount of plutonium produced is independent of the initial concentration of the impurities, four different impurity compositions of graphite were used. 10B/11B, 36Cl/35Cl, 48Ti/49Ti, and 235U/238U had a consistent correlation with the cumulative plutonium production, regardless of the initial impurity concentration of the graphite, because these isotopes were not generated through the nuclear reaction of other elements. On the other hand, the correlation between 6Li/7Li and plutonium production depended on the initial concentration of the impurities in graphite. Although 7Li can be produced through the neutron capture reaction of 6Li, the (n, α) reaction of 10B was the major source of 7Li. Therefore, the initial concentration of 10B affected the production of 7Li, making Li unsuitable as an indicator element for the GIRM.



흑연 동위원소 비율법의 지표 동위 원소 적합성 연구

한 진석, 장 준경, 이 현철*
부산대학교, 부산광역시 금정구 부산대학로63번길 2

초록


흑연 동위원소 비율법(GIRM)은 비핵화 검증 도구로써 흑연감속로의 플루토늄 생산량을 예측하는데 사용된다. 원자로가 가 동되면 238U의 중성자 포획 반응에 의해 플루토늄이 생성되어 축적되고 동시에 흑연 내 불순물도 핵반응을 통해 다른 핵종 으로 바뀌기 때문에 플루토늄의 생성량과 불순물의 농도는 일정한 상관 관계를 갖는다. 이러한 상관관계에도 불구하고 어 느 특정 시점에서의 불순물의 농도는 불순물의 초기 농도에 의존하기 때문에 불순물의 초기 농도가 알려지지 않으면 불순물 의 절대 농도만으로 플루토늄 생산량을 예측하는 것은 불가능하다. 그러나 불순물의 초기 동위원소 비율은 초기 불순물 농 도에 상관없이 알려져 있기 때문에 불순물의 동위원소 비율과 플루토늄 생산량의 관계는 흑연감속로에서 플루토늄 생성량 을 예측하는 유용한 도구가 될 수 있다. 흑연동위원소 비율법의 지표 원소로 Boron, Lithium, Chlorine, Titanium, Uranium 등이 이용되는 것으로 알려져 있다. 위 지표원소의 동위원소 비와 플루토늄 생성량 사이의 상관 관계가 초기 불순물 농도에 의존하지 않는지를 네 가지 다른 흑연 불순물 조성을 이용하여 평가하였다. 10B/11B, 36Cl/35Cl, 48Ti/49Ti, 235U/238U은 흑연의 초 기 불순물 농도에 상관없이 누적 플루토늄 생성량과 일관된 상관 관계를 갖는다. 이러한 원소들은 다른 원소의 핵반응에 의 해 해당 원소의 동위원소가 생성되지 않기 때문이다. 반면 6Li/7Li과 플루토늄 생성량의 상관관계는 흑연 내 불순물의 초기 농도에 의존한다. 7Li은 6Li의 중성자 포획 반응에 의해서 생성되기도 하지만 10B의 (n, α)반응으로도 생성되는 것이 더 지배 적이기 때문에 10B의 초기 농도가 7Li의 생성량에 영향을 미치는 것이다. 따라서 Lithium은 흑연 동위원소 비율법을 위한 지 표 원소로 적절하지 않음을 알 수 있다.



    Pusan National University
    © Korean Radioactive Waste Society. All rights reserved.

    This is an Open-Access article distributed under the terms of the Creative Commons Attribution Non-Commercial License (http://creativecommons.org/licenses/by-nc/3.0) which permits unrestricted non-commercial use, distribution, and reproduction in any medium, provided the original work is properly cited.

