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ISSN : 1738-1894(Print)
ISSN : 2288-5471(Online)
Journal of Nuclear Fuel Cycle and Waste Technology Vol.10 No.1 pp.21-26
DOI :

소듐냉각고속로 피복관용 중형 HT9 단조품 소재의 미세조직 및 기계적 특성 평가

김준환, 이강수, 김성호, 이찬복
한국원자력연구원

Evaluation of Microstructural and Mechanical Property of Medium-sized HT9 Cladding Forged Material for Sodium-cooled Fast Reactor

Jun-Hwan Kim, Kang-Soo Lee, Sung-Ho Kim, Chan-Bock Lee
Korea Atomic Energy Research Institute
(Received January 30, 2012 / Received February 27, 2012 / Approved February 27, 2012)

Abstract

Microstructural and mechanical property were evaluated at the medium-sized HT9 (12Cr-1MoWV) forged steelwhich was considered as primary candidate for the fuel cladding in sodium-cooled fast reactor (SFR). Material wasforged at 1170 C after the induction melting to make round bar as 160mm diameter, 7000mm length then theradial distribution of microstructure as well as microhardness was evaluated. The results showed that overallmicrostructure exhibited as ferrite-martensite structure, where small amount (2 3%) of delta ferrite was formedthroughout the specimen and maximum 15% of transformed ferrite was formed at the center, where it graduallydecreased toward the radial direction. Sensitivity analysis of the cooling curve and Time-Temperature-Transformation (TTT) diagram revealed that formation of transformed ferrite could be avoided when the diameterwas decreased down to 120mm.

BSSPBH_2012_v10n1_21.pdf2.58MB

I. 서 론

소듐냉각 고속로 (Sodium-cooled Fast Reactor, SFR)는 액체 소듐을 냉각재로 이용하며 고속중성자를 사용하여 핵분열을 일으키는 원자로로 현재 경수로의 뒤를 잇는 차세대 원자로로 개발되고 있는 원자로이다. 대한민국은 우라늄 자원을 재활용하고 현안으로 대두되고 있는 사용후 핵연료 양을 감축하기 위하여 차세대 순환형 핵연료 기술을 개발하고 있으며 이의 일환으로 2028년까지 SFR 실증로를 건설할 계획으로 추진하고 있고 이에 관련 핵심기술을 개발하고 있다[1,2]. SFR의 핵연료는 파이로프로세싱을 이용하여 건식 처리된 금속핵 연료가 사용될 계획이며 경수로에 비하여 높은 운전온도를 갖는 특성상 핵연료 피복관은 고온 기계적 성질이 우수한 스테인리스강을 고려하고 있다[3]. 초기에는 기계적 성질이 우수한 오스테나이트계 스테인리스강인 316L (17Cr-13Ni-Mo) 및 D9 (14Cr-15Ni-MoTi) 강이 고려되었으나 상기의 재료는 고속중성자 조사시 부피가 비정상적으로 커지는 조사팽윤 현상(irradiation swelling)이 발생하여 원자로 연소시 핵연료봉 제원이 변화하여 연소성능 및 안전성에 큰 영향을 미치는 단점을 지니고 있다[4]. 페라이트-마르텐사이트계 스테인리스강은 우수한 열적 크립 성질과 아울러 중성자 조사시 우수한 치수 안정성을 지니고 있어서 핵연료 피복관 후보 재료로 유력하게 고려될 뿐만 아니라 차세대 핵연료 피복관으로 개발되고 있는 산화물 분산강화 강 (Oxide-Dispersed Strengthened Steel)의 기본 조성으로 적용되고 있다[5,6]. HT9 강은 Cr과 Mo가 각각 12% 및 1% 함유되고 W, V등이 함유된 페라이트-마르텐사이트계 스테인리스강으로 상기의 특성으로 인하여 일찍이 고속로 핵연료 피복관 후보재료로서 미국의 실험 고속로인 EBR-II 및 FFTF에서 최대 165 dpa (displacement peratom) 동안 연소경험을 가진 재료이다[7,8]. 위와 같이 검증된 노내 연소이력으로 인하여 2028년에 건설될 SFR 실증로의 초기노심에 장전될 피복관 재료로 HT9 강이 유력하게 고려되고 있다. 핵연료 피복관은 합금용해 및 단조 후 중공빌렛(hollow billet)을 제조하여 열간압출 및 필거링, 복수의 냉간인발 및 열처리 공정을 통하여 만들어진다. 이러한 피복관 시제품 제작에 필요한 제반 기술을 개발하고자 국내 산업체와 연계하여 1.1톤 규모의 중형 HT9 합금을 제조하였다. 실험실 규모로 HT9 합금을 용해하여 피복관 제조 관련 제반 연구를 수행한바 있으나[9] 시제품 규모의 중형 HT9 단조품에 대한 금속조 직학적 이해는 아직 부족한 실정이다.