    1. 서론

    북한은 영변에 있는 Magnox 흑연 감속 원자로에서 핵무 기용 플루토늄을 생산하였다. 북한의 비핵화 검증 과정에서 북한이 원자로를 이용하여 생산한 플루토늄 양을 정확히 추 정하는 것은 북한이 보유한 플루토늄 핵무기의 기수를 추정 하는데 결정적인 지표이기 때문에 필수적으로 요구된다. 북 한이 원자로 운전 이력을 투명하게 공개하면 생산된 플루토 늄 양을 계산을 통해 추정할 수 있다. 그러나 이를 신뢰할 수 없을 경우 계산 결과 또한 신뢰하기 어렵다.

    원자로가 가동되면 238U의 중성자 포획 반응에 의해 핵연 료 안에 플루토늄이 생성되어 축적된다. 동시에 흑연 감속재 내 불순물도 핵반응을 통해 다른 핵종으로 바뀌기 때문에 플 루토늄의 생성량과 불순물의 농도는 일정한 상관 관계를 갖 는다. 따라서 불순물의 초기 농도를 정확히 알고 있다면 이러 한 상관관계를 이용하여 불순물의 농도를 측정함으로써 생산 된 플루토늄의 양을 추정할 수 있다. 그러나 원자로가 오랜 기 간 동안 운전이 된 상황에서 이러한 불순물의 초기 농도를 정 확히 알아낼 수 없기 때문에 현시점에서의 불순물 농도를 측 정하여 생산된 플루토늄의 양을 추정하는 것은 불가능하다.

    그러나 원자로를 가동함에 따라 불순물 원소의 동위원 소 비율도 달라지며 이 비율은 생산된 플루토늄의 양과 일 정한 상관 관계를 갖는다. 게다가 이러한 불순물 원소의 동 위원소 비율의 초기 값은 초기 불순물 농도에 상관없이 알려 져 있기 때문에 불순물 원소의 동위원소 비율과 플루토늄 생 산량의 관계는 흑연감속로에서 플루토늄 생성량을 예측하 는 유용한 도구가 될 수 있다. 이와 같이 흑연감속로에서 흑 연 감속재 불순물 원소의 동위원소 비율과 플루토늄 축적량 과의 상관관계를 이용하여 흑연감속로에서 생산된 플루토늄 양을 추정하는 기술을 흑연 동위원소 비율법(Graphite Isotope Ratio Method; GIRM) 이라 한다. 흑연 동위원소 비율 법은 1990년대 중반 미국 PNNL (Pacific Northwest National Lab.)에서 개발되었다[1-4].

    PNNL에서 개발된 흑연 동위원소 비율법은 그 과정에 대 한 상세 내용 없이 기본 원리와 결과 위주로 간단히 보고되었 다. 따라서 북한의 비핵화 검증의 도구로 본 기술을 이용하 기 위해서 국내 기술 개발 차원의 연구가 수행되었다. 본 연 구에서는 흑연 동위원소 비율법에 관한 다양한 선행연구에 서 제시하고 있는 Boron, Lithium, Chlorine, Titanium, Uranium 등 다양한 지표 원소에 대해 그 적합성을 연구하였다.

    2. 분석 방법

    2.1 흑연 불순물 및 지표 핵종

    흑연 동위원소 비율법의 지표 원소로 사용될 수 있기 위 해서는 해당 원소의 동위원소비와 생성된 플루토늄의 양 사 이의 상관 관계가 흑연 불순물 초기 농도에 무관해야 한다. 흑연 불순물의 초기 농도가 지표 원소별 상관관계에 어떠 한 영향을 미치는지 알아보기 위해 다양한 흑연 불순물 농 도를 가지고 민감도 조사를 수행하였다. Table 1은 흑연감 속원자로의 감속재로 사용되는 다양한 흑연의 불순물 함량 에 대한 조사 자료를 나타낸다. 각각의 조성(Composition) 은 서로 다른 구성의 불순물을 가진다. 이를 토대로 흑연 내 초기 불순물 농도에 따른 지표 동위원소 비율의 민감도 분석 을 수행하였다.

    Table 2는 PNNL에서 수행된 흑연 동위원소 비율법에 관 한 선행 연구[1,4]에서 지시 핵종으로 제시되고 있는 주요 핵 종들과 적용 가능한 중성자 조사량 범위를 보여준다.

    2.2 Magnox 원자로 단위 핵연료 격자 모형

    현재 운전 중인 여러 가지 MAGNOX 원자로 중에서 1956년에 지어져 가장 오래 된 Calder Hall 발전소를 기준으 로 하여 단위 핵연료 격자 모델을 구성하였다. Calder Hall 은 182MWt의 출력을 내며, 노심의 연료 채널 수는 1696개, 유효 노심 높이는 6.4 m이다.

    2차원 단위 핵연료 격자 모델은 Fig. 1과 같이 구성되어 있으며, 설계 변수들은 아래의 Table 3에 나타내었다[6]. 연 료는 천연우라늄을 사용하였으며, 연료 피복은 Magnox를 이용하였다. 감속재인 흑연이 일정 간격을 두고 피복을 둘러싸고 있다. 흑연과 피복 사이에는 냉각재로 이산화탄소 가 흐른다.

    McCARD코드를 이용하여 모델링 및 계산을 수행하였다.

    단위 핵연료 격자 모델의 축 방향 높이는 1 cm이다. 출력은 167.6W로 12년간 40단계로 연소시켰다. 핵단면적 자료는 ENDF/B-VII.1을 사용하였다. 핵연료의 온도는 800 K, 피복 재의 온도는 700 K, 흑연 감속재와 냉각재의 온도는 모두 650 K으로 설정하였다.

    3. 분석 결과

    먼저, 흑연의 불순물 조성에 따른 2차원 단위 핵연료 격 자 모형의 무한증배계수를 Fig. 2에 나타내었다. 조성에 따 라 흑연의 초기 불순물 양이 달라지고 이에 따라 무한 증배 계수값의 차이가 160 pcm 이내로 발생하였다.

    Fig. 3은 누적 플루토늄 생성량과 지표원소의 동위원소 비 관계를 나타낸다. Boron, Chlorine, Titanium, Uranium 에서는 불순물 조성에 상관없이 같은 상관 관계를 나타낸다. 반면 Lithium 에서는 6Li/7Li 비와 플루토늄 생성량의 상관 관계가 불순물 조성에 따라 달라짐을 확인할 수 있다.

    6Li/7Li 비율이 불순물 농도의 변화에 따라 차이가 나는 구 체적인 원인을 파악하기 위해 흑연의 불순물 조성에 따른 6Li 와 7Li의 수밀도 변화를 Fig. 4에 비교하였다. 초기 Li의 농도 가 다르기 때문에 규모는 다르지만, 각 조성의 6Li을 비교하 였을 때, 비슷한 거동을 보이는 것을 알 수 있다. 그러나 7Li 의 경우 조성2에서는 거의 일정한 반면, 조성1, 조성2 그리 고 조성4의 경우 연소가 진행 됨에 따라 증가하여 수렴하는 거동을 보인다.

    붕소 농도에 대한 7Li의 민감도를 조사하기 위해, 조성1 에서 붕소의 농도를 0 ppm으로 설정한 경우(Case1)와 조성1 에서 붕소의 농도를 0.05 ppm으로 설정한 경우(Case2)를 조 성1에서 붕소 농도를 그대로(0.1 ppm) 사용한 경우(Case3) 와 비교하였다. Fig. 5는 각 경우에서 6Li와 7Li의 수밀도를 비 교한 것이다. 6Li는 Boron의 농도변화에 상관없이 세 경우 모두 같은 결과를 보인다. 특히 Case1의 경우에는 Boron의 초기 농도가 0 ppm으로 영향이 없다면, 6Li/7Li의 비율은 6Li 의 변화에 기인한다. 7Li의 경우에는 Boron의 초기 농도에 따 라서 거동이 달라지는 것을 확인할 수 있다. 이러한 현상은 10B이 열중성자에 대해 약 3400barns의 (n, α)반응 단면적을 가지고 7Li으로 변환되기 때문이다.