 본 연구의 목적은 SFR 핵연료 피복관 재료로 개발한 국산중형 HT9 단조품에 대한 미세조직 및 기계적 성질을 평가, 분석하는데 있다. 위치에 따른 단조품의 미세조직 분석 및 미세경도 평가와 아울러 냉각속도에 따른 단조품의 미세조직학적 특성에 대한 고찰을 수행하였다.

II. 실험 과정

가. 실험 재료

 Table 1은 시험재료의 화학조성을 나타낸 표이다. 시험재료는 1.1톤의 규모로 포스코특수강(주)에서 진공유도 용해하여 잉고트로 제조하였다. 제조된 잉고트는 표면을 연마한 후, 1170℃에서 가열 및 열간 단조 후 공랭하여 직경이 160 mm에 길이가 7 m를 갖는 HT9 환봉으로 가공하였다.

Table 1. Chemical composition of the test material. (in wt%).

나. 특성 시험

 가공한 HT9 단조품은 중심부를 기준으로 반경방향으로 12~15mm 간격으로 5 mm의 폭으로 절취하여 중심부위를 기준으로 미세조직 관찰 및 미세경도 값을 측정하였다. 시편은 최대 2400번 거칠기를 갖는 연마지를 사용하여 단계적으로 표면 연마한 후, 마지막으로 0.5㎛ 입도를 갖는 알루미나 현탁액을 사용하여 표면 마감처리 하였다. 표면 연마한 시편은 5% 질산에 2% 불산이 함유된 수용액에 일정시간 담궈 표면을 에칭한 후, 광학현미경을 이용한 미세조직 관찰을 수행하였다. 미세경도는 Akashi HM-122 비커스 미세경도기를 이용하여 중심부위부터 약 500 ㎛ 간격으로 500 g의 하중으로 측정하였다. 미세조직에서 관찰된 각 상의 면적분율을 정량화하기 위하여 화상분석 도구를 이용한 분석을 실시하였다. 위치별로 현미경 사진을 무작위로 최소 5매 이상 추출하여 Matrox inspector 2.1 모델을 이용하여 단조품에 대한 위치별 각 상의 면적분율을 측정하였다.

Ⅲ. 결과 및 고찰

가. HT9 단조품의 미세조직 및 기계적 특성

 Fig. 1은 1170℃에서 열간단조 후 냉각한 HT9 단조품의 반경방향 위치에 따른 미세조직을 나타낸 그림이다. 중심부위인 1 mm 위치에서 페라이트 상이 기지조직처럼 형성되어 있으며 마르텐사이트 상이 섬처럼 형성되어 있는것이 관찰되었다. 중심부위에서 멀어질수록 페라이트 상의 분율이 감소하는 것이 관찰되었으며 단조품 외면에서는 기지조직으로 형성된 마르텐사이트 상 경계에 페라이트 상이 발달된 것이 관찰되었다. 열간단조 후 공랭되는 과정 중에 위치에 따른 냉각 성능의 차이에 따라 반경방향으로 페라이트 상의 분율이 변화하게 된 것으로 사료된다. 이러한 위치에 따른 페라이트 상 형성 기구를 배제하기 위하여 단조품에 서중심부를 기준으로 반경방향으로12~15mm 간격으로 5 mm의 폭으로 절취한 후 진공 분위기에서 1050℃ 1시간 노말라이징 (Normalizing) 및 750℃에서 1시간 템퍼링 (Tempering) 처리 후 반경방향으로 미세조직 변화를 관찰하였다. Fig. 2는 단조품을 노말라이징 및 템퍼링 처리한 후 공랭한 시편에 대한 미세조직 결과이다. 전반적으로 마르텐사이트 상이 우세한 가운데 소량의 페라이트 상이 마르텐사이트 상 내부에 관찰되었다.