    4. 토의 및 결론

    흑연 동위원소 비율법은 흑연감속로에서 생산한 플루토 늄 양을 정확히 예측함으로써 비핵화 검증에 이용되는 기술 이다. 흑연 감속재 안의 불순물 원소의 동위원소 비와 플루토 늄 생성량 사이에는 일정한 상관관계를 가지며 흑연 동위원 소 비율법에서는 흑연 불순물 원소의 동위원소 비를 측정함 으로써 해당 원자로에서 생산한 플루토늄 양을 추정한다. 흑 연 동위원소 비율법에서는 적절한 지표 원소의 선정이 중요 하며 지표 원소로 사용될 수 있기 위해서는 해당 원소의 동위 원소 비율과 플루토늄 생성량 사이의 상관 관계가 흑연 불순 물 조성에 영향을 받지 않아야 한다. 본 연구에서는 Boron, Lithium, Chlorine, Titanium, Uranium과 같은 지표 원소의 동위원소 비율과 플루토늄 생성량의 상관관계에 불순물 조 성이 어떠한 영향을 주는지를 확인하였다.

    10B/11B, 36Cl/35Cl, 48Ti/49Ti, 235U/238U 비율은 흑연의 초 기 불순물 농도에 상관없이 누적 플루토늄 생성량과 일관된 상관 관계를 보여 Boron, Chlorine, Titanium, Uranium은 지표 원소로 사용될 수 있음을 확인하였다. 10B/11B 비의 주 된 변화 요인은 (n, α) 반응에 의한 10B의 감소이며 36Cl/35Cl 비의 주된 변화 요인은 35Cl의 중성자 포획반응에 의한 36Cl 으로의 변환이다. 48Ti/49Ti 비의 주된 변화 요인은 48Ti의 중 성자 포획반응에 의한 49Ti 으로의 변환이며 235U/238U 비의 주 된 변화 요인은 핵분열 반응에 의한 235U의 감소이다. 반면 6Li/7Li 비율과 플루토늄 생성량의 상관관계는 불순물 원소 의 초기 농도에 따라 달라진다. 이는 7Li이 6Li의 중성자 포획 반응으로도 생성되지만 10B의 (n, α)반응으로 생성되는 것이 더 지배적이므로 6Li/7Li 비가 불순물 중 Boron의 양에 매우 의존하기 때문이다.

    흑연 동위원소 비율법에서 지표원소로 사용되기 위해서 는 해당 원소의 동위원소 비가 흑연 불순물의 초기 농도에 영향을 받지 않아야 한다. Boron, Chlorine, Titanium, Uranium의 경우 그 동위원소의 비가 다른 원소의 농도에 영향을 받지 않기 때문에 지표 원소로 사용될 수 있다. 그러나 Lithium의 경우 그 동위원소의 비가 Boron의 초기 농도에 민감하 게 영향을 받기 때문에 Lithium은 지표원소로 적합하지 않다.

    감사의 글

    이 논문은 부산대학교 기본연구지원사업(2년)에 의하여 연 구되었음.

    Figure

    JNFCWT-18-1-83_F1.gif

    Fuel pin-cell geometry of Magnox reactor.

    JNFCWT-18-1-83_F2.gif

    Infinitive multiplication factors of various Compositions.

    JNFCWT-18-1-83_F3.gif

    Correlation between plutonium production and isotope ratios.

    JNFCWT-18-1-83_F4.gif

    Comparison of Li isotopes conversion for various Compositions.

    JNFCWT-18-1-83_F5.gif

    Boron sensitivity test of Composition 1.

    Table

    Impurity compositions of various graphite [5,7]

    GIRM Indicator Elements

    Design parameters for Fuel pin-cell of Magnox reactor

    Reference

    1. J.P. McNeece, B.D. Reid, and T.W. Wood, “The Graphite Isotope Ratio Method (GIRM): A Plutonium Production Verification Tool”, PNNL-12095, Pacific Northwest National Lab (1999).
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