Fig. 1 Microstructure of as-fabricated HT9 forged steel.

Fig. 2 Microstructure of HT9 forged steel after normalizing at 1050°C for 1hr and tempered at 750°C for 1hr.

 Fig. 3은 제조 원 상태 (as-fabricated) 및 열처리 된 단조품에 대하여 반경방향으로 국부 미세경도를 측정한 결과를 보여준다. 제조원 상태의 단조품의 경우 중심부에서 약 220~250 VHN의 경도값을 보이다가 바깥으로 갈수록 급격히 증가하여 중심에서 10 mm 떨어진 지점에서 단조품 외면까지 최대 450 VHN의 값으로 일정한 양상을 보여주고 있다 . 전반적으로 최대값과 비교하여 크게 - 100VNH의 산포를 보여주고 있는데 이는 단조품에 존재하는 페라이트 상의 영향으로 사료된다. 열처리한 단조품의 경우, 반경방향을 따라 경도값이 약 250 VHN으로 균일하게 분포하며 산포 거동도 열처리 전에 비하여 크게 감소한 것이 관찰되었다. 열처리한 시편의 경우, 미세조직이 템퍼드 마르텐사이트 조직을 나타내며 경도값도 타 문헌과 비슷한 값을 나타낸다[9]. 열처리 하지 않은 단조품의 경우, 마르텐사이트로 추정되는 최대 경도값이 약 450VNH으로 열처리된 시편에 비하여 높게 나왔는데 이는 냉각 중 형성된 마르텐사이트가 완전히 풀리지 않았음을 의미한다.

Fig. 3. Radial profile of Vickers microhardness in HT9 forged steel.

 이러한 단조품 시편에 대한 기계적 성질을 정량적으로 평가하기 위하여 단조품을 반경방향 및 길이방향으로 절취한 후 표점거리 25 mm와 두께 1 mm 인장시험편으로 가공하여 ASTM E8에 따라 상온 및 정상상태의 SFR 핵연료 설계온도인 650℃에서 인장시험을 수행하였다. Fig. 4는 인장시험 결과를 나타낸다. 상온 및 650℃에 관계없이 반경방향 (R-direction)의 강도 및 연성이 길이방향 (Ldirection)에 비하여 다소 낮은 결과를 보였으며 이는 반경방향으로 존재한 페라이트상에 의하여 반경방향의 기계적 성질이 길이방향에 비하여 낮아진 것으로 생각된다.

Fig. 4 Tensile test result of HT9 forged steel with the specimen direction.

나. 냉각특성에 따른 HT9 단조품의 미세조직 특성

 앞 절에서 나타난 바와 같이 HT9 잉곳을 고온에서 열간 단조 후에 공랭한 결과, 반경방향으로 서로 다른 분율의 페라이트 상이 관찰되었으며 이러한 페라이트 상의 존재가 단조품의 기계적 성질을 저하시키게 된다. 단조품 및 열처리한 HT9 시편에 대하여 반경방향으로 형성된 페라이트 상을 정량화하기 위하여 광학현미경으로 촬영한 화상에 대한 분석을 통하여 페라이트 상의 면적분율을 측정하였다. Fig. 5는 반경 방향에 따른 단조품의 페라이트 상 면적분율의 변화를 나타낸 그림이다. 열간 단조 후 공랭한 시편의 경우 중심부위에서 페라이트 상 분율이 최대 19%를 차지하다가 시편 외부로 갈수록 감소하기 시작하여 약 40 mm 이상부터는 약 3~4%의 페라이트 상 분율을 보여주고 있다. 열간단조 후 공랭함에 따라 시편의 온도는 점차 감소하게 되며 중심부위의 냉각속도가 표면에 비하여 느림에 따라 이러한 위치에 따른 냉각속도의 차이에 의하여 페라이트 상이 형성될 것으로 예상된다. 단조품에서 채취 후 노말라이징을 거쳐 템퍼링을 수행한 시편의 경우, 중심부위의 페라이트 분율이 최대 3.8%를 차지하다가 (Fig. 5의 화살표 참고) 시편 외부로 갈수록 감소하기 시작하여 약 0.8%의 값으로 일정한 값을 보이고 있다. 열처리한 시편의 제원이 80 mm 길이에 5 mm 폭, 5 mm 두께를 가지고 있어서 해당 온도 및 시간에서 열처리 후 균일하게 냉각될 것으로 예상되며 이에 해당 시편을 열처리 후 냉각시 위치별 냉각속도 차이에 의한 페라이트 상 분포가 억제될 것으로 예상된다. 이와 같이 중심부위 및 시편 내부에 관찰되는 소량의페라이트상은 시험시편의 조성에 따른 델타 페라이트 (delta ferrite)로 사료된다. 합금조성에 따라 페라이트 상 및 오스테 나이트 상의 분율이 변화될 수 있으며 이를 크롬 당량 및 니켈 당량으로 다음과 같이 단순, 정량화 할 수 있다[10].

Fig. 5. Radial profile of ferrite fraction in HT9 forged steel. An arrow mark indicates the point where maximum delta ferrite locates.

Cr equivalent=%Cr+%Mo+(1.5x%Si)+(0.5x%Nb)

Ni equivalent=%Ni+(30x%C)+(0.5x%Mn) 

 량과 니켈 당량은 각각 13.38과 6.36으로 이를 Schaeffler diagram에 대입시 약 2~3%의 델타 페라이트가 형성될 수 있는 것으로 조사되었으며 본 연구에서 얻은 값과 그 경향이 일치하였다[8]. 열간단조 후 냉각한 재료의 경우 조성에 의한 델타 페라이트 상 외에 열전달 차이에 의하여 형성되는 변태 페라이트 상을 함유한 반면, 열간 단조품에서 일부채취하여 노말라이징 및 템퍼링 수행한 시편은 고른 냉각에 따라 변태 페라이트 형성이 억제되고 조성에 의한 델타 페라이트 상만 함유할 것으로 생각된다. 이러한 각각의 페라이트 상의 영향을 분리하기 위하여 위치에 따른 단조품의 페라이트 분율에서 열처리된 시편의 페라이트 분율을 차감하였고 이를 Fig. 5에 도시하였다. 1170℃에서 열간단조 후공랭한 직경 160 mm의 HT9 환봉은 중심부위에서 최대18.3%의 변태 페라이트를 함유하다가 외부로 갈수록 그 분율이 낮아지기 시작하여 약 2~4%의 변태 페라이트 상을 갖게 된다. 측정한 값의 신뢰성을 확인하기 위하여 해당 제원에 맞는 냉각곡선을 모델링한 후에 시간-온도-변태 선도(TTT diagram)에 대입하여 비교하였다. 반지름 R을 갖는 환봉이 냉각할 경우, 시간 t에 따른 환봉 내 반경 r의 온도분포는 이론상 다음의 관계식을 따른다[11].

T0, Tair : 초기온도 및 외부온도

A : 환봉의 Biot number (=hR/k) h와 k는 각각 열전달 계수(25W/m2K) 및 열전도도 (26W/mK)

α : 시편의 열확산도 (=k/Cp) 와 Cp는 각각 시편의 밀도(7.75g/cm3) 및 정압비열 (800J/kgK)

J0 : Bessel function

βn : βnJ1n) = AJ0n)의 해

 Fig. 6은 (1) 식에 의하여 계산된 1170℃로 가열된 160 mm직경의 HT9 환봉의 위치에 따른 냉각곡선을 12Cr-1Mo강 TTT diagram[12]에 도시한 그림이다. Cr은 금속의 경화능(hardenability)에 영향을 미치며 Cr 함량이 증가함에 따라 금속의 경화능이 증가하여 변태가 개시되는 점인 nose값을 뒤로 늦추는 역할을 한다[13]. 12Cr-1Mo강은 약 700℃, 5000초에서부터 변태에 의한 페라이트가 형성되기 시작하며 직경 160 mm의 제원을 갖는 환봉의 경우 중심 (r=0mm) 및 r=40 mm에서 nose에 걸치기 시작하고 표면(r=80mm)에서 nose와 접하는 양상을 보인다. 이는 중심부위에서 15% 분율을 보이다가 표면으로 갈수록 감소하여 2~3%의 값을 보이는 현 결과와 유사한 거동을 보인다.

Fig. 6 Analysis of transformation kinetics of HT9 forged steel collated in TTT diagram of 12Cr-1Mo material[12]. A, K, and Frespectively denote austenite, carbide and ferrite. Ms denotes the temperature where martensite initiates.

 이와 같이 160 mm 환봉으로 열간단조 후 냉각시 변태에의한 페라이트가 환봉 중심부에서 필연적으로 형성되며 이러한 페라이트는 기계적 물성을 저하시키는 요인으로 작용할 뿐만 아니라 형성된 페라이트를 제거하기 위한 부가적인 열처리 공정이 필요한 단점이 발생한다. 이에 환봉의 크기를 줄여 냉각능력을 개선하면 nose를 피하여 냉각시켜 변태 페라이트 형성을 억제시킬 수 있을 것으로 예상된다. 환봉 크기의 변화에 따른 중심부위의 온도변화를 Fig. 6에 도시하였다. 환봉의 크기를 160 mm (반경 R=80 mm)에서 120mm (R=60 mm)로 줄일 경우, 냉각속도가 약 1.2배 개선되어 환봉부 중심 (r=0 mm)에서도 nose 이전에 냉각이 되어 변태 페라이트 양을 억제시킬 것으로 예상되고 있다. 단조품은 열간압출 및 필거링을 거쳐서 피복관 중간제품으로 가공되며 냉간인발 및 열처리에 의하여 피복관최종제품이 만들어진다. 열간압출시 가공에 따른 전위의 생성과 함께 전위면에서 MX형 석출물이 형성되어 피복관의 고온 기계적 성질을 개선하는 효과를 얻을 수 있으며 열간압출 가공량이 클수록 그 효과가 증가하는 것으로 보고되고 있다[14]. 열간압출 가공량은 공정 전 후 면적비의 변화를 이용하여 평가할 수 있으며 동일한 형상 및 축척으로 변화할 경우, 가공 전후의 반경 변화로 근사하여 평가할 수 있다. 냉간 인발 이전에 성형하는 피복관 중간제품의 제원이 약 직경 19 mm로 가공되는 것을 감안하면 본 연구에서 환봉의 크기를 160 mm에서 120 mm로 감소시킬 때 가공량이 88%에서 84%로 그 감소폭이 크지 않아 앞서 상술한 석출물 형성기구에 큰 영향을 미치지 않을 것으로 예상한다.

IV. 결 론

 차세대 원자로인 SFR 핵연료 피복관으로 유력하게 고려되고 있는 중형 크기의 HT9강 (12Cr-1MoWV)을 제조하였으며 냉각속도에 따른 위치별 미세조직의 변화와 함께 미세 경도를 통하여 기계적 물성의 변화를 평가하였다. 160 mm환봉으로 열간단조 후 공랭한 결과, 조성에 의한 소량의 델타 페라이트 (2~3%)의 형성과 함께 중심부위에서 최대 15%의 변태 페라이트가 형성되었으며 반경방향으로 갈수록 그분율이 감소하였다. 환봉직경 변화에 따른 민감도 평가 결과, 환봉의 직경을 160 mm에서 120 mm로 감소시켰을 때 중심부위에서 변태에 의한 페라이트가 형성되지 않음을 예측하였다.

감사의 글

 본 연구는 교육과학기술부의 원자력연구개발사업인“핵연료핵심기반기술 개발”과제의 일환으로 수행되었음.

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